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2019 Fiscal Year Annual Research Report

Development of quantification methods of radiocesium-bearing materials by their properties and application to contaminated soils

Research Project

Project/Area Number 19H01145
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

小暮 敏博  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (50282728)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 高橋 嘉夫  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (10304396)
下山 巌  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究主幹 (10425572)
山口 紀子  国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構, 農業環境変動研究センター, ユニット長 (80345090)
田村 堅志  国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, グループリーダー (80370310)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2023-03-31
Keywords福島原発事故 / 放射性セシウム / 土壌鉱物 / CsMP / 珪酸塩ガラス / 熱処理 / 酸処理 / 放射能
Outline of Annual Research Achievements

福島原発事故で放出された放射性核種による環境汚染(現時点ではその主因は放射性セシウム、以後RCsと略記)の解決には、RCsの存在形態や様々な環境中での動態を詳細に解明することが必要である。様々な汚染物中のRCs担体物質には、RCsを収着・固定した鉱物粒子と、破損した原子炉から飛散した放射性ガラス微粒子(CsMP)があるが、この2種類の存在比やその環境・地域依存性などは未だ推測の域を出ない。本研究では、RCs担体物質の諸特性(加熱処理や溶液処理による構造と放射能の変化など)を詳細に調べ、その違いをもとに試料中のRCs担体物質の存在比を定量的に見積もる手法の確立を目指す。
本年度は、これまでわかっているCsMPと鉱物粒子の加熱処理による放射能損失特性の違いに着目し、これを用いて実汚染土壌のIPオートラジオグラフィに見られる輝点(RCsの濃集粒子に相当)が加熱によりどのように変化するかで、その粒子の正体が判別できるかを調べた(CsMPの方がより低温でRCsを放出することがわかっている)。しかしながら、IPの各輝点強度の温度依存性は明瞭なバイモーダルな分布を示さず、加熱処理による判別法はあまり有望でないと判断された。
一方、CsMPとRCsを吸着・固定した鉱物粒子の溶解特性、特にそのpH依存性を調べた。CsMPはpH=1程度の熱塩酸ではあまり溶解しないが、RCsを固定した黒雲母やスメクタイトなどは同じ酸処理条件で容易に溶解し、RCsが溶出することが明らかになった。これによりいくつかの形態の汚染試料中のCsMPと鉱物粒子の存在比をかりの精度で定量的に見積もることができた。
また本年度はこれ以外に、CsMPの化学組成に対する新しい知見(Naの存在)やCsMP中の鉄(Fe)の価数がほとんど2価であることを明らかにし、論文化した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

当研究課題で設定した"試料中の各Cs担体物質の存在割合を定量的に見積もる手法の開発・提案"という大きな目標をほぼ本年度中に達成することができた。これには、ここ2,3年続けてきたCsMPの溶解特性を解明する研究で得た結果からの寄与が大きい。これより次年度は国内の多くの研究機関と連携し、福島県地方を始め様々な地域や試料形態におけるRCs担体物質の定量的な解明に多くの新しい成果を出すことが期待でき、福島県地方や関東地域の汚染の実態解明が大きく前進するはずである。また本年度はこれ以外に、CsMPとRCs担体鉱物粒子の放射能分布に関する新しい知見についても成果を出し、論文化した。これは、これまで提唱されてきたような放射能強度からRCs担体物質を判別することは難しいことを示したものである。さらにCsMPの化学組成としてNaが主要なアルカリ成分であること、またその鉄(Fe)の価数がほとんど2価であることを示したことは、事故当時CsMPが形成された炉内環境を推定する新たな知見を与えると共に、現在東京大学で進められているCsMPと同じ組成をもつ珪酸塩ガラスの合成にも有益な結果となった。

Strategy for Future Research Activity

次年度以降は国内の多くの研究機関と連携し、福島県地方を含む様々な地域や試料形態の汚染物中にCsMPがどの程度存在するかを定量的に評価していく。これにより事故直後のCsMPを含むプルームの移動・拡散経路を調べるとともに、この9年間で地上に降下したCsMPがどのように拡散、変質したかを明らかにする。また、今年度の成果を学会や論文等を通じて発信し、他機関でもこの手法を用いてCsMPの存在量を調べることを促していく。これと平行し、酸処理による評価法における実験条件の最適化も目指す。一方現在進めているCsMPの組成をもつ珪酸塩ガラスの合成を進め、ある程度近い組成のガラスができた時点でその溶解特性を調べ、CsMPの環境中の挙動をより正確に推定できるようにする。

  • Research Products

    (22 results)

All 2020 2019

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 4 results) Presentation (18 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Invited: 3 results)

  • [Journal Article] Isotopic ratios of uranium and caesium in spherical radioactive caesium-bearing microparticles derived from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant2020

    • Author(s)
      Kurihara Yuichi、Takahata Naoto、Yokoyama Takaomi D.、Miura Hikaru、Kon Yoshiaki、Takagi Tetsuichi、Higaki Shogo、Yamaguchi Noriko、Sano Yuji、Takahashi Yoshio
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 10 Pages: 3281

    • DOI

      10.1038/s41598-020-59933-0

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Reactor environment during the Fukushima nuclear accident inferred from radiocaesium-bearing microparticles2020

    • Author(s)
      Okumura Taiga、Yamaguchi Noriko、Suga Hiroki、Takahashi Yoshio、Segawa Hiroyo、Kogure Toshihiro
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 10 Pages: 1352

    • DOI

      10.1038/s41598-020-58464-y

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] A review of Cs-bearing microparticles in the environment emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident2019

