2019 Fiscal Year Annual Research Report
Control of conductivity and magnetism of organic devices based on strongly correlated electron systems
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19H00891
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| Research Institution | Institute for Molecular Science |
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Principal Investigator |
山本 浩史 分子科学研究所, 協奏分子システム研究センター, 教授 (30306534)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
川椙 義高 東邦大学, 理学部, 講師 (40590964)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 電界効果トランジスタ / 強相関電子系 / 界面ドーピング / スピントロニクス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
２０１９年度は今後の計測において基盤となる技術要素の開発を進め、いずれも適切な進捗が得られた。化学ドープされた有機モット絶縁体であるκ-(BEDT-TTF)_4Hg_2.89Br_8の薄膜単結晶合成に取り組み、適切な結晶成長条件と洗浄工程を組み合わせることによって、平坦度としては単分子ステップが確認できること、サイズとしては300ミクロン以上の平面サイズと500ナノメートル以下の厚みを持った結晶を定常的に作製できる目途が立った。このような薄膜単結晶を得ることは、今後の電界効果デバイスを作製する上で欠かせない重要なステップである。
次に室温動作モットFETを作製する目的で、液晶性単分子膜の作製に取り組んだ。炭素数12のアルキル鎖を導入したテトラチアフルバレン誘導体（TTC12-TTF）を合成し、これをスピンコートすることによって薄膜が形成可能であることが分かった。スピンコートの際の溶液濃度を最適化することによって、およそ２分子層の厚みを持った薄膜が形成され、中性分子の状態で良好なFET特性を示すことが明らかとなった。今後、単分子膜でのキャリアドーピングを行う予定であるため、さらなる条件出しが必要である。
一方、キラルな結晶を用いたスピン流計測については、同じコンセプトの実験をキラルな無機結晶であるNbCr_3S_6で取り組んで、その有効性を検証することとした。その結果、キラル結晶に電流を通じることによってスピン偏極が生じ、これを逆スピンホール効果で検出可能であることが分かった。また、電極上のスピンホール効果によって同結晶にスピン流を注入すると、起電力が生じるという逆効果も見出すことが出来た。これまで単分子膜におけるトンネル電流でのみ観測されてきたCISS (Chirality Induced Spin Selectivity)効果を結晶の線型応答領域で確認できた意義は非常に高い。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
２０１９年度は化学ドープされた有機モット絶縁体であるκ-(BEDT-TTF)_4Hg_2.89Br_8の薄膜単結晶合成に関する条件最適化を主な目標として取り組み、結晶成長に用いる溶媒・支持電解質・温度・電流量・結晶洗浄溶媒などの検討を行った。その結果、実際に結晶の表面をAFM観察しながら最適化をすることによって目標とする平坦度を有する結晶を得ることに成功した。また、結晶伝導面のサイズが300ミクロン以上、伝導面垂直方向の厚みが500ナノメートル以下という、電界効果デバイスに必要なサイズを確保することもできた。FET測定、EDLT測定は最初の計測を始めたところであるが、結晶多型が存在すること、冷却過程で割れが発生することから、次年度以降これらの問題に対する対策を講じる必要がある。これらの問題に対応することで、最終目標である超伝導相の相図作成に向かって研究を進めることが可能であるので、実施状況はおおむね順調であると判断した。
室温モットFETの開発についても、順調に液晶性薄膜の合成やその厚み評価をすることが出来た。現時点では得られた分子膜が単分子の厚みにならず、２-３分子の厚みを有しているため、これを次年度以降にさらに改良して単分子膜にすることで、最終目標である室温動作モットFETの実現につながるものと考えている。現状で、既にFET特性は既報のSAM膜FETより高い移動度を示しているので、実施状況は順調である。
キラル結晶については、無機材料を用いたコンセプト検証を行い、初めて結晶でのCISS効果を観測、さらに逆CISS効果の発見やnon-local測定の成功などがあり、当初計画以上の進展があった。今後は有機モット絶縁体を用いて同様の実験を検証していく必要がある。
以上を総合的に判断し、２０１９年度末までの進捗は「おおむね順調に進展」していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
まず化学ドープされた有機モット絶縁体κ-(BEDT-TTF)_4Hg_2.89Br_8の薄膜単結晶を用いて電界効果デバイス計測を開始する。最初に最も実績のあるSiO_2/Si基板を用いて電界効果トランジスタによる物理的キャリアドーピングに挑戦するが、これがうまく計測できるようになれば、イオン液体を用いて電気二重層トランジスタ（EDLT）の計測にもとりかかる。さらにEDLTと基板歪み印可装置を組み合わせて、希望するバンド幅に電子系を誘導し、バンド幅制御相転移の近傍でバンドフィリングの変調計測を行うことによって、バンド幅制御超伝導とバンドフィリング制御超伝導の接続の様子を詳細に調べる。
室温動作モットFET開発のためには、液晶性TTF誘導体を用いた単分子膜作製を、様々な技術の組み合わせによって実現し、これに対してアクセプター分子を反応させて単分子膜モット絶縁体を実現する。電荷移動量をスペクトル計測で確認し、その後電界効果デバイスによる計測を行って、室温でのデバイス移動度とON/OFF比をこれまでのSAM膜によるデバイスからさらに向上させることを目標とする。
キラルな結晶構造によるスピン偏極電流の発生に関しては、CrNb_3S_6について電流誘起スピン偏極の電気計測を進める一方、磁化率についてもSQUIDで計測し、スピン偏極現象がバルク効果であるのか、それとも界面だけで起きる現象なのかを検証する。さらにはキラルな有機モット絶縁体を用いて電気計測、磁気計測を行い、スピン流生成とその検出を目指す。
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