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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Development of Laminated Solid Electrolyte for Long-life All-solid-state Batteries with Lithium Metal Anode

Research Project

Project/Area Number 19H02128
Research InstitutionToyohashi University of Technology

Principal Investigator

稲田 亮史  豊橋技術科学大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (30345954)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
Keywords酸化物固体電解質 / 金属リチウム負極 / 全固体電池 / 積層構造 / 界面抵抗
Outline of Annual Research Achievements

高い安全性を有する全固体電池の高エネルギー密度化に向けて,金属リチウム(Li)負極の利用が検討されている。本研究では,高密度な固体電解質(SE)焼結体上に数~数10μm程度の低密度なSE層を積層し,低密度層とLi間にて固体間界面を形成することによって,実効的な接合面積の増加による界面抵抗低減と,1mA/cm2以上の電流密度下でのLiの溶解・析出反応に対する界面の安定化の達成を目標としている。最終年度となる2021年度の主な研究成果は下記の通りである。
(1) 高密度SE焼結体のLiデンドライト耐性の向上
前年度の検討結果を踏まえて,微量のGa2O3を焼結助剤として添加した高密度SE焼結体を作製した。当グループで従来採用してきたプロセスよりも焼結温度を低減した場合にて,無添加試料では高密度化しなかったのに対し、Ga2O3添加試料では十分に高密度化することが判明した。また,焼結温度低減に伴い,粒成長が抑制されると共に試料内の組織の均質性も改善する結果を得た。金属Li箔を両端面に圧接した対称セルを用いて室温下で通電試験を行った結果,0.85~0.9 mA/cm2の高い限界電流密度が再現性良く得られ,より高温で焼結した無添加試料と比較して2倍程度高い値を示した。
(2) 低密度SE層を介した金属Li析出特性の評価
高密度SE焼結体の片端面にのみ低密度SE層を形成し,両端面に金属Li箔を圧接して対称セルを構成し,低密度層側に向かって室温下・0.05mA/cm2の条件で直流通電し,金属Liを析出させた。破断面観察の結果,金属Liの析出サイトとしての低密度層内の空孔の利用率は不十分であったが,通電試験時のセル抵抗の上昇は低密度層の導入によって低減する結果を得た。空孔の利用率改善方策について継続して検討する必要はあるが,析出側のLi/SE間の界面抵抗が減少したことを示唆する結果と推察している。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (17 results)

All 2022 2021 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 4 results) Book (1 results) Remarks (2 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Calgary(カナダ)

    • Country Name
      CANADA
    • Counterpart Institution
      University of Calgary
  • [Presentation] 次世代型高性能二次電池材料・プロセスの研究開発2022

    • Author(s)
      稲田 亮史
    • Organizer
      豊橋技術科学大学 産学連携フォーラム
    • Invited
  • [Presentation] Effect of Ga2O3 Addition on the Properties of Garnet-type Ta-doped Li7La3Zr2O12 Solid Electrolyte2022

    • Author(s)
      Yusuke Yamazaki, Shotaro Miyake, Ryoji Inada
    • Organizer
      21st International Meeting on Lithium Batteries (IMLB 2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Investigation on Reusability of Garnet-Type Ta-Doped Li7La3Zr2O12 Solid Electrolyte Degraded By Li Dendrite Growth2022

    • Author(s)
      Shotaro Miyake, Ryoji Inada, Venkataraman Thangadurai
    • Organizer
      242nd Meeting of The Electrochemical Society
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] リチウムデンドライトで劣化したガーネット型固体電解質の特性に及ぼす後熱処理の影響2021

    • Author(s)
      三宅 翔太郎, 山崎 祐輔, 秋元 啓吾, 稲田 亮史, Venkataraman Thangadurai
    • Organizer
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
  • [Presentation] Ga2O3を添加したTa置換Li7La3Zr2O12固体電解質の作製及び特性評価2021

    • Author(s)
      山崎 佑輔, 三宅 翔太郎, 秋元 啓吾, 稲田 亮史
    • Organizer
      日本セラミックス協会第34回秋季シンポジウム
  • [Presentation] 次世代型二次電池用材料・プロセスの開発2021

    • Author(s)
      稲田 亮史
    • Organizer
      カーボンニュートラルの共同開発に係わる合同説明会
    • Invited
  • [Presentation] 酸化物系全固体二次電池用材料・プロセスの研究開発2021

    • Author(s)
      稲田 亮史
    • Organizer
      イノベーションフェア 2021 in 東三河 『DXで変革する未来社会 』~新しい時代のものづくり ・ひとづくり ・ことづくり ~
    • Invited
  • [Presentation] Lithium Garnet Solid Electrolytes for Solid-State Battery Applications2021

    • Author(s)
      Ryoji Inada
    • Organizer
      3rd World Conference on Solid Electrolytes for Advanced Applications: Garnets and Competitors
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Ga2O3を添加したTa置換Li7La3Zr2O12固体電解質の作製及び電気化学特性評価2021

    • Author(s)
      山崎 佑輔, 三宅 翔太郎, 秋元 啓吾, 稲田 亮史
    • Organizer
      第52回 中部化学関係学協会支部連合秋季大会
  • [Presentation] 焼結助剤の添加によるLiTa2PO8固体電解質のリチウムイオン伝導特性への影響2021

    • Author(s)
      西郡 育寛, 稲田 亮史
    • Organizer
      2021年度 日本セラミックス協会東海支部学術研究発表会
  • [Presentation] リチウムデンドライトで劣化したガーネット型固体電解質の再使用に関する基礎的検討2021

    • Author(s)
      三宅 翔太郎, 山崎 佑輔, 秋元 啓吾, 稲田 亮史
    • Organizer
      2021年度 日本セラミックス協会東海支部学術研究発表会
  • [Presentation] Ta置換Li7La3Zr2O12固体電解質の電気化学特性に及ぼすGa2O3添加の影響2021

    • Author(s)
      山崎 佑輔, 秋元 啓吾, 三宅 翔太郎, 稲田 亮史
    • Organizer
      第62回電池討論会
  • [Presentation] Post-annealing Effect on the Property of Garnet-type Solid Electrolyte Degraded by Li Dendrite Growth2021

    • Author(s)
      Ryoji Inada, Shotaro Miyake, Yusuke Yamazaki, Venkataraman Thangadurai
    • Organizer
      Materials Research Meeting 2021 (MRM 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Book] リチウムイオン電池・全固体電池の材料技術-プロセス・評価技術まで-2021

    • Author(s)
      櫻井 庸司,稲田 亮史,東城 友都,引間 一浩,松田 厚範,武藤 浩行
    • Total Pages
      315
    • Publisher
      科学情報出版
    • ISBN
      9784910558066
  • [Remarks] 豊橋技術科学大学 教員紹介(稲田亮史)

    • URL

      https://www.tut.ac.jp/university/faculty/ee/141.html

  • [Remarks] 豊橋技術科学大学 電気・電子情報工学系 クリーンエネルギー変換研究室

    • URL

      http://www.cec.ee.tut.ac.jp/

URL: 

Published: 2022-12-28  

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