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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Development of Si-based Dirac electron superlattice and its thermoelectric devices based on phonon and electron trapsport physics

Research Project

Project/Area Number 19H00853
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

中村 芳明  大阪大学, 大学院基礎工学研究科, 教授 (60345105)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 黒澤 昌志  名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (40715439)
森 伸也  大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (70239614)
藤田 武志  高知工科大学, 環境理工学群, 教授 (90363382)
澤野 憲太郎  東京都市大学, 理工学部, 教授 (90409376)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2024-03-31
Keywords熱電材料 / シリコン / ナノ構造 / フォノン / 分子線エピタキシー
Outline of Annual Research Achievements

高性能熱電材料として、Si系の二次元シート含有人工超格子に注目して、薄膜形成および熱電性能向上の研究を行っている。まず、令和2年度に、Si系二次元層状物質であるCaSi2の創製を行った。しかし、令和2年度に見出した成長方法で形成したCaSi2薄膜には、劣化現象が見出された。そこで、本年度は、劣化現象を防ぐ処理を開発し、これを施した試料の熱電特性を評価する計画で研究を行った。
本年度、薄膜の表面に様々な保護層を形成し、その結果、アモルファスSiキャップをすることで劣化現象を大幅に抑制することができることを見出した。
次に、この劣化防止処理を施すことで、可能となったCaSi2薄膜の熱電特性評価を行った。まず、通常のCaSi2薄膜と原子層制御したCaSi2薄膜の移動度と熱電特性(電気伝導率とゼーベック係数)の測定を行った。その結果、原子層制御したCaSi2において、予想以上に大きなゼーベック係数が発現することを見出した。
そこで、どのような条件でより大きな出力因子を示す薄膜が形成可能であるのかを探るため、組成比制御、形状制御しながら薄膜成長を行った。その結果、原子の相互拡散による固相成長を促すことが重要な条件であることを見出した。この原因究明により、高いゼーベック係数の薄膜を再現性良く作製できることが可能となった。
従来予想を超える高いゼーベック係数の発現は学術的に大きな意味を持つものであり、それが自在に形成できるようになったのは大きな研究の進展といえる。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

当初は年度内に、開発した薄膜の劣化処理を施したサンプルの熱電特性を評価する予定であった。予想外に大きなゼーベック係数が発現したため、その形成条件を探索するために繰り越しを行い、次年度の途中まで研究を行った。その点期間は遅れたものの、R3年度分の研究はすべて完了し、また予想外の高ぜーベック係数が得られた点で、当初の計画以上に進展しているといえる。

Strategy for Future Research Activity

今後は、本年度開発したCaSi2にGeなどの、他元素を導入して置換することを行う。これにより、さらなるゼーベック係数増大と、ゼーベック系係数だけでなく、電気伝導率増大も可能にする薄膜の形成を探索する。

  • Research Products

    (60 results)

All 2022 2021 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (7 results) (of which Peer Reviewed: 7 results,  Open Access: 1 results) Presentation (50 results) (of which Int'l Joint Research: 15 results,  Invited: 9 results)

  • [Int'l Joint Research] University Lyon/University Paris-Saclay(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      University Lyon/University Paris-Saclay
  • [Int'l Joint Research] Johns Hopkins University(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      Johns Hopkins University
  • [Int'l Joint Research] Aristotle University of Thessaloniki(ギリシャ)

    • Country Name
      GREECE
    • Counterpart Institution
      Aristotle University of Thessaloniki
  • [Journal Article] Seed-assisted epitaxy of intermetallic compounds with interface-determined orientation: Incommensurate Nowotny chimney-ladder FeGe epitaxial film2022

    • Author(s)
      Terada Tsukasa、Kitaura Reona、Ishigaki Shintaro、Ishibe Takafumi、Naruse Nobuyasu、Mera Yutaka、Asahi Ryoji、Nakamura Yoshiaki
    • Journal Title

      Acta Materialia

      Volume: 236 Pages: 118130~118130

    • DOI

      10.1016/j.actamat.2022.118130

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Tunable Thermal Switch via Order?Order Transition in Liquid Crystalline Block Copolymer2022