    • Author(s)
      Igarashi Yasuhito、Kogure Toshihiro、Kurihara Yuichi、Miura Hikaru、Okumura Taiga、Satou Yukihiko、Takahashi Yoshio、Yamaguchi Noriko
    • Journal Title

      Journal of Environmental Radioactivity

      Volume: 205-206 Pages: 101~118

    • DOI

      10.1016/j.jenvrad.2019.04.011

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Finding Radiocesium-bearing Microparticles More Minute than Previously Reported, Emitted by the Fukushima Nuclear Accident2019

    • Author(s)
      Okumura Taiga、Yamaguchi Noriko、Kogure Toshihiro
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 48 Pages: 1336~1338

    • DOI

      10.1246/cl.190581

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 粘土鉱物の相変態誘起を介したCs除去に関するアルカリ塩化物の反応促進効果2020

    • Author(s)
      下山 巖、馬場祐治
    • Organizer
      第33回日本放射光学会年会・放射光科学シンポジウム
  • [Presentation] 福島原発事故により放出された放射性微粒子に含まれるFeの価数および軽元素の有無2019

    • Author(s)
      奥村大河、 菅大暉、高橋嘉夫、小暮敏博
    • Organizer
      日本地球化学会 第66回年会
  • [Presentation] 放射光X線を用いた福島第一原子力発電所1号機由来の不溶性Cs粒子中のU-Zr粒子の発見2019

    • Author(s)
      三浦 輝、栗原雄一、山本政儀、坂口 綾、桧垣正吾、高橋嘉夫
    • Organizer
      日本地球科学会
  • [Presentation] MIGRATION OF RADIOCESIUM AND RADIOIODINE IN THE ENVIRONMENT EMITTED DURING FUKUSHIMA DAI-ICHI2019

    • Author(s)
      Yoshio Takahashi
    • Organizer
      Migration2019
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 風化黒雲母にみられる混合層鉱物を含む虹鉱物の定量的評価と微細構造観察:XRDシミュレーションとFIB-TEMの活用2019

    • Author(s)
      菊池亮祐、小暮敏博
    • Organizer
      第63回粘土科学討論会
  • [Presentation] 放射性Cs含有微粒子から推測される福島原発事故発生時の2号機の炉内環境2019

    • Author(s)
      奥村大河、山口紀子、菅大暉、高橋嘉夫、小暮敏博
    • Organizer
      日本原子力学会 2019年秋の大会
  • [Presentation] Comparison of Radiocesium-Bearing Microparticles of Different Shape and Elemental Distribution by Multiple Synchrotron2019

    • Author(s)
      Miura. H, Y. Kurihara, M. Yamamoto, A. Sakaguchi, N. Yamaguchi, S. Higaki, Y. Takahashi
    • Organizer
      Goldschmidt2019
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Analysis of Radioactive Microparticles Emitted from the Fukushima Nuclear Plant by Using Advanced STEM Techniques2019

    • Author(s)
      Okumura, T., T. Hara, and T. Kogure
    • Organizer
      Microscopy & Microanalysis 2019 Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 変質黒雲母のセシウム吸着特性と吸着サイトの固体NMR解析2019

    • Author(s)
      緑川 慶, 田村 堅志, 端 健二郎, 渡邊 雄二郎, 佐久間 博, 出口 健三
    • Organizer
      環境放射能除染学会 第8回研究発表会
  • [Presentation] Nanoscopic structures and chemistry of mixed layer biotite‐vermiculite in the weathering profile in Abukuma granitic rocks in the eastern part of Fukushima, Japan2019

    • Author(s)
      Kikuchi, R., and T. Kogure
    • Organizer
      2019EUROCLAY International conference on clay science and technology
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Visualization of Clays at the Atomic Scale2019

    • Author(s)
      Kogure, T.
    • Organizer
      2019EUROCLAY International conference on clay science and technology
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 放射光X線を用いた福島第一原子力発電所1号機由来の不溶性セシウム粒2019

    • Author(s)
      三浦 輝、栗原雄一、山本政儀、坂口 綾、田中万也、桧垣正吾、高橋嘉夫
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2019年大会 JPGU2019
  • [Presentation] 福島原発事故により発生した放射性微粒子の環境動態:加熱および溶解特性について2019

    • Author(s)
      奥村大河、山口紀子、土肥輝美、藤原健壮、飯島和毅、小暮敏博
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2019年大会
    • Invited
  • [Presentation] 原発事故由来放射性ガラス微粒子の様々な溶液中での溶解挙動2019

    • Author(s)
      奥村大河、小暮敏博、山口紀子、土肥輝美、藤原健壮、飯島和毅
    • Organizer
      第20回「環境放射能」研究会
  • [Presentation] セシウムフリー鉱化法によるCs汚染鉱物の光触媒材料への変換と環境浄化への再生利用2019

    • Author(s)
      杉田 剛、下山 巖
    • Organizer
      環境放射能除染学会第8回研究発表会
  • [Presentation] セシウムフリー鉱化法を用いた土壌除染における硝酸塩添加剤の効果2019

    • Author(s)
      下山 巖
    • Organizer
      環境放射能除染学会第8回研究発表会
  • [Presentation] Soil decontamination by cesium-free mineralization with CaCl2; Effect of chlorine on phase transformation of a clay mineral2019

    • Author(s)
      Shimoyama, I.
    • Organizer
      17th International Conference on the Chemistry and Migration Behavior of Actinides and Fission Products in the Geosphere
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Importance of halogen for soil decontamination using cesium-free mineralization; A Role of chlorine on phase transformation2019

    • Author(s)
      Shimoyama, I, Y. Baba
    • Organizer
      17th International Conference on the Chemistry and Migration Behavior of Actinides and Fission Products in the Geosphere (Migration 2019)
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2021-01-27  

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