2019 Fiscal Year Research-status Report
次世代薄膜太陽電池材料SnS：ホモ接合実現に向けた固体化学の追究
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18KK0133
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| Research Institution | University of Yamanashi |
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Principal Investigator |
柳 博 山梨大学, 大学院総合研究部, 教授 (30361794)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
川西 咲子 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (80726985)
鈴木 一誓 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (60821717)
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| Project Period (FY) |
2018-10-09 – 2022-03-31
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| Keywords | SnS / 太陽電池 / 薄膜 / n型伝導 / ホモ接合 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
硫黄クラッカーによる硫黄の過剰供給による製膜で膜中の欠陥密度を劇的に減少させることができることを明らかにした。このバンドギャップ中に存在していた欠陥準位を低減させることでn型薄膜の作製に成功した。この時の膜中のドーパントである塩素濃度は数百ppmとバルクでn型伝導を実現した際の値に比べて極めて低濃度であった。Hall測定とゼーベック測定により得られた薄膜がn型であることを確認した。比較対象として硫黄クラッカーを使用せず、他は同じ条件で製膜した薄膜はp型伝導を示した。これにより、硫黄クラッカーによる過剰硫黄の供給がSnS薄膜のn型化に決定的に重要な要素であることを明らかにした。得られたn型薄膜は多結晶であり、そのHall移動度は1.8cm^2/Vs程度と単結晶の値に比べて2桁小さく改善の余地がある。キャリア密度は6x10^14 cm^-3程度であった。
これと並行して、これまで数ミリサイズしか得られなかったn型SnS単結晶の大型化に取り組み、数センチ大の大型単結晶育成に成功した。この単結晶上にp層を製膜することでpnホモ接合を作製した。p層は多結晶薄膜であったがn型単結晶とp型多結晶の間には一定の方位関係が認められた。n型単結晶SnS/p型多結晶SnS/ITOの素子構造のホモ接合太陽電池では変換効率が0.7%程度であった変換効率が、p層とITO層の間にFront Surface Field（FSF）を作るためにZnOを10nm程度入れたn型単結晶SnS/p型多結晶SnS/ZnO/ITOの素子構造のホモ接合太陽電池において1.4%程度まで変換効率を向上させることができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
NRELに２週間の実験を３回行った。初回の訪問で製膜装置や測定装置や解析法について修得し、２回目の訪問で本格的な製膜を開始した。最初は手探りの状態だったため幅広く条件を探索し、大まかな製膜条件の絞り込みを行った。３度目の訪問で本研究課題での目的であったn型SnS薄膜の作製に成功した。当初は使用を想定してなかった硫黄クラッカーによる硫黄の過剰供給による製膜で膜中の欠陥密度を劇的に減少させることができ、数百ppmのCl濃度でn型化に成功した。キャリアの型はゼーベック測定とHall測定で行いいずれもマイナスの値であった。Hall移動度は1.8cm^2/Vs程度、キャリア密度は6x10^14 cm^-3程度であった。
これと並行して東北大学で行ったn型SnSの大型単結晶育成に成功した。この単結晶上にNRELの３度目の訪問の際にp層を製膜することでpnホモ接合を作製した。p層は多結晶薄膜であったがn型単結晶とp型多結晶の間には一定の方位関係が認められた。n型単結晶SnS/p型多結晶SnS/ITOの素子構造のホモ接合太陽電池では変換効率が0.7%程度であった変換効率が、p層とITO層の間にFSFを作るのためにZnOを10nm程度入れたn型単結晶SnS/p型多結晶SnS/ZnO/ITOの素子構造のホモ接合太陽電池において1.4%程度まで変換効率を向上させることができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究課題の第一目標であったn型SnS薄膜の実現をNRELのコンビナトリアルスパッタリング装置を用いた製膜で達成することができた。しかしその膜質や物性には多くの改善の余地がある。その中でも移動度の改善とキャリア濃度の制御は優先的に行う必要がある。SnSによるホモ接合薄膜太陽電池実現のためには、同じ装置を用いて高品位のp型SnS薄膜の製膜条件を最適化する必要もある。
これと並行してSnSの電子状態を解明するために光電子分光測定をダルムシュタット工科大学で実施する。試料には単結晶を用い、真空中で劈開することで正常表面を得る。この正常表面上に様々な仕事関数を有する材料を製膜することでフェルミ準位のシフトを観察する。これによりSnSのフェルミ準位の制御性を明らかにする。
本来は2020年度5月にNRELを訪問し実験を予定していたが、新型コロナウイルスの影響で出張できない状況に陥り、海外での実施予定の実験の予定が組めない状況にある。そこで国内でもスパッタリング製膜を行うことを予定している。日本国内とアメリカ、ドイツの新型コロナウイルスの状況が改善し次第現地での研究活動を再開させる予定である。
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| Causes of Carryover |
発注していた物品の納品が遅れ今年度中に納品されず残額が生じた。このため、この発注済みの物品の支払いを納品を待って翌年度行うこととした。
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