2007 Fiscal Year Annual Research Report
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19029026
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
安藤 耕司 Kyoto University, 大学院・理学研究科, 准教授 (90281641)
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| Keywords | プロトン移動 / 電子移動 / エネルギー変換 / 理論化学 / 量子動力学 |
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| Research Abstract |
準量子的時間依存ハートリー(Semiquantal time-dependent Hartree、以下SQTDH)理論を多次元遷移状態理論と組み合わせ、断熱的水素移動反応の速度定数を解析的に定式化し、数値計算と合わせて考察を行った。多次元遷移状態理論では、反応始状態のポテンシャル谷と遷移状態における基準振動解析に基づき、反応座標への媒質の摩擦の効果を取り入れたGrote-Hynes理論と同等な速度理論を与える。これと我々のSQTDH理論を組合わせることで、水素移動反応における波束の拡がりやゼロ点エネルギーといった量子効果を適切に取り入れることが可能となる。この結果、媒質による摩擦の大きさを表すパラメータに沿って、水素移動反応速度の同位体比が極大を示すという興味深い現象を見出した2)。この結果は、より現実的で複雑な系の研究へ進んだ際に、解析や考察の基礎的指針を与えることが期待される。
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