2019 Fiscal Year Annual Research Report
Design of supercritical fluid deposition processes on the basis of physical properties in the bulk and nano spaces for preparing supported metal catalysts
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18K14045
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| Research Institution | Hiroshima University |
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Principal Investigator |
宇敷 育男 広島大学, 大学院工学研究科, 助教 (30734850)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 超臨界CO2 / 溶解度 / 摂動論 / 含浸 / PC-SAFT / 触媒 / 金属前駆体 / 担持 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
令和元年度においては，本研究課題の最終的なターゲットである超臨界含浸法による金属担持触媒創製プロセスの設計へ向け，超臨界二酸化炭素中における金属前駆体溶解度の定量的把握とモデリングについて， PC-SAFT (Perturbed-chain statistical associating fluid theory)式に着目して検討を実施した．まず各種有機溶媒(アセトン，トルエン，酢酸エチル等）に対するCo(acac)3（Cobalt(III) acetylacetonate） 及びFe(acac)3（Iron(III) acetylacetonate）の溶解度を測定した上で，これら金属前駆体の3種のPC-SAFT純成分パラメーターをフィッティングパラメーターとして， 測定した有機溶媒中における金属前駆体溶解度を相関した．続いて，相関により獲得した金属前駆体の純成分パラメーターを用いて超臨界二酸化炭素中におけるCo(acac)3及びFe(acac)3の溶解度をPC-SAFT式で推算した結果，前年度検討したCr(acac)3及びCu(acac)2と同様に，幅広い温度・圧力下における溶解度の傾向を良好に表現可能であった．また超臨界含浸法の設計へ向けて重要なナノ空間物性について，超臨界二酸化炭素雰囲気下における金属前駆体の吸着平衡データの熱力学的モデリングを実施した．その結果，熱力学的吸着平衡モデルにより，担体の物性が金属前駆体吸着平衡に与える影響について定量的に評価可能であった．こうしたバルク及びナノ空間における物性に基づく知見に基づき，超臨界流体を用いた金属担持触媒調整プロセスの設計が可能になるものと考えられる．
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