2019 Fiscal Year Annual Research Report
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19H00890
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| Research Institution | Keio University |
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Principal Investigator |
中嶋 敦 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (30217715)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ナノクラスター / 超原子 / 超原子周期律 / ナノクラスター薄膜 / ヘテロ集積 / 超原子集積膜 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、パルスマグネトロンスパッタリング法によるナノクラスターの精密気相合成法を基礎に、従来の原子・分子単位の薄膜形成法の限界を超えて、新たなナノ機能物質科学を構築することを目的として研究を進めた。対象とするナノクラスターには、精密に構造化させた金属内包シリコンケージナノクラスターM＠Si16の超原子を選択している。この金属内包シリコンケージナノクラスターを気相で予め選択的に生成させて、以下の3つの課題、(1)『超原子周期律』の化学、(2)均一組成かつ急峻な『超原子pn層界面』の機能物性、(3)『超原子層』の電磁気物性、に取り組んだ。
超原子周期律では、これまでの3族から5族の金属原子に加えて、6族の金属原子がケイ素原子16個のケージ内に内包される構造体として生成できることを見出し、これらの選択的生成のための条件設定と基板蒸着試料の作成方法の構築を進めた。また、超原子pn層界面では、p型に3族の金属原子を、ｎ型に5族の金属原子をそれぞれシリコンケージ内に内包させ、単層のナノクラスター超原子膜が形成される蒸着条件をＸ線光電子分光法によって探索した。その上で、それぞれの超原子膜をヘテロ集積させ、形成させたpn層界面における電荷移動について、金属原子、ケイ素原子それぞれの酸化状態をＸ線光電子分光法で測定することによって、異種接合した界面において電荷双極子が形成できることを見出した。さらに、超原子層を用いた超原子集積膜の電気特性評価では、蒸着装置から電気特性評価装置に蒸着試料を運搬する過程での酸化現象が課題であることを見出すとともに、蒸着試料の運搬方法を改善した上で測定回数を増やしてその電気伝導性を評価した。
これらの研究によって、金属内包シリコンケージクラスターの周期性の拡がりを明確にするとともに、層界面の構築のみならず超原子間の電気伝導を初めて可能とした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究代表者が考案したパルスマグネトロンスパッタリング法によるナノクラスターの精密気相合成法を基礎に、従来の原子・分子単位の薄膜形成法の限界を超えて、新たなナノ機能物質科学を構築することを目的として研究を進めている。精密に構造化させた金属内包シリコンケージナノクラスターM＠Si16の超原子に対して、以下の3つの課題、(1)『超原子周期律』の化学、(2)均一組成かつ急峻な『超原子pn層界面』の機能物性、(3)『超原子層』の電磁気物性、に取り組んでいる。
これらの計画に対して、超原子周期律では、これまでの3族から5族の金属原子に加えて、6族の金属内包シリコンケージクラスターが、ケイ素原子16個のケージ内に内包される構造体として生成することを見出し、超原子周期律の考え方が拡張できることを実証している。また、超原子pn層界面では、p型に3族の金属原子を、ｎ型に5族の金属原子をそれぞれシリコンケージ内に内包させ、それぞれの超原子膜をヘテロ集積させることを可能とした。この測定では、単層のナノクラスター超原子膜が形成される蒸着条件を抽出することが重要であり、形成させたpn層界面における電荷移動をＸ線光電子分光法で評価することによって、異種接合した界面において電荷双極子が形成できることを見出した。さらに、超原子層を用いた超原子集積膜の電気特性評価では、蒸着装置から電気特性評価装置に蒸着試料を運搬する過程で試料が酸化される課題があったものの、蒸着試料の運搬方法を改善した上で測定回数を増やしてその電気伝導性を評価できるようにした。これらの研究によって、金属内包シリコンケージクラスターの周期性の拡がりを明確にするとともに、層界面および超原子間の電磁気特性の研究が大きく進んだ。
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| Strategy for Future Research Activity |
ナノクラスター超原子の液相直接捕捉の精密化として、パルスマグネトロンスパッタリング法によるナノクラスター生成源を用いると、遷移金属原子を内包したシリコンナノクラスター超原子(M@Si16)の集積膜と分散液を実現できることを踏まえて、Ta@Si16の分散液とその精密化を図るために、分散溶液に用いる溶液を単一組成の低蒸気圧の液体を用いる。また、ナノクラスター超原子のpn層界面の構築では、すでにヘテロ接合界面を構築した成果を踏まえて、基板上に予め蒸着する有機分子の電子物性の役割を明らかにする。n型のC60とともにp型のコロネン分子などを真空蒸着して、中心金属の異なる金属内包シリコンナノクラスター超原子のpn層界面を固体基板上に作製し、超原子層の構造をX線光電子分光と紫外光電子分光を用いて評価する。さらに、超原子集積膜の電磁気物性では、中心原子の変化によってM@Si16超原子の価電子総数が変化させて、その電子物性が変化する様子を6族の遷移金属まで拡張できたことを踏まえて、これらの超原子の薄膜の電気伝導度について、その温度依存性を含めて解明する。
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