2020 Fiscal Year Annual Research Report
遷移金属超微細ナノ粒子を内包したゼオライト触媒の開発と革新的反応の創出
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19H00836
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
増田 隆夫 北海道大学, 工学研究院, 特任教授 (20165715)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
吉川 琢也 北海道大学, 工学研究院, 助教 (20713267)
中坂 佑太 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (30629548)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 化学工学 / ゼオライト / 遷移金属酸化物 / 反応工学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
遷移金属酸化物の超微細ナノ粒子を反応場とする触媒開発は、未踏の領域であり『新奇な活性種』の発現可能性を秘めている。『遷移金属酸化物の超微細ナノ粒子化』、『超微細ナノ粒子の高ポテンシャルエネルギーを維持』の実現に向け、ゼオライト結晶内に遷移金属酸化物超微細ナノ粒子を内包した新奇触媒の開発に挑戦するとともに、本触媒を用いた革新的反応の創出を目指している。2019年度までに、酸化鉄ナノ粒子を内包したMFI型ゼオライトの合成に成功している。本触媒はブチルベンゼンの分解反応に活性を示し、ガス組成は特異的であることを明らかにしている。2020年度は反応活性の向上の観点から、内包させる酸化鉄ナノ粒子量の制御、反応温度による反応特性を検討した。酸化鉄ナノ粒子内包量を変化させた酸化鉄ナノ粒子内包MFI型ゼオライトは合成することができたが、内包量を多くするほどゼオライト外表面への酸化鉄析出が課題でありこの解決法の立案が必要と考えている。反応温度を変化させたところ、反応温度の上昇に伴い特異的なガス組成は維持したまま、反応活性が向上することを明らかにした。これは本触媒の特長であると考えている。
これまで本触媒は、水熱合成法を利用して合成を行ってきた。一方、廃液が多い等の社会実装への課題があげられる。そこで、将来的な社会実装実現の観点からドライゲルコンバージョン法によるゼオライト合成手法を応用し、直接的な方法による遷移金属酸化物ナノ粒子内包ゼオライト合成方法の開発に挑戦した。内包できる金属酸化物の粒子径は10 nm程度であるが、本手法により遷移金属酸化物を内包したゼオライトの合成が可能であることを見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では、遷移金属酸化物超微細ナノ粒子を内包したゼオライトの合成による合成手法を確立し、様々な遷移金属酸化物への応用を図ること、触媒反応工学による反応速度解析によりゼオライトの細孔特性と新奇活性種のシナジー効果を最大限に発揮させる触媒設計指針を得ることを目的としている。2020年度の主要課題の一つであった、ドライゲルコンバージョン法を用いた遷移金属酸化物を内包したゼオライトの合成に成功した。内包させる遷移金属粒子径の制御の観点では課題が残るが、課題解決に向けた検討を開始している。また、酸化鉄ナノ粒子内包ゼオライトを用いたブチルベンゼン分解反応実施のための装置を準備し、反応速度論解析を進める上で必要となる反応温度の影響の検討を行うとともに、触媒調製に着手している。概ね順調に進展していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
2021年度は、重質油のモデル物質に選定したブチルベンゼンの分解反応を対象に開発触媒の反応活性向上を図るため、反応速度論解析を実施する。本触媒の活性点は、ゼオライトに内包した遷移金属酸化物であるため、ゼオライト結晶内で反応分子の拡散現象がその反応活性に影響することが予想される。反応工学の観点から反応速度の向上のための触媒指針を検討する。2020年度から将来的な社会実装を指向し、ドライゲルコンバージョン法などのゼオライト合成手法を応用した遷移金属酸化物ナノ粒子内包ゼオライト合成方法の開発に挑戦している。数種の遷移金属酸化物を対象にゼオライトに遷移金属酸化物ナノ粒子を内包したゼオライトを合成した。2021年度は、本合成手法を応用し遷移金属酸化物の粒子径・遷移金属酸化物量が制御された触媒合成を目指す。
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