2019 Fiscal Year Research-status Report
構造規定剤のアンサンブルテンプレーティングによるゼオライトの新規構造制御法の創出
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18K14053
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
伊與木 健太 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (50782174)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ゼオライト / 晶析 / 効率合成 / 有機ー無機相互作用 / 核生成 / 高耐久 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
有機構造規定剤（以下OSDA）として代表的なテトラエチルアンモニウム（以下TEA）を用いたアンサンブルテンプレーティングの検討を主に行っている。これまで複雑なOSDAが必須であったCON型ゼオライトをTEAを用いることで合成可能であることを見出しており、合成条件の最適化、収率の向上が可能であることを示した。CON型ゼオライトのユニットセルあたり３～４つのTEAカチオンが含まれており、複雑で嵩高いOSDAの代替となっていると考えられる。TEAは比較的自由にそのコンフォメーション(tg.tgもしくはtt.tt)を変化可能であることが知られている。ラマン分光法による実験データと計算結果からCON型ゼオライトは*BEA型ゼオライトとMFI型ゼオライトの中間となるTEAのコンフォメーションの割合を示すことが見いだされた。この結果はCON型ゼオライトが両者の中間的な細孔構造を有することから妥当であると考えられ、OSDAのコンフォメーションコントロールによるゼオライト合成の可能性を示唆する重要な結果であると考えられる。
また、TEAOHとフッ化アンモニウムを協奏的に組み合わせることによりゼオライトの超高耐久化が可能であることを見出した。得られたゼオライトは市販のゼオライトの結晶構造が完全に崩壊する恒温のスチーミング条件下においてもその結晶化度と細孔容積を保っていた。ゼオライトは自動車用触媒や吸着剤としての応用が期待されているが、その際に設計によっては1000℃の高温に曝されることから超高耐久ゼオライトへのニーズが高まっている。本研究において得られた超高耐久ゼオライトはこれらの用途における利用が期待される。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
ゼオライト合成における研究は順調に進行しており、アンサンブルテンプレーティングというコンセプトの有用性が示されていると考えている。一方、合成に限らず、有機構造規定剤や添加物を協奏的に用いることは得られるゼオライトの性質のチューニングやこれまでにない特性の発現といったことまで拡張可能であることが分かってきた。これらの結果は当初の予定を遥かに超え、新たな材料の創製、手法の開発へ展開可能であると考えられる。以上のことから、当初の計画以上に進展していると自己評価している。
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| Strategy for Future Research Activity |
テトラエチルアンモニウムに限らず、さらに有機物のバリエーションを増やす、合成可能なゼオライトの種類を増やす、といったこれまでの延長線上にある研究は当然推進する。さらに想定以上の結果が得られている高耐久ゼオライトにおいては適用可能条件などの詳細を明らかにする必要があると考えている。
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[Journal Article] Extremely Stable Zeolites Developed via Designed Liquid-Mediated Treatment2020
Author(s)
Kenta Iyoki, Kakeru Kikumasa, Takako Onishi, Yasuo Yonezawa, Anand Chokkalingam, Yutaka Yanaba, Taiji Matsumoto, Ryota Osuga, Shanmugam P. Elangovan, Junko N. Kondo, Akira Endo, Tatsuya Okubo, and Toru Wakihara
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Journal Title
J. Am. Chem. Soc
Volume: 142
Pages: 3931－3938
DOI
Peer Reviewed
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