2018 Fiscal Year Research-status Report
八面体回転制御によるペロブスカイト型反強誘電体の高機能化
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18K14303
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
北中 佑樹 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (20727804)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2020-03-31
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| Keywords | 誘電体材料 / 単結晶育成 / 結晶構造解析 / 自発分極 / 電場誘起相転移 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、種々の電場応答機能が電子デバイスなどに実用化されているペロブスカイト（ABO3）型酸化物において、結晶構造中の酸素八面体ネットワークが有する回転変位を制御・活用することによって、電場による分極応答の高機能化や新たな機能の発現の達成を目的としている。
今年度は、反強誘電体と強誘電体の性質を併せ持つフェリ誘電体材料として知られる、チタン酸ビスマスアルカリおよびニオブ酸銀のセラミックスおよび単結晶を主な対象として、異種Aサイト元素の添加によって導入される欠陥構造が電気物性に及ぼす影響を評価した。セラミックスにおける電気物性評価によって、A/Bサイトの組成比が試料の絶縁性に大きく影響することが判明した。高圧酸素下引き上げ法を用いることによって、Liなどの異種Aサイト元素を置換した高品質なバルク単結晶の育成に成功した。得られた単結晶のX線構造解析によって、小さなAサイト元素を置換することによって八面体回転の安定配列が変化し、結晶の対象性が大きく変化することを明らかにした。これらの結晶相は、それぞれが対称性の異なる酸素八面体の回転モードを有しており、それに伴い構成カチオンの自発変異に由来する電気分極の値も異なっている。結果として、電場印加下における分極応答が劇的に変化することが明らかとなった。この成果には、従来この材料系で報告されていない新奇な結晶相の存在を示したことも含まれている。また、物理蒸着法による薄膜作製も並行して実施し、成膜温度や雰囲気の最適化によって、平滑な単結晶薄膜の作製にも成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
過去に本申請者にとって実績のあるペロブスカイト材料を選択したことによって、組成制御した高品質かつ比較的大型な単結晶を安定的に育成することに成功しており、計画通り順調に進展している。高品質なバルク単結晶が得られることによって、分極応答の正確な評価に必要となる大きな耐電圧と低いリーク電流を示す単結晶試料が作製でき、材料の結晶構造が本質的に持つ電気物性の測定が可能となる点が、研究の進展に有効に働いている。進捗上障害となると思われた、単結晶薄膜の成膜についても初年度に達成しており、今後の進展が期待される。
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| Strategy for Future Research Activity |
今年度に主にセラミックス・バルク単結晶で得られた知見をもとに、薄膜系への展開を進める。具体的には、バルク体では原理上達成が困難であった、異種元素の導入による欠陥構造の方位制御を試みる。物理蒸着法による基盤単結晶への薄膜作製では、layer-by-layer成長による２次元的な積層構造を任意に形成することが可能となる。ペロブスカイト母構造に層状欠陥を導入することによって、酸素八面体ネットワークの構造変化がもたらす電気物性への影響を評価する。バルク体における結晶構造解析も並行して行い、実験的に明らかとなった異種元素導入が結晶相の変化をもたらす原理の解明も進める予定である。
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| Causes of Carryover |
薄膜作製において、当初は物理蒸着（PLD）装置にRHEED差動排気装置を導入し、比較的高い酸素分圧においてlayer-by-layer成長を観察しながら成膜条件の最適化を行う予定であった。一方、研究初期の予備的実験の結果、対象とするペロブスカイト母構造を成膜する条件においては、差動排気の適応圧力を超える酸素分圧が必要と判明したため、現段階での導入を見送った。2019年度にペロブスカイト母構造と層状構造の積層構造薄膜を作製する際に、再度差動排気の必要性を再検討し、RHEEDを用いたin-situでの構造観察ではなく、成膜後に高分解能TEMを用いたex-situでの観察に切り替えることも検討する。
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