    • Author(s)
      Ishibe Takafumi、Kaneko Tatsuya、Uematsu Yuto、Sato-Akaba Hideo、Komura Motonori、Iyoda Tomokazu、Nakamura Yoshiaki
    • Journal Title

      Nano Letters

      Volume: 22 Pages: 6105~6111

    • DOI

      10.1021/acs.nanolett.2c01100

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Thermoelectric Properties of PEDOT:PSS Containing Connected Copper Selenide Nanowires Synthesized by the Photoreduction Method2022

    • Author(s)
      Sakane Shunya、Miwa Shunichiro、Miura Tatsuki、Munakata Kazuki、Ishibe Takafumi、Nakamura Yoshiaki、Tanaka Hideki
    • Journal Title

      ACS Omega

      Volume: 7 Pages: 32101~32107

    • DOI

      10.1021/acsomega.2c03335

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Heat transport through propagon-phonon interaction in epitaxial amorphous-crystalline multilayers2021

    • Author(s)
      Ishibe Takafumi、Okuhata Ryo、Kaneko Tatsuya、Yoshiya Masato、Nakashima Seisuke、Ishida Akihiro、Nakamura Yoshiaki
    • Journal Title

      Communications Physics

      Volume: 4 Pages: 153.1~7

    • DOI

      10.1038/s42005-021-00653-w

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Low thermal conductivity of complex thermoelectric barium silicide film epitaxially grown on Si2021

    • Author(s)
      Ishibe Takafumi、Chikada Jinichiro、Terada Tsukasa、Komatsubara Yuki、Kitaura Reona、Yachi Suguru、Yamashita Yudai、Sato Takuma、Suemasu Takashi、Nakamura Yoshiaki
    • Journal Title

      Applied Physics Letters

      Volume: 119 Pages: 141603~141603

    • DOI

      10.1063/5.0063531

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Thermoelectric power factor enhancement of calcium-intercalated layered silicene by introducing metastable phase2021

    • Author(s)
      Terada Tsukasa、Ishibe Takafumi、Katayama Toranosuke、Sato Kazunori、Nguyen Tien Quang、Nakano Hideyuki、Nakamura Yoshiaki
    • Journal Title

      Applied Physics Express

      Volume: 14 Pages: 115505~115505

    • DOI

      10.35848/1882-0786/ac2a57

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Giant Enhancement of Seebeck Coefficient by Deformation of Silicene Buckled Structure in Calcium‐Intercalated Layered Silicene Film2021

    • Author(s)
      Terada Tsukasa、Uematsu Yuto、Ishibe Takafumi、Naruse Nobuyasu、Sato Kazunori、Nguyen Tien Quang、Kobayashi Eiichi、Nakano Hideyuki、Nakamura Yoshiaki
    • Journal Title

      Advanced Materials Interfaces

      Volume: 9 Pages: 2101752~2101752

    • DOI

      10.1002/admi.202101752

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Nanostructure design for thermoelectrics2022

    • Author(s)
      中村 芳明
    • Organizer
      ASCO-NANOMAT 2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Methodology of thermoelectric performance enhancement using low dimensional materials of Group IV element2022

    • Author(s)
      Yoshiaki Nakamura
    • Organizer
      JST未来社会森第12回コロキウム
    • Invited
  • [Presentation] ナノ構造制御を用いたユビキタス元素熱電材料における性能向上2022

    • Author(s)
      中村 芳明
    • Organizer
      学振R031ハイブリッド量子ナノ技術委員会 第7回研究会「グリーン・サステナブルエレクトロニクスにおける材料技術」
    • Invited
  • [Presentation] 熱電応用に向けたナノ構造による熱流制御2022

    • Author(s)
      中村 芳明
    • Organizer
      R025 先進薄膜界面機能創成委員会・第10回研究会「フォノンエンジニアリング」
    • Invited
  • [Presentation] 構造制御によるフォノン・電子操作とシリコン系熱電材料の高性能化2022

