2020 Fiscal Year Annual Research Report

CHA型ゼオライトの水素同位体吸脱着特性の解明と膜化による同位体分離材料への応用

Research Project

Project/Area Number	19H01872
Research Institution	University of Toyama
Principal Investigator	田口明富山大学, 学術研究部理学系, 講師 (40401799)
Co-Investigator(Kenkyū-buntansha)	近江靖則岐阜大学, 高等研究院, 准教授 (50313713)
Project Period (FY)	2019-04-01 – 2023-03-31
Keywords	ゼオライト / 水素 / 同位体分離
Outline of Annual Research Achievements	重水素，トリチウムの分離は，核融合炉燃料サイクルにおける水素同位体の分離，精製の他，廉価な重水素製造などへの展開が期待できる重要かつ付加価値の高いプロセスである。研究代表者はこれまで，Si8O8からなる８員環細孔を有するLTA型（0.41×0.41 nm），CHA型（0.38×0.38 nm），RHO型（0.36×0.36nm）などのゼオライトに着目し，その水素同位体（D2，H2）の吸脱着特性の検討とD2/H2分離係数の評価を行った。単成分H2，D2ガスを用いた昇温脱離スペクトルの測定の結果，吸着温度77 Kで吸着させたH2はCa-CHA，K-CHA，Na-CHA，LTA(3A)について，それぞれ約93，140，163，および140 K付近から脱着が観察された。また，D2はいずれの試料においても，H2に対しておよそ5～10℃高い温度でD2の脱着が観察された。このことからNa-CHAのH2(D2)脱着温度が最も高いことが明らかとなった。今後，Cs-CHA型，RHO型ゼオライトについてもこれら昇温脱離スペクトルを検討していく。また，H2-D2（1：1）混合ガスを用いた同位体分離係数の測定を行った。その結果，吸着温度201 KにおけるD2/H2分離係数はCa-CHA，K-CHA，Na-CHA，LTA(3A)について，それぞれ1.04，1.08，1.10，および1.06が得られ，Na-CHAの分離係数が最も高い値であった。さらに，吸着温度250 Kでは，それぞれ1.03，1.01，0.97，および0.97が得られ，吸着温度が高くなると，Na-CHAと比較してCa-CHAの分離係数が高い値が得られた。さらにCHA型ゼオライト膜の調製を検討した。種結晶法によりCHA膜が得られたが，接着性に課題があり，調製条件の改良と最適化が必要と考えられる。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 3: Progress in research has been slightly delayed. Reason 単成分H2，D2ガスを用いた昇温脱離スペクトルの測定を行い，Ca-CHA，K-CHA，Na-CHA，LTA(3A)について，それぞれ約93，140，163，および140 K付近から脱着が観察された。また，D2はいずれの試料においても，H2に対しておよそ5～10℃高い温度でD2の脱着が観察された。また，H2-D2混合ガスを用いたNa-CHA，K-CHA，Ca-CHAおよびLTA（3A）のD2/H2分離係数の評価を行った。その結果，吸着温度201 KにおけるD2/H2分離係数はCa-CHA，K-CHA，Na-CHA，LTA(3A)について，それぞれ1.04，1.08，1.10，および1.06が得られ，Na-CHAの分離係数が最も高い値であった。さらに，吸着温度250 Kでは，それぞれ1.03，1.01，0.97，および0.97が得られ，吸着温度が高くなると，Na-CHAと比較してCa-CHAの分離係数が高い値が得られた。これらの結果から，CHA型ゼオライトの有効性が示されている。一方，ゼオライト膜の調製を検討した。種結晶法によりCHA膜が得られたが，接着性に課題があり，調製条件の改良と最適化が必要と考えられる。今後，膜化について特に注力して行う。
Strategy for Future Research Activity	令和3年度は水素同位体分離温度の精密化とCHA型ゼオライトの膜化を検討する。これまでの研究から，Na-CHAが最も同位体分離に有望であること，他のCHA型ゼオライトやLTA（3A）と比較して，高い温度で水素同位体を脱着可能であることを見いだしている。次年度は，同位体分離温度の精密化を行う。次年度は吸着温度に着目し，H2，D2吸着温度を変えて昇温吸着測定を行い，水素同位体の吸着温度を明らかにする。また，CHA型ゼオライト膜の合成を試みる。種結晶法による膜合成を試みたものの，接着性に課題がある。次年度は新たに構造転換法を利用した，一段階膜化も検討する。