Construction of nano-structured functional thin films on flexible nanoimprinted polymer substrates with atomically patterned surfaces

2022 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 18K18995
• Research Institution: Tokyo Institute of Technology
• Principal Investigator: 吉本 護 東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (20174998)
• Project Period (FY): 2018-06-29 – 2023-03-31
• Keywords: ナノインプリント加工 / ワイドギャップ半導体 / 超平坦ポリマー表面 / 単結晶薄膜 / 酸化物薄膜 / ポリイミド / ナノ構造 / フレキシブル電子素子

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、独自に開発した原子レベル熱ナノインプリント表面加工プロセスにより、透明シクロオレフィンCOP樹脂や高耐熱ポリイミド樹脂などのフレキシブルポリマー基板表面をナノ周期構造を有した超平坦表面にした後、ZnOやGa2O3などのワイドギャップ半導性酸化物や、PEDOT:PSS導電性ポリマー膜をポリマー基板上に堆積して新規な電子的光学的機能性の発現とフレキシブル量子機能素子の創製をめざすものである。本年度を含めたこれまでの研究により、ナノインプリントモールドとして約0.3nm高さの直線状原子ステップサファイア（単結晶アルミナ）ウエハーなどを用いて、熱ナノインプリント装置により、真空下、非晶質ポリマーの軟化温度付近で、数MPa程度の加圧で、（加熱→型押し→離型）を経て、原子レベルナノパターン転写に成功している。その後、パルスレーザーアブレーション（PLD)室温成膜により、ポリマー基板上に、非晶質Ga2O3緩衝層を堆積した後、ZnO薄膜を堆積したところ、緩衝層のないポリマー基板直上に比べて、ｃ軸配向結晶性の向上と電気伝導率の増加を見出した。この現象は緩衝層上でのc軸配向性ZnO結晶核の形成向上が起因していると思われた。また、ポリマー上に非晶質アルミナ層と一軸配向ZnO膜を緩衝層として堆積後に非晶質Ga2O3膜を堆積してからエキシマレーザーアニールを行って室温下での固相結晶化を誘起し、ポリマ基板上での配向性βーGa2O3結晶膜合成に成功した。さらに、原子レベルで平坦化したポリマー基板上に導電性有機膜であるPEDOT:PSS膜をスピンコート堆積し、熱ナノインプリント加工により、原子ステップ構造を有する超平坦化に成功した。これらの結果から、ポリマー基板上での新規なフレキシブル電子デバイス創製と量子機能発現のための基盤要素技術が確立された。

Research Products

• [Journal Article] Crystallinity improvement of room-temperature PLD-deposited ZnO thin films on cyclo-olefin polymer substrates subject to surface-pretreatment with vacuum-UV-light irradiation (2023)
  • Author(s): Tomoaki Oga, Ryoya Kai, Naho Kaneko, Hisashi Miyazaki, Satoru Kaneko, Akifumi Matsuda, and Mamoru Yoshimoto
  • Journal Title: J. Cryst. Growth Volume: 603 Pages: 127012
  • DOI: 10.1016/j.jcrysgro.2022.127012
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Control of atomic ordering of LiNiO2 thin films on a sapphire substrate from rock-salt to layered structure using uniaxial compression (2023)
  • Author(s): Okkyun Seo, Jaemyung Kim, Jiayi Tang, L.S.R. Kumara, Koji Kimoto, Kazushi Miki, Akifumi Matsuda, Mamoru Yoshimoto, and Osami Sakata
  • Journal Title: J. Alloys Compd., 945 (2023) 169177. Volume: 945 Pages: 169177
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2023.169177
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Room-temperature fabrication of epitaxial ZnO thin films on polymer substrates coated with a seed layer of exfoliated β-Ga2O3 single-crystal thin sheets by pulsed laser deposition (2023)
  • Author(s): Tomoaki Oga, Satoru Kaneko, Yutaka Majima, Hisashi Miyazaki, Akifumi Matsuda and Mamoru Yoshimoto
  • Journal Title: Journal of the Ceramic Society of Japan 131 [5] 1-5 2023 Volume: 131(5) Pages: 130-134
  • DOI: 10.2109/jcersj2.22152
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Fabrication of highly-oriented β-Ga2O3 thin film on ZnO/AlOx-buffered cyclo-olefin polymer substrate by excimer laser annealing at room temperature (2023)
  • Author(s): Ryoya Kai, Tomoaki Oga, Kazuki Watanabe, Satoru Kaneko, Akifumi Matsuda, and Mamoru Yoshimoto
  • Journal Title: Jpn. J. Appl. Phys. Volume: 62 Pages: 048003-1-5
  • DOI: 10.35848/1347-4065/accc63
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Electronic states of gallium oxide epitaxial thin films and related atomic arrangement (2022)
