2018 Fiscal Year Research-status Report
Simple analysis of radioactive nuclides by the measurements of characteristic X-rays accompanied by the nuclear decay
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18K19886
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
馬場 祐治 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 福島研究開発部門 福島研究開発拠点 福島事業管理部, 嘱託 (90360403)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
下山 巌 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究主幹 (10425572)
本田 充紀 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究副主幹 (10435597)
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| Project Period (FY) |
2018-06-29 – 2020-03-31
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| Keywords | X線 / 核壊変 / 放射性核種 / ストロンチウム / セシウム |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、放射性核種が核壊変するときに放出されるX線スペクトルを計測し、その放出機構を明らかにした上で、X線測定により、放射性核種を簡便、迅速に分析・定量する手法を確立することを目的とした。平成30年度は、X線計測装置の組み立て・調整を行うとともに、標準試料のCs-137及びSr-90密封線源から放出されるX線の測定を行い、以下の結果を得た。
シリコンドリフト検出器を用い、検出器の直上に試料をセットできるX線計測装置を組み立て、所定の性能を有することを確認した。これを用い、Cs-137標準線源から放出されるX線スペクトルを測定した結果、Ba Kα線、Ba Kβ線が観測された。これらのX線は、Cs-137がベータ壊変してBaに変化する際に自動イオン化によって放出されたと考えられる。一方、低エネルギー部には、Ba Lα線、Ba Lβ線のほかに、Cr Kα線、Fe Kα線、Ni Kα線などが観測された。このうち、Cr、Fe、NiのX線は、Cs-137のベータ線が電着基板のステンレスに照射されて放出される蛍光X線と考えられる。一方、Ba Lα線、Ba Lβ線は、Ba Kα線、Ba Kβ線が放出された後、Ba2p軌道電子の空孔を埋めるために放出されたものと考えられる。次に、Sr-90標準線源からは、15 keV付近にY Kα線、Zr Kα線が放出されることを見出した。これらはSrがY, Zrへと壊変する際に自動イオン化によって放出されたものと考えられる。Sr-90はガンマ線を放出しないので検出が困難であるが、自動イオン化によって放出される特性X線を測定することにより、Sr-90を検出、同定、定量できることを示唆する結果が得られた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初計画では、初年度の平成30年度において下記の2点を実施する計画であった。
1) X線計測装置の組み立て・調整、2) Cs-137及びSr-90標準線源のX線測定
1) に関しては、当初、宇宙線などのバックグラウンドを低減するため、鉛ブロックまたはステンレス容器で遮蔽した検出系の製作を計画していた。しかし実際にバックグラウンドを測定したところ、X線領域はガンマ線領域によりもはるかにバックグラウンドが低く、低レベルの放射線測定に有効であることが分かった。そこで特別な遮蔽を必要としないシンプルな構造としたことから、装置の立ち上げは当初計画より早く達成することができた。2) に関して、Cs-137標準線源の測定では、X線の放出確率が大きいこと、線源の強度が10 kBqと大きいことなどから、短時間で十分な統計を有するスペクトルを得ることができた。一方、Sr-90標準線源の測定では、X線の放出確率が小さいと思われること、Sr-90がSr→Y→Zrと2段階で崩壊し放射平衡となっていること、線源の強度が2.5 kBqと小さいことなどから、測定に時間を要した。しかしながら、長時間測定により十分な統計をもつスペクトルが得られ、結果的に、Y Kα線、Zr Kα線を検出することができた。以上、1)、2)の進展状況を勘案し、本研究は当初計画どおり、順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成31年度は、当初計画に沿って以下の研究を進める。
1)核壊変に伴う特性X線放出機構の検討：
Cs-137、Sr-90などのベータ線放出核種の核壊変に伴うX線の放出の最初の過程としては、 ベータ線と内殻軌道電子との触接衝突によるイオン化（直接過程）と、原子番号が突然変化したことにより軌道電子が再配列する際のイオン化（自動イオン化過程）の2つが考えられる。前者は非放射性試料に外部からベータ線を照射したときの蛍光X線放出と本質的に同じ現象であるが、後者は核壊変特有の現象であるため、Kβ/Kα比、Lα/Kα比などが両者で異なると予想される。そこで、前年度に得られた標準線源から放出されるX線スペクトルと、娘核種の元素から成る非放射性試料の蛍光X線スペクトルの比較を行う。具体的には、非放射性のバリウム化合物（BaCl2）、イットリウム化合物（Y2O3）、ジルコニウム化合物（ZrO2）の蛍光X線スペクトルを測定し、Cs-137、Sr-90標準線源から放出されるX線スペクトルと、Kβ/Kα比、Lα/Kαなどの比較を行う。これにより、ベータ壊変に伴う特性X線放出機構を明らかにする。
2) 福島汚染土壌から放出されるX線の測定：
福島県において採取した汚染土壌を対象に、自発的に放出されるX線の測定を行い、Cs-137、Sr-90の検出が可能かどうか、また検出下限はどのくらいかを検討する。比較のため、同様の試料について、既存の検出器（NaIシンチレーション検出器、ゲルマニウム半導体検出器）によるガンマ線の測定を行い、双方の分析法の比較検討を行う。以上の研究により、複雑な分離操作を伴わない、迅速簡便なベータ線放出核種分析法の確立につなげたい。
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| Causes of Carryover |
次年度使用額が生じた理由：実験の一部は、高エネルギー加速器研究機構放射光科学研究施設（つくば市）で行った。そのための旅費の一部は、共同利用実験に係る旅費として、先方から支給された。そのため少額（2560円）の残金が生じた。
使用計画：平成31年度は、当初計画に基づき、他のベータ線放出核種であるプロメチウム147標準線源などの購入、X線強度から親核種の放射能濃度を計算するプログラム作成などに用いるデータ解析系の整備、Ｘ線放出過程の研究にかかわる実験旅費（東海ーつくば）、および成果発表のための学会出席旅費に充てる。
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[Journal Article] Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy2018
Author(s)
A. Yoshigoe, H. Shiwaku, T. Kobayashi, I. Shimoyama, D. Matsumura, T. Tsuji, Y. Nishihata, T. Kogure, T. Ohkochi, A. Yasui, and T. Yaita
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Journal Title
Appl. Phys. Lett.
Volume: 112
Pages: 021603, 1-5
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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