2021 Fiscal Year Annual Research Report
時間・角度分解光電子差分分光による正孔動力学多次元イメージ法の開発
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19H01826
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| Research Institution | Osaka City University |
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Principal Investigator |
金崎 順一 大阪市立大学, 大学院工学研究科, 教授 (80204535)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
東 純平 佐賀大学, シンクロトロン光応用研究センター, 准教授 (40372768)
深津 晋 東京大学, 大学院総合文化研究科, 教授 (60199164)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 半導体 / キャリア動力学 / 正孔 / ２光子光電子分光 / シリコン / 励起電子 / ゲルマニウム / III-V族半導体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
2光子光電子分光及び差分分光の手法を用い、光励起後の、1)シリコン価電子バンド構造及び価電子正孔系密度分布の変化、 2)ゲルマニウム・III-V族半導体における伝導帯励起電子系の密度分布変化に関する超高速分光測定を推進している。
１）フェムト秒ポンプ光を３つの異なる光子エネルギーに変換し、正孔を注入する初期分布を変化させた。一方、プローブ光エネルギーを固定し、バルク価電子帯の上端近傍領域での光励起によるバンド構造の超高速変化と正孔密度変化に着目した。
①バルク価電子帯上端及びその領域に存在する表面バンドに直接正孔を注入した場合、励起直後から1.5ps程度の短い時間領域で光電子ピークのエネルギー幅とエネルギーシフトを伴った価電子バンド構造変化と正孔密度の再分布が発生した後、200ps程度の時定数で正孔密度は緩やかに減少することを明確にし、高速緩和現象に関与するキャリア散乱等多体効果に関する知見を得た（令和２年度より継続）。
②令和３年度には、価電子帯上端から1eV程度下の領域まで正孔を注入し、正孔密度分布の時間発展を測定した。その結果、①で観察した２つの緩和形態に加えて、4ps程度の時間スケールで正孔系が価電子帯内を緩やかにエネルギー緩和する現象を明確にした。また、このエネルギー緩和と同じ時間スケールで、表面バンドの正孔密度が増大していくことを確認した。
２）ゲルマニウムの伝導帯に注入した励起電子系について、その後のエネルギー・運動量空間内における超高速緩和過程を追跡した。a)注入された励起電子系は、10fs程度の散乱時定数で広い運動量空間にわたって再配分される事、b)励起電子系の集団は準平衡状態を保持しつつエネルギー緩和し、3ps程度までに伝導帯下端において格子系と熱平衡を達成する事、その後、ｃ）励起電子系は表面バンドに遷移し、バンド内をエネルギー緩和することを明確にした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
時間分解差分分光測定を利用して半導体内部における伝導帯励起電子系及び価電子正孔系密度分布をエネルギー・運動量及び時間に関する4次元空間でイメージ化し、その緩和過程を明確にするという本研究の当初目標についてはほぼ達成されている。特に、従来の分光測定では困難であった、価電子正孔系が非平衡分布から準平衡分布を経て熱平衡に到達する緩和過程に関する直接的知見を得ることに成功すると共に、キャリア注入によるバンド構造の超高速変化や正孔密度分布の時間発展に関与する散乱機構等の解明も進展した。また、ゲルマニウムやIII-V族半導体において、種々の励起条件及び試料条件での測定を通して、伝導帯励起電子系の緩和素過程の解明に向けて着実に成果を蓄積している。同時に、フランスEcole Polytechniqueの第一原理計算のグループと、III-V族半導体及びゲルマニウムにおける励起電子系の散乱機構やエネルギー緩和過程の解明に向けた共同研究も推進し、実験・理論両面からの理解が進んでいる。本研究成果については順次学術論文にまとめている。
これまでの研究成果に基づき、極短時間内に発生する、運動量空間内でのキャリア再分配、バンド端へのエネルギー緩和及び熱化過程に関する理解が大きく進展した。一方、表面への電子・正孔散乱と表面緩和及び再結合、更に、発光による電子正孔再結合、結晶内部へのキャリア拡散など、キャリアの熱化以降の遅い時間領域におけるキャリア動力学の解明が最終年度に残された研究課題として明確になった。これらの研究に向けた準備は昨年度中より着実に進めている。
上述のように、本研究は、当初立案した電子・正孔系の緩和現象を統一的に解明するという研究計画に沿って、課題を明確化し、その解決に向けて順調に進展しているものと評価される。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでに得た研究成果より、結晶内部の伝導帯及び価電子帯に注入された電子及び正孔の種々の散乱過程と運動量・エネルギー緩和との相関が明確になった。これらの緩和過程は数ピコ秒内に進行し、電子・正孔は各バンド端において格子系と熱平衡に達する。これまでは、電子系・正孔系がバルクバンド端へエネルギー緩和する極短時間領域での動力学の解明に主眼を置いてきた。キャリア緩和過程を完全に理解するためには、引き続いて起こる１）表面バンドへのキャリア散乱と表面バンド内緩和、２）電子正孔再結合に伴う発光、３）結晶内部への拡散、等の現象について明確にすることが必要である。最終年度において以下の測定を実施し、熱化した電子・正孔系の緩和現象に関与する過程を明確にする。
１）光電子分光及びその差分分光測定により、表面バンドをイメージ化する為の最適なレーザー光条件等を明確となった。最終年度には、最適化された条件で表面バンドにおける電子・正孔密度分布の時間変化をエネルギー分解測定し、バルクバンド端における密度との相関を明確にする。これらより、バルクから表面へのキャリア散乱及び表面バンド内エネルギー緩和の時定数を決定すると共に、表面再結合に関する知見を得る。
２）光励起したゲルマニウムからの発光スペクトルと、光電子分光によるバルクバンド端及び各バレーにおける励起電子系の密度分布との相関を、試料温度を変化させて測定する。これより、試料温度に依存する励起電子系のエネルギー・運動量分布と再結合発光強度との相関を明確にし、発光素過程に関する知見を得る。
３）結晶内部へのキャリア拡散による密度変化を１次元拡散方程式により数値解析し、光電子分光測定で得られる表面近傍でのキャリア密度変化との相関を得る。
前年度までの結果も含めて半導体内におけるキャリア緩和現象を電子・正孔の両面から統一的に理解し、研究成果の積極的公表に努める。
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