2020 Fiscal Year Annual Research Report
ナノ空間を有するナトリウムドープ炭素材料の液中プラズマ合成と海水電池への適用
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19H01890
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
竹内 希 東京工業大学, 工学院, 准教授 (80467018)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
全 俊豪 東京工業大学, 工学院, 助教 (90781310)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 液中プラズマ / 炭素材料合成 / ナトリウムイオン電池 / 酸素還元反応 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
有機溶媒中で生成した液中プラズマによるナノ炭素材料合成において，放電条件に対する材料特性の依存性を調査した。有機溶媒としてキシレンを用いて，バイポーラ電圧の電圧振幅，パルス幅，および周波数を変化させた。合成される材料は球状の一次粒子がランダムにつながった二次粒子であり，電圧パラメータによる材料形状の差異は観測されず，4層程度のグラファイト構造を有する結晶子が数十nm径の一次粒子を構成していた。材料が有する細孔の状態を分析したところ，周波数を増加させた場合には数nmの細孔が減少し，数十nmの細孔が増加することで，細孔容積が大きくなり，比表面積が減少した。
続いて，硫黄を含有する有機溶媒であるチオフェンを用いて，液中プラズマによりナノ炭素材料を合成した。合成された炭素材料には，硫黄原子が均一に分布していることが確認された。合成した材料の触媒性能を，酸素還元反応により評価した。主要反応経路は2電子反応であり，HO2-生成において75%程度の選択率が得られた。また，合成後にアニーリングすることで触媒性能の向上が見られ，1000度でアニーリングを行った試料の触媒性能が最も高く，開始電圧0.85 V，0.5 Vにおける反応電流密度15.26 mA/cm2が得られた。また，チオフェンから合成した炭素材料をアノード材料として用いて，ナトリウムイオン電池を作成して性能を評価した。電流密度100 A/gの充放電試験において，146 mAh/gの可逆容量が得られた。また，3000回の充放電サイクル後でも電池性能劣化は見られなかった。作成した電池の性能は，従来報告されている硫黄ドープ炭素材料をアノード材料として用いたものよりも優れており，合成した炭素材料中の細孔に起因する大きな比表面積が，ナトリウムイオンの挿入脱離に寄与していると考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究の主な目的は，1. 炭素材料合成機構の解明と材料特性の制御，2. 炭素材料特性と二次電池性能の関係の解明，3. 二次電池性能の向上，の3項目である。項目1については達成し，項目2については放電条件とアニーリング温度の二つの要素について調査を進めている。また，項目3では，従来報告されている同材料を用いたナトリウム電池の性能を既に超えており，さらなる性能向上によりリチウムイオン電池と同等の性能を目指す。よって，おおむね順調に進展していると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
放電条件やアニーリング温度などを変えた際の材料特性変化については，透過電子顕微鏡による観察や，X線光電分光法，X線回折法，ラマン分光法，ガス吸着法などの種々の測定により明らかにしている。今後は，各条件で合成した材料をアノード材料としてナトリウムイオン電池を作成し，材料特性と電池性能の関係を明らかにして最適条件を探り，さらなる電池性能向上を目指す。
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