    • Author(s)
      中村 芳明
    • Organizer
      第42回電子材料研究討論会 (公社) 日本セラミックス協会 電子材料部会主催
    • Invited
  • [Presentation] Interface design for development of high performance thermoelectric film2022

    • Author(s)
      Takafumi Ishibe
    • Organizer
      International Workshop on Physics and Chemistry of Electronic Materials
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Demonstration of electron-phonon interaction-dominated thermoelectric power factor in Dirac-system CoSi film2022

    • Author(s)
      Takafumi Ishibe, Yuto Uematsu, Katsuhiro Suzuki, Kazunori Sato, Takeshi Fujita, Eiichi Kobayashi, Yoshiaki Nakamura
    • Organizer
      The 6th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials (APAC-Silicide 2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Vacuum level mapping of Si nanowire composite films under non-thermal equilibrium for developing high-performance thermoelectric materials2022

    • Author(s)
      Yuki Komatsubara, Yuji Miyato, Takafumi Ishibe, Yoshiaki Nakamura
    • Organizer
      The 6th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials (APAC-Silicide 2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of high thermoelectric performance SiGe-based materials by introducing metal elements2022

    • Author(s)
      Ryosuke Hotta, Kosei Mizuta, Takafumi Ishibe, Takeshi Fujita, Yoshiaki Nakamura
    • Organizer
      The 6th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials (APAC-Silicide 2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Enhancement of thermoelectric power factor in CaSi2 by endotaxially introducing metastable phase with high-buckled silicene2022

    • Author(s)
      Kotaro Minami, Tsukasa Terada, Takafumi Ishibe, Kazunori Sato, Tien Quang Nguyen, Yoshiaki Nakamura
    • Organizer
      The 6th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials (APAC-Silicide 2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Thermoelectric power factor enhancement of bulk silicon germanium by thermal management with resonant level effect2022

    • Author(s)
      Shunya Sakane, Takafumi Ishibe, Takeshi Fujita, Jun-ichiro Ohe, Eiichi Kobayashi, and Yoshiaki Nakamura
    • Organizer
      The 6th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials (APAC-Silicide 2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Phonon Diffraction in Silicon; Atomistic Simulations2022

    • Author(s)
      Desmarchelier Paul, Nikidis Efstr?tios, Kioseoglou Joseph, Tanguy Anne, Nakamura Yoshiaki, Termentzidis Konstantinos
    • Organizer
      The 6th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials (APAC-Silicide 2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Emergence of high thermoelectric power factor by deformation of silicene buckled structure in epitaxial CaSi2 film2022

    • Author(s)
      Tsukasa Terada, Yuto Uematsu, Takafumi Ishibe, Nobuyasu Naruse, Kazunori Sato, Tien Quang Nguyen, and Yoshiaki Nakamura
    • Organizer
      The 6th Asia-Pacific Conference on Semiconducting Silicides and Related Materials (APAC-Silicide 2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Formation and Thermal Conductivity Measurements of Layered Germanane Films for Thermoelectrics2022

    • Author(s)
      Yuto Uematsu, Tsukasa Terada, Takafumi Ishibe, Yoshiaki Nakamura
    • Organizer
      9th International Symposium on Control of Semiconductor Interfaces (ISCSI-IX)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Detection of vacuum level using KFM measurement under temperature gradient for accelerating thermoelectric material study2022

    • Author(s)
      Yuki Komatsubara, Yuji Miyato, Takafumi Ishibe, Yoshiaki Nakamura
    • Organizer
      The 22nd International Vacuum Congress (IVC-22)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] アモルファス GeS/単結晶 PbTe 界面における熱輸送機構2022

    • Author(s)
      石部 貴史、吉矢 真人、中嶋 聖介、石田 明広、中村 芳明
    • Organizer
      2022年 第69回 応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] エピタキシャルCaSi2薄膜中のシリセンバックリング構造変形による熱電出力因子増大2022

    • Author(s)
      寺田 吏、上松 悠人、石部 貴史、成瀬 延康、Nguyen Tien Quang、佐藤 和則、中村 芳明
    • Organizer
      2022年 第69回 応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] バルクCaSi2への準安定相導入による熱電出力因子増大2022

