2018 Fiscal Year Research-status Report
The study of ammonia production catalyst for automatic fertilization using green chemistry technique
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18K11720
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| Research Institution | Sendai National College of Technology |
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Principal Investigator |
遠藤 智明 仙台高等専門学校, 総合工学科, 教授 (60369915)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2021-03-31
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| Keywords | バイキャップ型包接錯体 / 3次元ボールミル / シクロデキストリン / フラーレン / アンモニア合成 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
１)前年度までいただいた科研費による研究により、アンモニア合成の触媒であるバイキャップ型包接錯体((γ-CyD)2・C60)の合成に、三次元ボールミル（3DBM）を使用することが有効であることを見出した。これまで3次元ボールミルは、ナガオシステムの好意により試作機をお借りして実験を行ってきたが、本年度は、本科研費をいただけたことにより３次元ボールミルが導入でき、試験機では実施できなかった安定した攪拌性能のだせる実機により、詳細な触媒合成のための最適化条件の検討が行えた。現在、ボールの粒径、回転速度、仕込み比に関し、種々のパラメータを変化させながら、最も有効な条件検討を行うと同時に、得られたバイキャップ錯体を3次元蛍光スペクトルを用いて評価討を試みている。
２)３次元ボールミルの反応容器には、直径8cmのジルコニアを用いた容器を使用していた。この容器では、溶液状のサンプルを取扱った場合、液漏れを起こすことがあったため、有機合成へのい適用が行いにくかった。今回は、ネジ式で密閉可能なテフロン容器を装置に取り付けられるよう装置を改良することによって、液状の反応試薬も合成反応に用いることができるよう改良した。これを利用して各種の有機化学反応を行ってみたところ、置換基の導入のみならず先端材料の有機合成反応にも利用できることが判明してきた。３次元ボールミルでの合成反応を体系化することにより、これまでの化学プラントでの大量生産方式から、省エネルギーで、必要な場所で必要量を生産する化学産業へ変革するパラダイムシフトが可能になる可能性が見えてきた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
これまでは、借用した3次元ボールミルの試作機で検討を行ってきたが、科研費により３次元ボールミルの実機を導入できたことで、反応条件を詳細に検討できるようになった。また、装置の反応容器の材料特性を考慮し改良することにより、有機合成にも適用可能な装置としたことで、３次元ボールミルを、溶液状の物質を出発物とする様々な有機合成反応に適用可能な装置へと拡張することができた。これにより、従来のメカノケミストリで得られた知見を活かしながら、３次元ボールミルの特徴を加味した様々な有機合成が可能となった。３次元ボールミルの有機合成への適用は世界でも初めてであり、我々の目指す触媒合成に利用するのはもとより、新たな有機合成反応を行うためのメカノケミストリの装置としての大きな発展が見込める。この点では、非常に大きな進展が見られたものの、装置関連の改良に時間がかかり、アンモニア触媒合成の検討に費やす研究時間が少々すくなくなった。このため研究は、おおむね順調に進展しているという評価にとどまった。次年度以降、三次元ボールミルをベースに、さらに大きな研究成果に繋げていきたい。
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| Strategy for Future Research Activity |
新規に三次元ボールミルが導入できたことにより、触媒自身の合成プロセスはほぼ確立できたと考えている。次は、高効率なアンモニアの合成プロセスの研究にシフトし、新規なプロセスを確立するための検討を行う。研究内容としては、アンモニア合成の際に添加している還元剤の種類、条件の検討、温度、雰囲気の影響など、まだまだ検討すべき因子が数多く存在するが、それらの組み合わせを含めて詳細な検討を行って行く。
また、3次元ボールミルが、有機合成に対して大きなポテンシャルを秘めていることが判明したので、グラフェンなどの合成に応用し、これをアンモニア合成の触媒として利用することなどを検討するとともに、これまでにない新規な反応の開発に応用し、さらなる有効性を見出していく。
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| Causes of Carryover |
平成30年度の計画でいただいた費用のほとんどは計画通りに使用することができた。若干４２６６円が残額とした残ったが、次年度の研究費と合わせて使用させていただいたほうが、効果的に使用できると考え、次年度に繰り越した。
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