2020 Fiscal Year Annual Research Report

金属/酸化物/金属３層薄膜における特異熱輸送の学理構築

Research Project

Project/Area Number	19H02087
Research Institution	National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
Principal Investigator	山下雄一郎国立研究開発法人産業技術総合研究所, 計量標準総合センター, 主任研究員 (60462834)
Project Period (FY)	2019-04-01 – 2023-03-31
Keywords	サーモリフレクタンス法 / 熱伝導率 / ナノスケール / 多層薄膜 / 分子動力学法 / フォノン熱伝導 / 酸化物薄膜
Outline of Annual Research Achievements	本研究では金属/絶縁体/金属の3層構造薄膜における特異熱輸送について、分子動力学法およびフォノンボルツマン輸送方程式を用いたナノスケール熱輸送計算、3層薄膜試料作製とサーモリフレクタンス法による熱応答計測という二つのアプローチから発現原理の解明に取り組んでいる。数値解析アプローチにおいては、昨年度開発した分子動力学法と２温度モデルをカップリングさせたハイブリッド分子動力学法による金属/絶縁体/金属多層薄膜の熱伝導率計算プログラムを用い、定常状態化下での空間温度分布を調査し、特に界面近傍における電子-格子温度に関して知見を得た。また、サーモリフレクタンス計測の信号解析において、特異熱輸送の効果を取り入れるため、有限差分法による解析信号シミュレータの開発を進めた。実験的アプローチにおいては、昨年度に続き原子層堆積法を用いて酸化ハフニウム薄膜を成膜した。評価試料は酸化物層（厚さ2.9 ~ 4.7 nm）を膜厚100 nmのMo層で挟んだ3層構造とし、時間領域サーモリフレクタンス法を用いて熱伝導率を評価した。新たな着目点として、Mo/HfO2の2層膜をR面サファイア基板に作成し、HfO2層を挟む上下層が異なる材料・構造・特性であっても、特異熱輸送が生じるかどうか研究を進めた。原子間力顕微鏡による下地Mo層表面モルフォロジーの計測を実施し、表面フラットな下地層の開発環境を構築した。3層試料に対して透過型電子顕微鏡観察（TEM）とスポット電子線回折を実施し、アモルファスHfO2による酸化物中間層の形成を確認した。X線反射率計測（XRR）からは各層の密度を評価し、解析に必要な体積比熱の定量解析につなげた。サファイア上の2層膜では、TEMおよびXRRからフラット界面を用いた議論と密度の定量評価が可能であることも見出した。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason 試料作成においてはコロナ感染防止対策により一部実験設備の使用制限があったため、新規エピタキシャル系および導電性系の最適材料探索と試料作成が困難な状況であった。そのため作成可能であった酸化ハフニウム系において、Mo/HfO2/Mo 3層薄膜試料やサファイア基板を用いた2層試料を作成し、より幅のある研究展開とした。作成した試料については、いずれも時間領域サーモリフレクタンス法にて、熱応答信号を取得・解析した。現在までに論文に資する実験結果が積み上げられており、投稿準備を進めている。数値計算においては昨年度開発したハイブリッド分子動力学プログラムにより、非平衡状態での試料温度分布や熱伝導率の評価を進めた。現在成果の一部を投稿論文として投稿し（査読中）、さらにもう1報の投稿準備を進めている。学会発表として、Mo/HfO2/Mo薄膜における全熱抵抗（HfO2層熱抵抗＋上下のMo/HfO2界面熱抵抗2つ)について応用物理学会秋季講演会で発表し、第41回日本熱物性シンポジウムにおいて、有限差分法を用いたサーモリフレクタンス測定信号シミュレータの開発について発表した。
Strategy for Future Research Activity	実験的アプローチでは、導電性を持つ酸化物および酸化物層の結晶性に着目し、縮退半導における特異熱輸送の発現を評価していくことで、電気特性および結晶性と特異熱輸送との関係を明らかにしていく。2層膜試料は3層膜試料と同時に作成でき、議論の幅を広げることが可能であることから、次年度以降本研究に取り入れる。数値計算アプローチでは、非平衡ハイブリッド分子動力学計算を用いて、引き続き仮想物質における質量差およびアモルファス化の影響を検討するが、材料系の変更とアモルファスと結晶で構成された界面における格子や電子の温度分布について詳細に検討を進める。