    • Author(s)
      寺田 吏、石部 貴史、Nguyen Tien Quang、佐藤 和則、中村 芳明
    • Organizer
      2022年 第69回 応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 極小熱伝導率を有する単結晶ゲルマナン薄膜の創製2022

    • Author(s)
      上松 悠人、寺田 吏、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      2022年 第69回 応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 熱電材料におけるゼーベック効果を含んだ局所電位変化の直接測定2022

    • Author(s)
      小松原 祐樹、宮戸 祐治、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      2022年 第69回 応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] Caインターカレーションを用いたバックリング構造変調シリセンの創製とその熱電特性2022

    • Author(s)
      小島 幹央、寺田 吏、石部 貴史、成瀬 延康、小林 英一、中村 芳明
    • Organizer
      2022年 第69回 応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] カルコゲナイド系超格子における伝熱特性2022

    • Author(s)
      石部貴史
    • Organizer
      第6回フォノンエンジニアリング研究会
  • [Presentation] PEDOT:PSS に導入した Cu2Seナノワイヤの熱電出力因子に与える影響2022

    • Author(s)
      坂根 駿也、三輪 俊一朗、石部 貴史、中村 芳明、田中 秀樹
    • Organizer
      第19回日本熱電学会学術講演会(TSJ2022)
  • [Presentation] Co導入による SiGeバルク材料の熱電性能向上」2022

    • Author(s)
      堀田 亮輔、水田 光星、石部 貴史、藤田 武志、中村 芳明
    • Organizer
      第19回日本熱電学会学術講演会(TSJ2022)
  • [Presentation] Si 電気二重層トランジスタにおけるキャリア注入量改善とその熱電特性2022

    • Author(s)
      入江 航平、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      2022年 第83回 応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] Si基板上エピタキシャルBaSi2薄膜における欠陥導入による低熱伝導率化2022

    • Author(s)
      石部 貴史、谷内 卓、山下 雄大、佐藤 拓磨、末益 崇、中村 芳明
    • Organizer
      2022年 第85回 応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 合金ナノ結晶導入による高性能SiGe熱電材料の開発2022

    • Author(s)
      堀田 亮輔、水田 光星、石部 貴史、藤田 武志、中村 芳明
    • Organizer
      2022年 第86回 応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 界面熱抵抗低減に向けた界面熱輸送機構の理解2022

    • Author(s)
      ?石部 貴史, 吉矢 真人, 中嶋 聖介, 石田 明広, 中村 芳明
    • Organizer
      第43回日本熱物性シンポジウム
  • [Presentation] 極小熱伝導率を有するGeナノドット含有Si系薄膜におけるフォノン輸送機構の解明2022

    • Author(s)
      堀田 亮輔、谷口 達彦、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      第5回結晶工学×ISYSE 合同研究会
  • [Presentation] Phonon Transport Physics in Well-Controlled Various Nanomaterials2021

    • Author(s)
      Yoshiaki Nakamura, Takafumi Ishibe
    • Organizer
      2021 Virtual MRS Spring Meeting & Exhibit
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ナノ構造を用いた熱流制御に基づく熱電変換性能向上の方法論とSiGe材料への応用 ~3物性のトレードオフの関係を最適化する方法論~2021

    • Author(s)
      中村 芳明
    • Organizer
      進展する熱電変換材料技術の最先端と応用展望 セミナー
    • Invited
  • [Presentation] ナノ構造を用いた熱電性能向上の方法論2021

    • Author(s)
      中村 芳明
    • Organizer
      2021ナノ理工学セミナー ナノサイエンスを支える先進技術
    • Invited
  • [Presentation] Investigation of thermal conductivity in epitaxial germanane films2021

    • Author(s)
      Y. Uematsu, T. Terada, T. Ishibe, and Y. Nakamura
    • Organizer
      Materials Research Meeting 2021 (MRM2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Thermoelectric power factor enhancement by thermal management with resonant level effect2021

    • Author(s)
      S. Sakane, T. Ishibe, T. Fujita, J. Ohe, E. Kobayashi, Y. Nakamura
    • Organizer
      Materials Research Meeting 2021 (MRM2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Temperature-difference-induced local potential variation detection by using KFM under non-thermal equilibrium2021