  • Author(s): Yanna Chen, Osami Sakata, Hiroyuki Morita, Akifumi Matsuda, Fanhao Jia, Okkyun Seo, Loku Singgappulige Rosantha Kumara, Toshiaki Ina, Eiichi Kobayashi, Jaemyung Kim, Chulho Song, Satoshi Hiroi, Natalia Palina, Yanfang Lou, Wei Ren, and Mamoru Yoshimoto
  • Journal Title: Appl. Surf. Sci. Volume: 578 Pages: 151943-1-10
  • DOI: 10.1038/s41598-022-20078-x
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Carbon clusters on substrate surface for graphene growth- theoretical and experimental approach (2022)
  • Author(s): Satoru Kaneko, Takashi Tokumasu, Manabu Yasui, Masahito Kurouchi, Satomi Tanaka, Chihiro Kato, Shigeo Yasuhara, Tamio Endo, Akifumi Matsuda, Mamoru Yoshimoto, Musa Can, Sumanta Kumar Sahoo, Kripasindhu Sardar, Jyh-Ming Ting, and Masahiro Yoshimura
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 12 Pages: 15809
  • DOI: 10.1038/s41598-022-20078-x
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Characterization of vacuum ultraviolet-irradiated surface modification of CoO(111) crystal by low-energy atom scattering spectroscopy (2022)
  • Author(s): Goon Tan, Hiroaki Fukuta, K. Kanishka H. De Silva, Akifumi Matsuda, Masamichi Yoshimura, Mamoru Yoshimoto, and Kenji Umezawa
  • Journal Title: J. Vac. Sci. Technol. A Volume: 40 Pages: 063202
  • DOI: 10.1116/6.0001971
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Presentation] 熱ナノインプリントによるポリ乳酸シート表面の原子ステップ平坦化 (2023)
  • Author(s): 梅本琉花・前田優斗・大賀友瑛・金子智・吉本護・松田晃史
  • Organizer: 2023年応用物理学会春年会（上智大学）
• [Presentation] 新規熱電材料創製に向けた不純物添加非晶質酸化バナジウム系薄膜のUV光照射等による構造・ 電気特性制御 (2023)
  • Author(s): 大澤樹・庄司拓貴・金子健太・金子智・松田晃史・吉本護
  • Organizer: 2023年応用物理学会春年会（上智大学）
• [Presentation] ナノインプリント法およびパルスレーザー堆積を用いたポリマー表面上への金属ナノ粒子周期パターン形成 (2023)
  • Author(s): 島田侑果・前田優斗・大賀友瑛・金子智・吉本護・松田晃史
  • Organizer: 2023年応用物理学会春年会（上智大学）
• [Presentation] p/n半導性制御のための不純物ドープβ-Ga2O3薄膜の室温固相結晶化に向けたエキシマレーザーアニールプロセスの検討 (2023)
  • Author(s): 沼田拓実・甲斐稜也・大賀友瑛・金子智・松田晃史・吉本護
  • Organizer: 2023年応用物理学会春年会（上智大学）
• [Presentation] ポリマー基板上へのワイドギャップβ-Ga2O3配向性結晶薄膜のレーザーアニール室温合成 (2023)
  • Author(s): 甲斐稜也・沼田拓実・大賀友瑛・金子智・松田晃史・吉本護
  • Organizer: 2023年日本セラミックス協会春年会
• [Presentation] Nanoimprint Formation of the Atomically Ultra-Smooth Surface of the PEDOT: PSS Conducting Polymer Thin Film for Flexible Optoelectronic Devices (2022)
  • Author(s): Yuto Maeda, Naho Kaneko, Tomoaki Oga, Satoru Kaneko, Akifumi Matsuda, Mamoru Yoshimoto
  • Organizer: 2022 MRS Fall Meeting & Exhibit (Boston, USA)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Room-Temperature Fabrication of Highly-Oriented β-Ga2O3 Thin Film on ZnO/AlOx-Buffered Cyclo-Olefin Polymer Substrate via Excimer Laser Annealing of Amorphous Thin Film (2022)
  • Author(s): Ryoya Kai, Tomoaki Oga, Satoru Kaneko, Akifumi Matsuda, Mamoru Yoshimoto
  • Organizer: 2022 MRS Fall Meeting & Exhibit (Boston, USA)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Lowering in Resistivity and Ultra-Flattening of AZO Thin Films on Cyclo-Olefin Polymer Substrates via Substrate-Surface Modification for Flexible Optoelectronics (2022)
  • Author(s): Tomoaki Oga, Ryoya Kai, Hisashi Miyazaki, Satoru Kaneko, Akifumi Matsuda, Mamoru Yoshimoto
  • Organizer: 2022 MRS Fall Meeting & Exhibit (Boston, USA)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Designing Carbon Cluster for Graphene Growth by Molecular Dynamics-Selection of Substrate Material, Crystal Orientation (2022)
