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2008 Fiscal Year Annual Research Report

その場分析による水性ガスシフト反応用銅系触媒の失活要因の解明

Research Project

Project/Area Number 19760545
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

宍戸 哲也  Kyoto University, 工学研究科, 准教授 (80294536)

Keywordsその場分析 / 水性ガスシフト / 銅系触媒 / 燃料電池
Research Abstract

均一な前駆体を823Kで焼成して調製したCu-Al-Ox触媒は, DSS水蒸気Cu-Zn-Al系にも見られない特異的な特徴を示すことを見出した. DSS処理によるBET比表面積の変化および金属銅表面積の変化から, 触媒の構造変化がDSS処理に対する耐久性に大きな影響を及ぼすこと, CO転化率と金属銅表面積の間には緩やかな相関が見られ, DSS処理による活性低下の要因の一つは金属銅の粒子成長であることが示唆された. DSS処理を繰り返すごとに次第に活性が向上する触媒ではDSS水蒸気処理を繰り返すごとに, ベーマイト相の形成が確認された. また, ベーマイト相の回折線の強度の変化と, 比表面積およびCO転化率の傾向が一致した. 一方, 次第に活性が低下する823Kで焼成した触媒では, ベーマイト相の形成は確認されなかった. これらの結果からベーマイト相の形成が, 触媒の活性に影響することが示唆された.
昇温還元法によりDSS処理による触媒の還元性の変化について検討した結果. DSS処理により活性が向上する触媒では, 焼成後の触媒で550K付近に確認された金属銅の還元に由来する水素消費ピークが, DSS水蒸気処理を増すごとに低温側ヘシフトした. 低温側へのシフトは, 金属銅が高分散したことを示唆している. ベーマイト相の形成により比表面積が増加し, 金属銅の分散度が向上すると同時に凝集が抑制された結果, 触媒活性が向上または維持されたと考えられる. さらに, in-situ XAFS測定の結果から, DSS処理中に酸化還元を受けるCu種の割合が活性が高い触媒で多いことが分かった。これらのことから, 金属銅の分散度だけでなく, 酸化還元をしやすいCu種が多いほどCOシフト反応の活性が高いことが分かった.

  • Research Products

    (6 results)

All 2009 2008

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (5 results)

  • [Journal Article] High sustainability of Cu-Al-Ox catalysts against daily start-up and shut-down (DSS)-like operation in the water-gas shift reaction2009

    • Author(s)
      Tetsuya Shishido, Shun Nishimura, Yusuke Yoshinaga, Kohki Ebitani, Kentaro Teramura
    • Journal Title

      Catalysis Communications

      Pages: 1057-1061

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 高耐久性銅-アルミ系複合酸化物COシフト反応用触媒の開発2008

    • Author(s)
      宍戸哲也
    • Organizer
      第102回触媒討論会
    • Place of Presentation
      名古屋大学
    • Year and Date
      2008-09-26
  • [Presentation] COシフト反応用Cu-Al-Ox系触媒のDSS水蒸気処理下での酸化還元挙動の検討2008

    • Author(s)
      西村俊, 海老谷幸喜, 宍戸哲也, 田中庸裕
    • Organizer
      第102回触媒討論会
    • Place of Presentation
      名古屋大学
    • Year and Date
      2008-09-26
  • [Presentation] Novel Catalytic Behavior of Cu-Al-Ox Catalyst During the DSS-like Operation of the Water Gas Shift Reaction2008

    • Author(s)
      Shun Nishimura, usuke. Yoshinaga, Kohki Ebitani, Tetsuva Shishido, Tsunehiro Tanakaa
    • Organizer
      ICC 14 Pre-Sympbsium
    • Place of Presentation
      京都大学
    • Year and Date
      2008-07-08
  • [Presentation] COシフト反応用Cu-AI-Ox系触媒に対する水蒸気処理の影響(2)2008

    • Author(s)
      宍戸哲也, 西村俊, 吉永裕介, 小川治雄
    • Organizer
      石油学会第57回研究発表会
    • Place of Presentation
      アルカディア市ヶ谷
    • Year and Date
      2008-05-16
  • [Presentation] Cu-AI-Ox系触媒のDSS水蒸気処理に対する耐久性に関する検討2008

    • Author(s)
      西村俊, 吉永裕介, 小川治雄, 宍戸哲也
    • Organizer
      第101回触媒討論会
    • Place of Presentation
      船堀(東京)
    • Year and Date
      2008-03-28

URL: 

Published: 2010-06-11   Modified: 2016-04-21  

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