2008 Fiscal Year Annual Research Report
亜酸化窒素の直接分解用高性能コバルト系複合酸化物触媒の開発
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19310050
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
井上 正志 Kyoto University, 工学研究科, 教授 (30151624)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
岩本 伸司 群馬大学, 工学研究科, 准教授 (50252482)
今村 成一郎 京都大学, 工学研究科, 研究員 (00027898)
金井 宏俶 京都大学, 工学研究科, 研究員 (40026050)
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| Keywords | 一酸化二窒素 / 笑気ガス / 脱硝反応 / 硝酸製造プロセス / コバルト触媒 / 地球温暖化ガス / 表面酸素種 / アルカリ修飾触媒 |
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| Research Abstract |
硝酸合成プロセスあるいは医療現場などの固定発生源から排出される一酸化二窒素(N_2O)を分解する触媒を開発ために研究した。この反応にはアルカリ修飾四酸化三コバルト(Co_3O_4)触媒が高い活性を持つが、この理由として、活性化エネルギーが極めて低いことが考えられた。酸素のない条件でこの触媒へのN_2Oの吸脱着過程を過渡応答法を用いて検討し、N_2O吸着直後に窒素の脱離が見られること、さらに、定常状態での窒素や酸素の脱離速度は、酸素の脱離が律速となるため反応初期の窒素の脱離速度に比べてかなり小さいことを見出した。これらの結果は、本触媒系が酸素の無い条件では50℃でも比較的高い活性を示すことを示している。また、この方法を用いて、酸素の脱離速度が直接見積もれることも明らかにした。またN_2O吸着後の昇温脱離挙動を検討し、〜200℃の酸素の脱離ピークは、対応する温度で作用できる活性点からの酸素の脱離であり、各温度で作動する活性点の数が見積もれることが示唆された。高温部分の酸素の脱離はCo_3O_4触媒からの格子酸素の脱離であると結論した。また、アルカリ修飾NiCo_2O_4触媒が、N_2Oの共存ガスとして水を含む場合には、アルカリ修飾Co_3O_4触媒よりも高い活性を示すことを見出した。この原因として、この触媒に対する水の吸着量が少なく、水による反応阻害が少ないことが示唆された。さらに、これらの研究と関連して、貴金属触媒を用いるN_2Oの分解、NOのアルカリ修飾Co_3O_4触媒上での分解、メンタン脱硝反応なども並行して検討した。
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