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2019 Fiscal Year Annual Research Report

Fabrication of extremely low interface resistance at solid electrolyte/electrode by nano layer insertion

Research Project

Project/Area Number 18K14314
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

西尾 和記  東京工業大学, 物質理工学院, 特任助教 (60805117)

Project Period (FY) 2018-04-01 – 2020-03-31
Keywords全固体Li電池 / 界面抵抗 / エピタキシャル薄膜 / 全真空プロセス / 結晶方位依存性 / 界面ダイポール / ナノ層 / 清浄界面
Outline of Annual Research Achievements

全固体Li電池の高性能化に向け、固体電解質/電極界面抵抗起源を解明するために清浄な界面有する理想モデル電極を作製し、界面抵抗を定量的に評価する研究を行ってきた。本研究においては以下に取り組んだ。
①:実用型のLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 (NMC)やLiNi0.8Co0.15Al0.05O2 (NCA)正極材料に着目し、パルスレーザー堆積法により高品質エピタキシャル薄膜の合成を行った。そしてNMC(001)とNMC(104)結晶方位でそれぞれ 10.2、8.6 Ωcm2と当初研究目標にしていた超低抵抗界面を形成できることに成功した。NCAにおいてはNCA(001)とNCA(104)における電池特性における明確な結晶方位依存性を見出した。これは両者の界面抵抗は極めて低い一方で薄膜内の粒界におけるLiイオン拡散の違いを反映していることが示唆された。
②:Al2O3絶縁体ナノ層を固体電解質と電極界面に挿入し、その界面抵抗を評価した。その結果、Liイオン伝導体でない絶縁体を導入しても、清浄な界面においては低抵抗化に寄与しないことを明らかにした。さらに、Al2O3ナノ層は電気化学反応を繰り返すことで構造変化することを見出した。
③:LiCoO2薄膜電極表面に様々ガス種を曝露することで界面抵抗変化を検証した。この結果、水のみが界面抵抗増大に寄与していることを明らかにした。さらに、この界面抵抗増大は電池素子をアニール処理することで改善できることを見出した。
④:界面研究を正極/集電体界面に展開した。半導体物理に基づく界面エンジニアリングにより界面抵抗を制御できることを見出した。

  • Research Products

    (26 results)

All 2020 2019

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (24 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results)

  • [Journal Article] Low resistance at LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2 and Li3PO4 interfaces2020

    • Author(s)
      Kazunori Nishio, Naoto Nakamura, Koji Horiba, Miho Kitamura, Hiroshi, Kumigashira, Ryota Shimizu, and Taro Hitosugi
    • Journal Title

      Applied Physics Letters

      Volume: 116 Pages: 053901

    • DOI

      https://doi.org/10.1063/1.5133879

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Low Interface Resistance in Solid-State Lithium Batteries Using Spinel LiNi0.5Mn1.5O4(111) Epitaxial Thin Films2020

    • Author(s)
      Hideyuki Kawasoko, Tetsuroh Shirasawa, Susumu Shiraki, Toru Suzuki, Shigeru Kobayashi, Kazunori Nishio, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi
    • Journal Title

      ACS Applied Energy Materials

      Volume: 3 Pages: 1358

    • DOI

      https://doi.org/10.1021/acsaem.9b01766

  • [Presentation] LiNi0.8Co0.15Al0.05O2エピタキシャル薄膜を利用した薄膜型全固体Li電池の作製と電池特性評価2020

    • Author(s)
      枝村 紅依, 西尾 和記, 今関 大輔, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第67回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] LiTi2O4エピタキシャル薄膜を利用した全固体Li電池におけるLiイオン伝導制御2020

    • Author(s)
      西尾 和記, 小林 安貴, 中村 直人, 今関 大輔, 枝村 紅依, 中山 亮, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第67回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 高エントロピー酸化物のエピタキシャル薄膜合成:層状岩塩型Li(Co1/6Cr1/6Cu1/6Fe1/6Mn1/6Ni1/6)O22020

    • Author(s)
      西尾 和記, Kaidong Wang, 枝村 紅依, 今関 大輔, 中山 亮, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第67回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] ベイズ統計に基づいた単純な電気化学素子のインピーダンススペクトル解析2020

    • Author(s)
      中山 亮, 宮崎 優, 安尾 信明, 渡邊 佑紀, 清水 亮太, 西尾 和記, 安藤 康伸, 関嶋 政和, 一杉 太郎
    • Organizer
      第67回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] LiNi0.8Co0.15Al0.05O2エピタキシャル薄膜モデル電極を利用した全固体Li電池における固体電解質/電極界面研究2020

    • Author(s)
      枝村 紅依, 今関 大輔, 西尾 和記, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      電気化学会第87回大会
  • [Presentation] 全固体Li電池における正極/固体電解質の界面抵抗の時間依存性2019

    • Author(s)
      中山 亮, 西尾 和記, 中村 直人, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第4回固体化学フォーラム, Jun. 2019.
  • [Presentation] ルチル型NbドープTiO2エピタキシャル薄膜モデル電極を用いた全固体Li電池における電池特性: 電極結晶方位依存性2019

