2018 Fiscal Year Research-status Report
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18K14071
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
本多 智 東京大学, 大学院総合文化研究科, 助教 (10711715)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 両親媒性ブロック共重合体 / 自己組織化 / ミセル / 解重合 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
重合反応による高分子の生成に伴って分子集合体が形成する現象は、重合誘起自己組織化（PISA）と呼ばれる比較的新しい現象である。それに対して概念の上では、高分子鎖の末端からモノマー単位が一分子ずつ脱離するとともに分子集合体が崩壊するようなPISAとは真逆のプロセスも考えることが出来る。本研究では、この前例のない現象を解重合誘起非（脱）組織化（DISD）と名付け、分子集合体操作技術として確立することを目指した。この研究目標を達成するために、解重合性高分子であるポリ（γ-ブチロラクトン）（PBL）を疎水鎖に持つ両親媒性ブロック共重合体の合成を企画した。PBLは、塩基性条件で高分子鎖末端からモノマー単位が一分子ずつ脱利するアンジッピングの機構で解重合することから、その分子集合体はDISDを引き起こすと考えた。そこで先ず、ポリエチレンオキシド（PEO）を親水性高分子開始剤とするγ-ブチロラクトンの開環重合（ROP）を実施したところ、新規なブロック共重合体であるPEO-b-PBLを合成することに成功した。続いて、PEO-b-PBLの水中での自己組織化により、直径20 nm程度のミセルが形成された。さらに、得られたミセルの分散液に塩基を添加して解重合反応の条件に付すと、ミセルは崩壊しPBL成分も分解した。分解生成物を調べたところ、モノマーであるBLのみを与えたことが分かり、アンジッピングの機構による解重合反応が進行していたことが分かった。すなわち、新概念として考案したDISDが有効に働く系の一つが見出された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
初年度において、解重合性高分子を疎水鎖とする両親媒性ブロック共重合体の合成と、新概念として考案したDISDが有効に進行する分子集合体を構築することに成功した。すなわち、新規な概念を実証するところまでを実現していることから、おおむね順調に進展していると考える。
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| Strategy for Future Research Activity |
γ-ブチロラクトンの開環重合においては、分子量および分子量分布の制御が課題となっている。このことを達成するために、開環重合に有効な触媒探索の推進も同時に進める。また、現在までに得られている両親媒性ブロック共重合体由来の分子集合体はミセルに限られるが、ミセル以外の分子集合体やヒドロゲルへの展開なども同時に進め、DISDの概念としての体系化を推進する。
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| Causes of Carryover |
次年度に予定している開環重合に有効な触媒探索を実施するために必要な、有機触媒の合成と高分子合成への応用に関する研究の一部を初年度に米国にて遂行した。日本と米国の二カ国間での物品のやりとりや移動に際して不測の事態が生じた場合に備えて、若干の余裕をもって支出したために次年度使用額が生じた。生じた次年度使用額は小額であることから翌年度分とあわせて消耗品などに使用する予定である。
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