    • Author(s)
      Y. Komatsubara, Y. Miyato, T. Ishibe, Y. Nakamura
    • Organizer
      Materials Research Meeting 2021 (MRM2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ナノドット含有Si系薄膜におけるフォノン輸送機構2021

    • Author(s)
      石部貴史
    • Organizer
      第5回フォノンエンジニアリング研究会
  • [Presentation] 二次元Si層の構造変調によるエピタキシャルCaSi2薄膜の熱電出力因子増大2021

    • Author(s)
      寺田 吏,上松 悠人, 石部 貴史, 成瀬 延康, 中村 芳明
    • Organizer
      第19回シリサイド系半導体・夏の学校
  • [Presentation] 準安定相導入によるバルクCaSi2の熱電特性制御」、『第19回シリサイド系半導体・夏の学校2021

    • Author(s)
      上松 悠人、寺田 吏、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      第19回シリサイド系半導体・夏の学校
  • [Presentation] 高熱電出力因子化に向けたSi基板上ε-CoSi薄膜のエピタキシャル成長とその熱電特性2021

    • Author(s)
      石垣 信太郎、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      第19回シリサイド系半導体・夏の学校
  • [Presentation] バリスティック熱伝導観測に向けたアモルファスSiGe系超格子の伝熱特性評価2021

    • Author(s)
      伊藤 純也、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      第19回シリサイド系半導体・夏の学校
  • [Presentation] IV族二次元原子層を含むCa(SiGeSn)2ナノシートのSi基板上へのエピタキシャル成長2021

    • Author(s)
      小島 幹央、寺田 吏、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      第19回シリサイド系半導体・夏の学校
  • [Presentation] u添加がバルクSiGeの熱電特性に与える影響2021

    • Author(s)
      坂根 駿也、石部 貴史、藤田 武志、大江 純一郎、小林 英一、中村 芳明
    • Organizer
      第18回日本熱電学会学術講演会(TSJ2021)
  • [Presentation] EDLTを用いたIV族熱電材料における熱電特性操作2021

    • Author(s)
      片山虎之介、石部貴史、中村芳明
    • Organizer
      2021年 第82回 応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 温度勾配下の熱電材料における局所電位変化の直接測定2021

    • Author(s)
      小松原 祐樹、宮戸 祐治、石部 貴史、中村芳明
    • Organizer
      2021年 第82回 応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] 熱流制御と共鳴準位効果を用いた熱電出力因子増大2021

    • Author(s)
      坂根 駿也、石部 貴史、藤田 武志、大江 純一郎、小林 英一、中村 芳明
    • Organizer
      2021年 第82回 応用物理学会秋季学術講演会
  • [Presentation] VO2構造相転移を駆動するナノスケール歪みの可視化2021

    • Author(s)
      蘆田 湧一、石部 貴史、成瀬 延康、楊 金峰、中村 芳明
    • Organizer
      応用物理学会関西支部2021年度第2回講演会
  • [Presentation] Dirac bandを有するエピタキシャルε-CoSi/Siの作製とその熱電特性2021

    • Author(s)
      石垣 信太郎、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      応用物理学会関西支部2021年度第2回講演会
  • [Presentation] アモルファスSiGe系超格子におけるフォノン輸送物理2021

    • Author(s)
      伊藤 純也、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      応用物理学会関西支部2021年度第2回講演会
  • [Presentation] 熱電性能向上に向けたエピタキシャルCa(SiGeSn)2ナノシートの開発2021

    • Author(s)
      小島 幹央、寺田 吏、上松 悠人、石部 貴史、中村 芳明
    • Organizer
      応用物理学会関西支部2021年度第2回講演会
  • [Presentation] GeTe 熱電材料における Ge, Sn 含有量と熱電特性の関係2021

    • Author(s)
      瀧川 将、石部 貴史、大石 佑治、中村 芳明
    • Organizer
      応用物理学会関西支部2021年度第2回講演会

URL: 

Published: 2023-12-25  

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