2019 Fiscal Year Research-status Report
Development of ambient-pressure ultrasoft x-ray surface XAFS and application to operando observation of catalytic reactions under ambient pressure conditions
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18K19064
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| Research Institution | Keio University |
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Principal Investigator |
近藤 寛 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (80302800)
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| Project Period (FY) |
2018-06-29 – 2021-03-31
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| Keywords | 触媒・化学プロセス / 表面・界面物性 / 量子ビーム / 化学物理 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、大気圧反応ガス存在下のXAFS測定には用いてこられなかった電子収量法のための測定系を反応セルに組み込んで、極端軟X線大気圧表面XAFSの測定ができるシステムを開発し、それを大気圧下での触媒反応のオペランド観測に応用することを目的としている。昨年度製作した測定システムでは、電子収量電極からの電流を観測することができたが、バックグランドの影響のために有意なスペクトルを得ることができなかった。また、セルを真空容器内に設置することで極端軟X線の減衰を抑えることができたが、操作性が悪い問題や、真空系へのガス漏れによる測定中断の問題が生じることが分かり、セルの配置を改良する必要があることが分かった。そこで本年度は、電子収量測定系とセル配置の改良を行い、放射光を使った大気圧下の測定を行った。具体的には、微小電流測定信号系のアースからの絶縁性を2桁以上向上させるとともに増幅用バイアス電圧を1桁以上向上させた。また、セル全体を真空系の外に出して真空フランジで接続する配置に変更し、セル全体の設計をそれ用に大幅に変更した。応用対象とする燃料電池のセルも測定セルに合わせて作り直した。
作り直した燃料電池セルでは、窒素ドープグラフェンを酸素極に用いたMEAで発電できることを確認した。電子収量測定系と配置を改良した新しい測定セルでは、大気圧He下の窒化チタンの極端軟X線転換電子収量XAFSスペクトルが測定できることを確認した。さらに試料や条件を変えた測定を行う予定であったが、現在のセルでは、セル内の大気圧ガスと測定系の真空を仕切る100nm厚のSiN膜の耐久性が十分でないために、安定した測定ができないことが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
本年度の目標にしていた大気圧下での極端軟X線転換電子収量XAFSスペクトルの測定ができることは確認できたが、現在のセルにおいては、大気圧と真空を仕切る集電電極付きSiN膜が破断しやすいため、予定していた測定条件を変えた測定性能の評価や燃料電池を用いた応用実験を行うことができなかったため。
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| Strategy for Future Research Activity |
集電電極付きSiN膜に圧力負荷をかけないようにするため、真空との間に薄層の大気圧Heパスを入れるようにし、その真空側に耐圧性の高いSiN窓を設けることでSiN膜の破断の無い安定な装置に改造して実験を行えるようにする。さらに、この測定セル用に開発した燃料電池セルを接続して、窒素ドープグラフェン燃料電池のオペランド観測に応用する。
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| Causes of Carryover |
年度途中で測定セルの集電電極付きSiN膜の破断の問題が起こったため、以後の放射光を用いた実験を行うことができなかったため。すでに破断に対して対策を施した新しい測定セルの設計を終えているが、次年度は測定セルを改造する費用および放射光利用実験を行うための物品費・旅費に使用する。
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