2018 Fiscal Year Research-status Report
Analysis of Water Tree Suppressing Effect of Surfactant by Quantum Chemical Calculation and Molecular Dynamics Simulation
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18K05244
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| Research Institution | Kanto Gakuin University |
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Principal Investigator |
植原 弘明 関東学院大学, 理工学部, 教授 (00329210)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
岡本 達希 関東学院大学, 工学総合研究所, 研究員 (00371550)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | 分子動力学シミュレーション / 量子化学計算 / ポリエチレン / 界面活性剤 / 水クラスター / 逆ミセル / 抑制効果 / 水トリ― |
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| Outline of Annual Research Achievements |
2018年度の研究実績の概要は以下のとおりである。
①分子動力学シミュレーション：ポリエチレン（テトラコサン：C24H50）100個、界面活性剤（ステアリルジエタノールアミン：C22H47NO2）0、5、10個、水分子（H20）50個の3種類の分子を一つの計算セルに入れ、研究対象である水トリ―が発生する状況を作り出すためにまず分子動力学シミュレーションをおこなった。その結果、水分子が凝集して水クラスターを形成することを確認した。また、水クラスターの構造を動径分布関数を使用して解析したところ、0.28nmに最初の鋭いピークがあり、0.42nmの部分に幅の広い2番目のピークがあることがわかった。最初の鋭いピークは水素結合による相互作用の証拠であると考えられる。さらに、2番目の幅広いピークは水分子中の酸素の第二近接距離であることもわかった。次に、平均二乗変位の傾きから、水分子の拡散定数を導き出した。これにより、極性分子である水分子の双極子－双極子相互作用が支配的になり、逆ミセルを形成していくことがわかった。界面活性剤に関しては、親水基が配向して水クラスターの周りを取り囲むように逆ミセル（W/O型エマルジョン）を形成することがわかったが、界面活性剤が水クラスターすべてを覆いつくすのではなく、水クラスターの一部分のみを覆っていることもわかった。
②量子化学計算：水分子1個、水分子5個（水クラスター）、水分子1個と界面活性剤1個、水分子5個と界面活性剤1個のトータル4種類の量子化学計算をおこなった。その結果、水分子5個と界面活性剤1個の組み合わせが静電ポテンシャル分布の影響のおよぶ範囲が一番大きく、電子をトラップしやすいことがわかった。この電子トラップが水トリ―発生・進展の抑制に寄与していることが示唆された。これらの成果は、2019年2月1日公開の電気学会論文誌Aにおいて英文で掲載された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
1年目（2018年度）に予定していた研究内容はおおむね達成でき、学術論文にまとめることもできたため、研究は順調に進展していると考えられる。また、2年目（2019年度）に予定していた、ポリエチレン、界面活性剤、水分子の3種類の分子動力学シミュレーションで得られた分子構造から一部分を抽出して量子化学計算をおこなって分子間相互作用を解析するところまで本研究は進展している。
しかしながら、「研究実績の概要」に記述したヘキサコサン(C24H50)はポリエチレンとしては分子鎖が短いため、より実際のポリエチレンに近いシミュレーションをおこなうことを目的として、C120H242の炭化水素に変更した。実際のポリエチレンは炭素だけでも10000以上の巨大分子であり、これでもまだ分子鎖自体は短いのであるが、計算コスト（計算時間等）との兼ね合いでこの長さの分子としている。この分子鎖の長さを変更したことにより、計算コストが大幅に増大してきているが、1年目（2018年度）に科研費でワークステーションを2台購入できたことにより、これまでのワークステーション1台、PC3台による計算よりは格段に計算時間を短縮できている。
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| Strategy for Future Research Activity |
2年目（2019年度）は、1年目（2018年度）の成果をもとに、水クラスター内の水分子間の分子間相互作用、水クラスターと界面活性剤の間の分子間相互作用、界面活性剤とポリエチレン間の分子間相互作用に関する内容について考察を進めていく予定である。
まず手始めに、国際会議（CEIDP2019）への投稿を予定している。"Intermolecular Interaction and Electric Field Dependence of Reverse Micelle on Water Tree Initiation in Polyethylene"と題して、CEIDP2019事務局にアブストラクトを提出していたが、2019年4月10日に事務局より論文化して良いとの許可が下りたので、まずは国際会議のProceedingを完成させる予定である。
上記の分子間相互作用を解析する際には、これまでおこなってきた密度汎関数理論による量子化学計算（DFT）ではなく、分子軌道法（MP2摂動法やHartree-Fock法など）による量子化学計算のほうが適正であることがわかってきた。しかしながら、分子軌道法による量子化学計算（特にMP2法）では、計算コスト（計算時間や出力ファイルの容量等）が大幅に大きくなることがわかってきた。このため、今後は効率的に、ある程度分野を絞っていく方策を取るべきかもしれない。
分子動力学シミュレーションに関しては、ワークステーションやPCでも十分と考えられるが、量子化学計算（特にMP2法）に関しては、限られた時間内で成果をあげるために、ワークステーションの並列化や外部機関のスーパーコンピュータ等を利用することも考えるべきかもしれない。
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| Causes of Carryover |
科研費申請時には、ワークステーションの販売業者であるヒューレットパッカードのウェブサイトで値段を調査し、ワークステーションを3台購入する予定であった。しかしながら、採択決定後にあらためてヒューレットパッカードで見積もりを取った際、ウェブサイトでの表示価格は 最低限のスペックであり、オプションを付ける必要性から、3台の購入は難しいことがわかった。そこで、勤務している大学が提携しているリコージャパンで見積もりを取り直したところ、1台分の割引率がかなり良かったため、台数を減らして、オプションを付けてワークステーション2台を購入することにしたが、この時点で予算を約13万円程オーバーしてしまった。このため20万円の前倒し申請をおこなった。これにともない、2年目（2019年度）以降の金額を10万円ずつ減額したが、購入金額が大きい物品(ワークステーション2台)については既に購入できたので、この購入したワークステーションを使用して、多くの研究成果をあげていきたいと考えている。
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