    • Author(s)
      今関 大輔, Christopher van Gils, 西尾 和記, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 界面エンジニアリングによる全固体Li電池動作の実現:LaAlO3挿入による5 V級LiNi0.5Mn1.5O4正極/Nb:SrTiO3集電体界面抵抗低減2019

    • Author(s)
      西尾 和記, 今関 大輔, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第80回応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 「半導体物理に基づく界面エンジニアリング」による5 V級正極LiNi0.5Mn1.5O4/集電体界面抵抗の低減2019

    • Author(s)
      西尾 和記, 今関 大輔, 中山 亮, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第45回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] 固体電解質/正極界面における抵抗の時間変化2019

    • Author(s)
      中山 亮, 西尾 和記, 今関 大輔, 中村 直人, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第60回電池討論会
  • [Presentation] 界面エンジニアリングによる正極/集電体界面抵抗低減:5 V級正極LiNi0.5Mn1.5O4の場合2019

    • Author(s)
      西尾 和記, 今関 大輔, 中山 亮, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第60回電池討論会
  • [Presentation] Al2O3ナノ層を導入した固体電解質/電極界面研究:アナターゼ型NbドープTiO2薄膜モデル電極を用いた全固体Li電池におけるAl2O3層内Liイオン伝導経路の形成2019

    • Author(s)
      今関 大輔, 西尾 和記, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第60回電池討論会
  • [Presentation] 薄膜型全固体Li電池を用いた固体電 解質/電極界面研究:Al2O3絶縁体ナノ層内のLiイオン伝導経路発現2019

    • Author(s)
      今関 大輔, 西尾 和記, 中山 亮, 清水 亮太, 一杉 太郎
    • Organizer
      第45回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] Reducing the resistance at current collector and cathode interfaces by inserting an interface dipole2019

    • Author(s)
      Kazunori Nishio, Tetsuroh Shirasawa, Koji Shimizu, Naoto Nakamura, Satoshi Watanabe, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi
    • Organizer
      22nd International Conference on Solid State Ionics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Annealing recovery of low resistive Li3PO4/LiCoO2 solid-state interface2019

    • Author(s)
      Shigeru Kobayashi, Ryota Shimizu, Kazunori Nishio, Taro Hitosugi
    • Organizer
      The 11th International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Recovering the low resistances at Li3PO4/LiCoO2 solid-state interface2019

    • Author(s)
      Shigeru Kobayashi, Ryota Shimizu, Kazunori Nishio, Taro Hitosugi
    • Organizer
      22nd International Conference on Solid State Ionics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Reducing the interface resistance at positive electrode/current-collector in all-solidstate lithium batteries by inserting an interface dipole2019

    • Author(s)
      Kazunori Nishio, Tetsuroh Shirasawa, Koji Shimizu, Naoto Nakamura, Satoshi Watanabe, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi
    • Organizer
      26th International Workshop on Oxide Electronics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Reducing the interface resistance at positive electrode/current-collector in all-solidstate lithium batteries by inserting an interface dipole2019

    • Author(s)
      Kazunori Nishio, Tetsuroh Shirasawa, Koji Shimizu, Naoto Nakamura, Satoshi Watanabe, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi
    • Organizer
      26th International Workshop on Oxide Electronics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Spontaneous formation of ionic conductors at the interfaces of electrolytes and electrodes in solid-state lithium batteries2019

    • Author(s)
      Daisuke Imazeki, Kazunori Nishio, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi
    • Organizer
      26th International Workshop on Oxide Electronics
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Reducing the interface resistance at positive electrode/current collector by inserting an interface dipole in all-solid-state lithium batteries2019

    • Author(s)
      Kazunori Nishio, Tetsuroh Shirasawa, Koji Shimizu, Naoto Nakamura, Satoshi Watanabe, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi
    • Organizer
      PACRIM13
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Time-dependent Interface Resistance Between a Solid Electrolyte and an Electrode2019

    • Author(s)
      Ryo Nakayama, Kazunori Nishio, Daisuke Imazeki, Naoto Nakamura, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi
    • Organizer
      The 2019 MRS Fall Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Influence of Al2O3 ultrathin layer insertion at the interface of electrolyte and electrode in all-solid-state lithium batteries using anatase Nb-doped TiO2 epitaxial thin films2019

    • Author(s)
      Daisuke Imazeki, Kazunori Nishio, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi
    • Organizer
      Materials research meeting 2019
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hiroshi Kumigashira. Transmission Soft X-Ray Absorption Spectroscopy on Thin Films for Li-Ion Battery2019

    • Author(s)
      Koji Horiba, Miho Kitamura, Kazunori Nishio, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi,
    • Organizer
      Materials research meeting 2019
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Spontaneous formation of lithium ion conductor in ultrathin Al2O3 layer at the interface of solid electrolyte and anatase TiO2 electrode using solid-state Li thin film batteries2019

    • Author(s)
      Daisuke Imazeki, Kazunori Nishio, Ryo Nakayama, Ryota Shimizu, Taro Hitosugi
    • Organizer
      The 2019 MRS Fall Meeting
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2021-01-27  

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