2020 Fiscal Year Annual Research Report
Self-organized low-dimensional cavity structures of TOCOs towards electrically pumped organic lasers
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19H02172
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| Research Institution | Nara Institute of Science and Technology |
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Principal Investigator |
柳 久雄 奈良先端科学技術大学院大学, 先端科学技術研究科, 教授 (00220179)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
佐々木 史雄 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エレクトロニクス・製造領域, 上級主任研究員 (90222009)
山下 兼一 京都工芸繊維大学, 電気電子工学系, 教授 (00346115)
阪東 一毅 静岡大学, 理学部, 准教授 (50344867)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 有機レーザー / TPCO / マイクロキャビティ / ポラリトンレーザー |
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| Outline of Annual Research Achievements |
電流励起による有機レーザーの実現には、(1)レーザー発振励起閾値を低減する共振器の導入、(2)注入キャリアによる励起子消滅、(3)非発光性の三重項励起子問題などの課題が残されている。本研究では、TPCOの低次元自己組織化によりナノ～マイクロスケールの高Q値キャビティ構造を導入した面発光レーザー素子(VCSEL)と発光トランジスタ(OFET)を構築することを目的としている。
これまでに、(1)の課題に対して、TPCOを低次元自己組織化したナノワイヤやマイクロリングを作製し、光励起下においてレーザー発振が得られることを確認した。また、溶液成長法を改良して、代表的なTPCOであるBP3Tを用いてファブリ・ペロー共振器として機能する良質な二次元薄板状結晶を作製し、同じく光励起下においてレーザー発振を得た。
(2)(3)の課題に対しては、まずTPCO誘導体の積層膜を用いたVCSELを作製してポラリトンレーザーの可能性を調べた。特にTPCO膜を単結晶化するため新たに近接蒸着転写法を考案し、得られた結晶性膜から光励起において結晶グレインに発光が閉じ込められて増幅したAmplified Spontaneous Emission (ASE)が得られることを確認した。また、BP3Tの二次元薄板状結晶を用いてレーザー発振特性を評価した結果、スペクトルの異常分裂と遅延発光現象が観測され、そのエネルギー分散曲線の解析から、これは励起子とキャビティフォトンから生成した励起子ポラリトンにさらに分子のコヒーレントな振動が結合したvibrationally dressed exciton polariton (VDEP)からの発光であると結論付けた。この現象は、分子の協同的な振動が励起子の非局在化をもたらすことを示唆しており、課題(3)の三重項励起子問題の解決につながる重要な成果である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
今年度は、上述した(1)と(3)の課題に対して、ポラリトンレーザーの可能性を追求した。まず、TPCOの結晶作製法として、改良した液相成長法を用いてBP3Tの結晶作製を行った。BP3Tのトリクロロベンゼン飽和溶液の調製条件を最適化することにより、良好な平行端面が得られ、共振器の性能指数として数千のQ値をもつ二次元薄板状の作製に成功した。このBP3T結晶を用いて、光励起下での発光増幅特性を評価した結果、結晶の両端面をファブリ・ペロー共振器とするレーザー発振スペクトルにおいて縦マルチモードのピーク強度の包絡線に通常のフォトンレージングとは異なる数meV程度の間隔をもつ異常分裂が観測された。また、それらの時間分解発光測定を行ったところ、スペクトルの異常分裂が観測される励起密度領域において、励起時間原点に対して数十ピコ秒に及ぶ遅延発光現象を観測した。そこで、レーザー発振スペクトルから求めたエネルギー分散曲線を解析した結果、異常分裂が見られない発光帯では励起子とキャビティフォトンの強結合により形成される下肢ポラリトンによりエネルギー分散をフィッティングできることがわかった。一方、スペクトルの異常分裂が見られた発光帯では、下肢ポラリトンのエネルギー曲線に複数の反交差点が現れたことから、下肢ポラリトンに分子振動をまとった励起子が結合していることを明らかにした。また、生じた遅延発光現象は励起子準位から下肢ポラリトンへの冷却過程における分子振動のコヒーレンス形成に要する時間として解釈された。これらの現象は、vibrationally dressed exciton polariton (VDEP)と呼ばれる励起子と分子振動と光の混成状態に起因し、分子の協同的振動が励起子の非局在化をもたらすことを実証する重要な知見であり、室温で動作する新しい有機レーザーデバイスへの展開が期待される。
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| Strategy for Future Research Activity |
まず(1)の課題に対しては、今年度実施することができなかったナノワイヤやマイクロリング構造を用いたTPCO低次元微小共振器の作製に取り組む。具体的には、新しく分担者に加わる山雄教授にご協力いただき、wet-transfer法により KCl上に成長したナノワイヤを分布帰還型(DFB)共振器を加工したSi基板上に転写した有機電界効果型トランジスタ（OFET）を作製する。また、同様にマイクロリングをSiゲート基板上に転写し、ナノインクジェット法を用いて微小電極を形成することによりOFETを作製する。また、今年度計画していた末端をアルキル基置換したTPCOを用いた溶液成長による低次元共振器構造の作製については、ヘキシル基置換したBP2TをSiゲート基板表面にエッチング加工したチャネル型導波路に結晶成長させ、光励起下で増幅発光が得られることは観測している。次年度は、これをチャネル型導波路内表面にDFB共振器の加工を施した基板に拡張し、光励起下でレーザー発振を得るとともに、その両側面にソース ・ドレイン電極を蒸着することにより、一次元マイクロキャビティ構造を有するOFETを作製しEL特性を評価する。さらに今年度得られたVDEPの成果を発展させて、ポラリトンレーザーの可能性を追求する。具体的には、BP3Tの分子末端にメトキシ基やシアノ基を導入した誘導体を用いて二次元結晶キャビティの作製を行う。これらの試料を用いて発光スペクトルの励起密度依存性及び時間分解発光測定を行うことにより、BP3Tの分子配向や結晶構造がレーザー特性、とくにVDEPの形成に及ぼす影響を明らかにする。さらに、VDEPの形成メダイナミクスをより詳細に調べるため、BP3Tを用いて上述したナノワイヤやマイクロリング構造を作製し、BP3T結晶の低次元化がVDEPレージングに及ぼす効果を調べる。
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