2019 Fiscal Year Annual Research Report
時間・角度分解光電子差分分光による正孔動力学多次元イメージ法の開発
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19H01826
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| Research Institution | Osaka City University |
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Principal Investigator |
金崎 順一 大阪市立大学, 大学院工学研究科, 教授 (80204535)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
東 純平 佐賀大学, シンクロトロン光応用研究センター, 准教授 (40372768)
深津 晋 東京大学, 大学院総合文化研究科, 教授 (60199164)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 半導体 / キャリア動力学 / 2光子光電子分光 / シリコン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
初年度においては、時間分解2光子光電子分光及び差分分光の手法を用い、1)シリコンにおける光注入価電子帯正孔系の動的挙動と、 2)ゲルマニウムにおける励起電子系の超高速緩和過程を解明するための研究を推進した。
1)Si(111)7x7を用い、1.55 eV光励起により価電子帯に正孔を注入し、5.96eVプローブ光により２光子光電子差分分光測定を行った。価電子帯の正孔密度は 0.8 psの時定数で急速に減衰した後、180psの時定数で緩やかな減少を示した。急速な減衰は、①光注入電子・正孔系のエネルギー緩和過程の時間スケールと一致している事、②光電子ピークのエネルギー幅とエネルギーシフトを伴っている事から、励起直後の非平衡状態分布からバンド端近傍における平衡状態分布への電子・正孔系の密度分布変化に起因すると考えられる。一方、緩やかに減少する成分は、表面近傍からバルク方向への正孔の拡散により説明することができる。更に、バルク電子状態と表面電子状態における正孔密度の時間発展測定を行い、数十フェムト秒の時定数でバルクから表面への正孔散乱が生じていることを明らかにした。
2)３つの異なる面方位のゲルマニウムウェハを用い、伝導帯ガンマバレーへ励起電子系を注入した後のエネルギー・運動量空間内における励起電子系の超高速緩和過程の様子を実時間追跡した。a)ガンマバレー内の励起電子密度が減衰するのと反相関的に、L, X, K点近傍のサブバレー内電子密度が増大すること、b)ガンマバレー電子密度の時定数は温度に依存し、試料温度300Kで20fs、80Kで20fsとなること、更に、c)各バレー内に散乱された電子集団は同一の時定数でエネルギー緩和することを明らかにした。この結果より、電子格子相互作用に起因するバレー間散乱により電子集団は異なるバレー間で準平衡分布を保ちつつ、エネルギー緩和することがわかった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
Si(111)7x7表面における正孔の密度分布をエネルギー・運動量・時間の4次元空間でイメージ化し、その時間発展を測定するという初年度の目標はほぼ達成することができた。時間分解差分分光測定の結果より、 励起直後における非平衡分布から準平衡分布へと至る正孔のエネルギー分布の時間発展やその素過程に関する知見と共に、バルク電子状態から表面状態へ正孔が超高速で散乱する過程に関する直接的知見を得ることに成功した。初年度の研究により、時間分解光電子差分分光手法の基盤形成に成功し、他の物質系へ展開する可能性を開くことができた。
励起電子系の緩和動力学については、ゲルマニウムを対象として詳細な実験研究を完了した。フランスEcole Polytechniqueとの共同研究により、第一原理計算との比較検討も行い、ゲルマニウムにおける励起電子系の緩和素過程の解明に成功した。本研究成果については現在学術論文にまとめている。さらに、次年度以降に推進予定である、電子・正孔再結合による発光測定の準備も進展しており、電子・正孔系の緩和現象を統一的に解明するための実験研究への展開も可能となった。
上述のように、現在までの研究は、当初立案した研究計画にほぼ沿ったものとなっており、本研究は順調に進展しているものと評価している。
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| Strategy for Future Research Activity |
代表者（金崎）は、初年度に得られた正孔動力学の実験結果を理論的考察も含めて検討し、シリコン表面近傍における非平衡価電子正孔系の超高速緩和過程を支配する素過程を解明する。そのため、１）バルクー表面状態間の正孔散乱過程の散乱時定数と励起強度及び試料温度との相関を測定することにより、バルクー表面散乱過程を支配する相互作用を明確にする。２）プローブ光の偏光を変化させることにより、heavy hole 及びlight holeそれぞれの価電子バンドでの正孔の緩和過程を測定し、両バンド内及びバンド間散乱による緩和過程を２光子光電子差分分光により明確にしていく。これらの結果と、海外研究機関の研究協力者(Dr. Sjakste)による第一原理計算の結果とを比較検討し、シリコンにおける価電子正孔系の緩和過程を、実験・理論の両面より解明していく。
ゲルマニウムにおける励起電子系の緩和過程に関する課題については、２光子光電子分光による実験結果と、第一原理計算による結果との比較検討を行い、その内容を学術論文において発表する予定である。また、シリコンで用いた時間分解光電子差分分光の手法を適用し、ゲルマニウムのバルク価電子バンド内における正孔の超高速緩和現象や、バルクと表面間での正孔散乱過程に関する測定を実施する。シリコンの結果と比較検討し、ＩＶ族半導体での正孔緩和現象における一般性や物質に依存する特徴等を理解する。更に、２光子光電子分光に加えて、励起電子系と正孔系との再結合による発光分光測定を推進し、光励起による電子・正孔対生成から、運動量・エネルギー緩和をへて再結合に至るまでの電子・正孔系の動的振る舞いの全体像を解明する為の研究を展開する。
上述した研究と並行して、化合物半導体や酸化物半導体における正孔動力学研究に向けた試料の準備や光励起条件の最適化に向けた研究を開始する。
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Research Products
(3 results)
