2020 Fiscal Year Annual Research Report
多核クラスター錯体を用いた小分子変換のための学理創出
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19H00903
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
正岡 重行 大阪大学, 工学研究科, 教授 (20404048)
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2019-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 錯体化学 / 多核金属錯体 / 電子移動反応 / 小分子変換 / 多電子酸化還元 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，高効率かつ高選択的に多電子酸化還元反応を進行させることが可能な革新的な触媒の創出に取り組む。生体酵素の活性中心の構造ならびに申請者のこれまでの研究（Nature, 2016 等）から得た着想に従い，「多電子移動能」と「結合組み換え能」を併せ持つ多核クラスター錯体を研究開発の中心に据える。金属イオンの種類・数ならびに配位子の電子構造が異なる多様な多核クラスター錯体を合成し，様々な多電子酸化還元反応に対する触媒機能を評価する。更に，触媒反応機構を反応中間体の電子状態まで深く分析・考察し，触媒能の向上に向けた分子設計指針を得ることで触媒の構造最適化へと繋げる。以上の研究により得られた知見を基に，多電子酸化還元を伴う小分子変換反応を自在に操ることが可能な触媒を創出するための指導原理の確立を目指こととした。
本年度は，昨年度までに合成した多核クラスター錯体の小分子変換反応に対する触媒能の評価を行った。まず，対象とする小分子変換反応に対し，多核クラスター錯体を用いて触媒機能評価を行った。実験手法としては基質の存在下，多核クラスター錯体を化学的，電気化学的或いは光化学的刺激により活性化し，反応を進行させた。反応終了後の溶液をガスクロマトグラフィー（GC），各種NMR測定，GC-MS等を用いて分析し，反応効率ならびに反応選択性に関して定量的に評価した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は，昨年度までに合成した多核クラスター錯体の小分子変換反応に対する触媒能の評価を行った。特に、遍在小分子を用いた多電子酸化還元触媒の開発に注力した。実験手法としては基質の存在下，多核クラスター錯体を化学的，電気化学的或いは光化学的刺激により活性化し，反応を進行させたところ、金属イオンの種類ならびに配置に応じた様々な触媒活性が得られることが確認された。以上の結果は、多電子酸化還元を伴う小分子変換反応を自在に操ることが可能な触媒を創出するための指導原理の確立に向けた重要な知見であると考えられるため、研究はおおむね順調に進捗していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度に得られた研究成果を礎に、多電子酸化還元を伴う小分子変換反応を自在に操ることが可能な触媒を創出するための指導原理の確立を目指し、多核クラスター錯体の更なる物性評価を目標に検討を続ける。特に、金属イオンの種類・配置が異なるクラスターについて網羅的に触媒能を評価することでこれら構成要素が触媒能に与える影響を系統的に評価することを目標とする。さらに、得られた多核クラスター錯体の機能性材料としての可能性についても検討を行う予定である。より具体的には、光あるいは電気化学的刺激を駆動力とする革新的分子認識材料の開発を目指し、研究を展開する。
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