超リチウムイオン伝導性低融点酸化物材料の開発と全固体電池への展開

2018 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 18K14318
• Research Institution: Nagoya University
• Principal Investigator: 山本 貴之 名古屋大学, 工学研究科, 助教 (50810884)
• Project Period (FY): 2018-04-01 – 2021-03-31
• Keywords: 固体電解質 / イオン伝導 / 全固体電池

Outline of Annual Research Achievements

以下に、交付申請書に記載した本年度の研究実施計画を抜粋する。
「本研究課題の１年目である平成３０年度では、新規酸化物固体電解質材料の合成手法を確立する。（中略）合成した試料は粉末X線回折測定、示差走査熱量測定、電気化学インピーダンス測定により結晶構造、融点、リチウムイオン伝導性について評価を行い、特に不純物の有無の観点から、不純物のない試料の合成条件を確立する。」
本年度では、上記の研究実施計画に基づき、アンチペロブスカイト型固体電解質材料の合成手法の確立を目的として研究を行った。まず、固相合成や水熱合成といった、熱エネルギーを利用した合成法に取り組んだ。合成条件を検討することで高純度な固体電解質の合成に成功したが、数%程度の微量の不純物が混入することがわかった。これは、加熱により副反応が生じるためと考えられる。続いて、機械的エネルギーを利用したメカノケミカル合成に取り組んだ。合成条件を検討することで、不純物のない固体電解質の合成に成功した。合成した固体電解質の融点を示差走査熱量測定により調べたところ、300 ℃以下の融点を持つことが明らかとなった。また、室温での圧縮成型のみで良好な界面接合が可能であることもわかり、一般的な酸化物材料よりも「柔らかい」材料であることが示された。一方、電気化学インピーダンス測定によりイオン伝導率を測定したところ、目標値よりも低い値を示した。今後は、組成を制御することでイオン伝導率を向上させる必要がある。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

以下に、交付申請書に記載した本年度の研究実施計画を抜粋する。
「本研究課題の１年目である平成３０年度では、新規酸化物固体電解質材料の合成手法を確立する。（中略）合成した試料は粉末X線回折測定、示差走査熱量測定、電気化学インピーダンス測定により結晶構造、融点、リチウムイオン伝導性について評価を行い、特に不純物の有無の観点から、不純物のない試料の合成条件を確立する。」
上記【研究実績の概要】欄で記載した通り、本年度ではメカノケミカル合成によって不純物のないアンチペロブスカイト型固体電解質の合成手法を確立した。また、示差走査熱量測定により、合成した固体電解質が300 ℃以下の融点を示すことを明らかにし、室温のプレス成型のみで良好な界面を構築可能であることを見出した。電気化学インピーダンス測定から、イオン伝導性を向上させる必要があることがわかったが、これは平成３１年度の実施計画の範囲である。
以上の理由より、これまでの研究はおおむね順調に進展していると言える。

Strategy for Future Research Activity

本年度ではアンチペロブスカイト型固体電解質材料の合成手法を確立した。次年度以降、組成を制御することでイオン伝導率を向上させることを目指す。また、組成を制御することで融点が変化する可能性が考えられるため、低融点と高イオン伝導率を両立するような材料探索を行う。有望な材料が見つかった後、適切な正極、負極材料と組み合わせることで全固体電池を作製し、新規固体電解質材料の有用性を示す。