2021 Fiscal Year Research-status Report

照射ウランを用いた原子炉事故で生成する放射性エアロゾルの生成過程の解明

Research Project

Project/Area Number	18K11643
Research Institution	Kyoto University
Principal Investigator	高宮幸一京都大学, 複合原子力科学研究所, 准教授 (70324712)
Project Period (FY)	2018-04-01 – 2023-03-31
Keywords	放射性エアロゾル / 核分裂生成物 / ウラン / 溶液エアロゾル粒子
Outline of Annual Research Achievements	福島原発事故などのシビアアクシデントにおいて放出される放射性エアロゾルの一部には、核燃料物質であるウランが含まれていたことが報告されている。前年までの研究によって、溶液エアロゾル粒子の生成過程においてはエアロゾル粒子に付着する元素の化学的性状が大きく影響を与えることが明らかとなったため、ウランが付着する生成過程について調査を行った。エアロゾル粒子に付着するなどして含有されるウランの量は極少量であるため、その定量にはガンマ線スペクトル分析を適用することができない。そのため、フィッショントラック法を用いた極微量のウランの定量分析法を適用することを試み、低濃度のウランを含む標準試料を用いて有用性の検証を行った。検証には研究用原子炉KURの圧気輸送管照射設備TC-Pnを用い、照射時間を1分から60分の間で変化させ、得られるトラックイメージを比較した。その結果、ウランを含んだエアロゾル粒子の識別が可能であり、日本の土壌粒子に含まれる程度のウラン濃度であれば、数分の照射時間が最適であることがわかった。この手法を用いてウランのエアロゾル粒子に対する付着率を測定することで、核分裂生成物と同様にウランの化学的性状が放射性エアロゾル粒子の生成過程に与える影響について考察を行うことができると考える。核分裂生成物に加えてウランについても放射性エアロゾル粒子の生成過程を理解することで、事故を起こした原子炉から環境中へと放出される放射性エアロゾルの生成挙動がより明確となることは、事故時の放射性物質による汚染状況の予測や汚染後の拡散予測などにおいて重要性が高いと考える。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason 初年度は、研究用原子炉(KUR)で中性子照射を行った二酸化ウラン試料をFPの供給源として用い、アトマイザーを用いて発生させた溶液エアロゾルとチェンバー内で混合させ、放射性エアロゾルを生成する装置を開発した。2年目は、FPとエアロゾルを混合させるチェンバー内の容積が可変となるよう改良し、チェンバー内容積を変化させることにより、結果的にFPがエアロゾル粒子の表面と相互作用する頻度を変化させることによって、FPとエアロゾル粒子との相互作用について定量的な考察を行うことを可能にした。3年目はウラン試料の照射条件を再検討し、分析可能な対象FPを短寿命のFPに拡張した実験を試み、福島第一原子力発電所事故における環境への影響が大きな放射性セシウム、放射性ストロンチウムについても分析を行った。本課題では付着過程における静電相互作用の指標として、FPがエアロゾル粒子へ付着して放射性エアロゾルを生成する確率である「付着率」を用いて分析を行った。その結果、FPの付着率は、溶液エアロゾル粒子中の成分よりもFPの種類（元素）の違いの方に大きく依存することが分かった。そこで、4年目においてはエアロゾル粒子に付着する元素のひとつとしてウランに着目した。上記と同等の検証を行うため、低濃度のウランを含んだエアロゾル粒子の定量方法としてフィッショントラック法の適用を試みた結果、ガンマ線スペクトロメトリと比較すると精度は低いが、ウランを含むエアロゾル粒子の識別が可能であることがわかった。
Strategy for Future Research Activity	フィッショントラック法を用いてウランを含んだエアロゾル粒子の識別が可能であることを受け、エアロゾル粒子に対するウランの付着率を測定することで、核分裂生成物と同様にウランの化学的性状が放射性エアロゾル粒子の生成過程に与える影響について考察を行う。ただし、核分裂生成物に対するガンマ線スペクトロメトリと比較して分析精度は低いため、得られる精度次第では他の手法の適用も検討することとする。また、ウランを含み不溶性である固体エアロゾルへの適用についても検討を行う。
Causes of Carryover	実験に用いる装置の一部（分級器）の故障により、当初予定していた実験計画を縮小、変更した。2021年度においては変更した測定手法を用いて引き続き実験を継続する。また参加予定であった国内および国外における学会がオンライン開催や中止となった。これらの理由により次年度使用額が生じた。未実施の実験については一部手法を変更して2022年度に実施する予定である。そのため購入予定であった物品も予算の範囲内で変更する。国内外での学会の開催状況は未だ明確になっておらず、昨年度同様オンライン開催や中止となった場合は、旅費の使用額は大幅に変更となる見込みであるため、必要に応じて物品費として使用することとしたい。