  • Author(s): Satoru Kaneko, Manabu Yasui, Masahito Kurouchi, Chihiro Kato, Satomi Tanaka, Takashi Tokumasu, Shigeo Yasuhara, Tamio Endo, Musa Can, Ruei-Sung Yu, Kripasindhu Sardar, Sumanta Sahoo, Masahiro Yoshimura, Akifumi Matsuda, Mamoru Yoshimoto
  • Organizer: 2022 MRS Fall Meeting & Exhibit (Boston, USA)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Formation of the atomically stepped surface of the spin-coated PEDOT:PSS conducting polymer thin film by thermal nanoimprinting (2022)
  • Author(s): Yuto Maeda, Naho Kaneko, Tomoaki Oga, Satoru Kaneko, Akifumi Matsuda, Mamoru Yoshimoto
  • Organizer: The 22nd International Conference on Nanoimprint and Nanoprint Technology (NNT 2022) (Toyama, Jpn)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Influence of atomic-scale thermal-nanoimprint patterning and surface modification of the polymer substrate on growth of functional oxide thin films (2022)
  • Author(s): Tomoaki Oga, Hisashi Miyazaki, Satoru Kaneko, Akifumi Matsuda, Mamoru Yoshimoto
  • Organizer: The 22nd International Conference on Nanoimprint and Nanoprint Technology (NNT 2022) (Toyama, Jpn)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] シクロオレフィンポリマー基板への表面修飾がAZO薄膜の電気特性に与える影響 (2022)
  • Author(s): 大賀友瑛・宮﨑尚・金子智・松田晃史・吉本護
  • Organizer: 2022年応用物理学会秋年会（東北大学）
• [Presentation] 室温でのエキシマレーザーアニールにより作製した酸化物緩衝層付きポリマー基板上のβ-Ga2O3配向膜の構造及び光学特性の評価 (2022)
  • Author(s): 甲斐稜也・沼田拓実・大賀友瑛・金子智・松田晃史・吉本護
  • Organizer: 2022年応用物理学会秋年会（東北大学）
• [Presentation] 原子ステップ形状を有する超平坦PEDOT:PSS導電性ポリマー薄膜の作製と表面特性制御 (2022)
  • Author(s): 前田優斗・梅本琉花・島田侑果・大賀友瑛・金子智・松田晃史・吉本護
  • Organizer: 2022年応用物理学会秋年会（東北大学）
• [Presentation] 熱ナノインプリントによるポリ乳酸シート表面の形状制御と超平坦化 (2022)
  • Author(s): 梅本琉花・前田優斗・大賀友瑛・金子智・吉本護・松田晃史
  • Organizer: 2022年応用物理学会秋年会（東北大学）
• [Presentation] PLD合成したアモルファス酸化バナジウム系薄膜の紫外光照射及び一軸圧縮熱処理による電気特性制御 (2022)
  • Author(s): 大澤樹・庄司拓貴・金子健太・金子智・松田晃史・吉本護
  • Organizer: 2022年応用物理学会秋年会（東北大学）
• [Presentation] ナノインプリント法を用いたポリマー基板表面の薄膜周期パターン形成 (2022)
  • Author(s): 島田侑果・前田優斗・大賀友瑛・金子智・吉本護・松田晃史
  • Organizer: 2022年応用物理学会秋年会（東北大学）
• [Presentation] 室温でのエキシマレーザーアニーリングによる不純物ドープβ-Ga2O3薄膜の固相エピタキシャル成長と特性評価 (2022)
  • Author(s): 沼田拓実・甲斐稜也・大賀友瑛・金子智・松田晃史・吉本護
  • Organizer: 2022年応用物理学会秋年会（東北大学）
• [Presentation] シクロオレフィンポリマー基板上ZnO薄膜の低温PLD結晶成長に与える物理・化学的な基板表面修飾の効果 (2022)
  • Author(s): 大賀友瑛・宮崎尚・金子智・松田晃史・吉本護
  • Organizer: 2022年日本セラミックス協会秋季シンポジウム
• [Presentation] Rapid oriented crystallization of β-Ga2O3 thin films on flexible polymer substrates by excimer laser annealing (2022)
  • Author(s): Ryoya Kai, Kazuki Watanabe, Kenta Kaneko, Tomoaki Oga, Satoru Kaneko, Mamoru Yoshimoto, Akifumi Matsuda
  • Organizer: The 5th International Conference for Young Researchers on Advanced Materials (ICYRAM 2022) (Kyushu, Jpn)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Fabrication of Highly-Oriented Wide-Bandgap Oxide Thin Films on the Surface-Modified Polymer Substrates by Room-Temperature UV Laser/Light Processes (2022)
  • Author(s): Tomoaki Oga, Ryoya Kai, Naho Kaneko, Kenta Kaneko, Satoru Kaneko, Hisashi Miyazaki, Akifumi Matsuda, and Mamoru Yoshimoto
  • Organizer: 2022 MRS Spring Meeting & Exhibit (Honolulu, USA)
  • Int'l Joint Research
• [Remarks] 東京工業大学物質理工学院 吉本・松田研究室
  • URL: http://www.yoshimoto.iem.titech.ac.jp/