2019 Fiscal Year Annual Research Report
Tailoring a thermally stable amorphous SiOC structure applicable to membrane reactor for alkane dehydrogenation
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18K18978
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| Research Institution | Hiroshima University |
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Principal Investigator |
金指 正言 広島大学, 工学研究科, 准教授 (10467764)
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| Project Period (FY) |
2018-06-29 – 2020-03-31
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| Keywords | オルガノシリカ / 耐熱性 / 分子ふるい / 膜 / アルカン脱水素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，従来のオルガノシリカ膜の課題であった耐熱性を向上させるために，ヒドロシリル化反応，CH3基の架橋反応を応用して超耐熱性オルガノシリカ構造を設計し，アモルファス構造におけるカーボン割合を制御することで，シリカ系膜の水熱安定性を大幅に向上させる。アモルファス構造内のカーボンによりネットワーク構造をルースに制御することで，従来のシリカ系材料，ゼオライトなどの耐熱性材料では細孔径が小さすぎる分離系，例えば，プロパン脱水素化への応用を目指す。
ビニル基（SiCH=CH2）とヒドロシリル基（Si-H）をそれぞれ有するビニルトリメトキシシラン（Vinyltrimethoxysilane，VTMS)，トリエトキシシラン（Triethoxysilane，TRIES)，テトラメチルジシロキサン（Tetramethyldisiloxane，TMDSO）を共加水分解，縮重合させSi-O-Si結合をコアとするSQポリマーを調製した。ヒドロシリル化のタイミングがネットワークサイズに及ぼす影響について評価した結果，シリカネットワーク形成前にヒドロシリル化させると，熱処理後の細孔径が大きくなる可能性が示された。水素透過率が10-6 mol m-2 s-1 Pa-1以上の高水素透過性を有するSiOC膜が作製可能であった。
700℃，N2雰囲気で形成したSiOC構造は，500℃酸化処理後にTMDSO由来のDピークは酸化してシリカ構造に変化したものの，Tピークはほとんど変化せず，SiOC構造は高いC割合を維持することが明らかになった。また，酸化処理前後における気体透過率の分子径依存性，透過率の経時変化からも高い耐熱性，耐酸化性を有することを明らかにした。
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