2019 Fiscal Year Annual Research Report
Development of Highly Efficient Photochemical Water OXidation Catalyst Using Heteronuclear Dimetal Complexes
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18K14246
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Research Institution | Rikkyo University |
Principal Investigator |
中薗 孝志 立教大学, 理学部, 助教 (40802880)
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Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2020-03-31
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Keywords | 酸素発生 / 分子触媒 / 人工光合成 |
Outline of Annual Research Achievements |
水の可視光分解反応は、再生可能エネルギーの一つとして大きな注目を集めている水素を得るための新しい技術として注目されている。この技術の達成には、高活性な水素発生触媒と酸素発生触媒の開発が必須であり、特に酸素発生触媒の開発はボトルネックとされている。本研究では高効率な光酸素発生触媒反応系の構築を目的として、酸化還元活性な配位子であるヘキサフィリン誘導体(L)を配位子とした二核金属錯体を用いて触媒開発を行った。触媒には二核コバルト錯体(Co2L)に加え、隣の金属イオンを入れ替えた新規異種金属二核錯体であるコバルト―亜鉛二核錯体(CoZnL)、単核コバルト錯体(Co1L)を用いた。このうち、Co2Lは非常に速い酸素生成速度と反応に対する耐久性を示し、非常に高い性能を持つ錯体触媒であることが分かった。その触媒活性は既存の他の触媒や、今回合成したCoZnLやCo1Lとその活性を比較しても、非常に高かった。CoZnLとCo1Lとの比較により、コバルト二核構造が重要であることが示された。また反応機構解析の結果、酸素発生は、錯体二分子間の相互作用による反応ではなく、触媒単分子のみで進行することが分かった。今後はこの触媒反応機構を明らかにすることが新たな触媒開発を進める足掛かりとなることが考えられる。さらに、Co2Lは、水素発生触媒としても高い性能を有することが分かった。即ちCo2Lは、酸化反応、還元反応どちらも高い触媒活性を示す優れた性質の化合物であることが分かった。
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