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2019 Fiscal Year Annual Research Report

構造傾斜領域の創出によるリラクサー薄膜のドメインエンジニアリング

Research Project

Project/Area Number 19H02421
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

木口 賢紀  東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (70311660)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 白石 貴久  東北大学, 金属材料研究所, 助教 (50758399)
山田 智明  名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (80509349)
今野 豊彦  東北大学, 金属材料研究所, 教授 (90260447)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
Keywordsリラクサー / 強誘電体 / 薄膜 / 組成相境界 / 歪み / 界面構造 / 相互拡散 / STEM
Outline of Annual Research Achievements

Pb(Mg1/3Nb2/3)O3ーPbTiO3ーPbZrO3(PMN-PTO-PZO)3元系固溶体のうち、PMN-PZO,PMN-PTO,PTO-PZO(PZT)の3種の2元系固溶体について、化学溶液堆積(CSD)やMOCVD法によりペロブスカイト相単相薄膜の(001)エピタキシャル成長条件を確立した。得られた薄膜について、XRD法と電子顕微鏡法による構造評価を行い、各組み合わせにおける組成相境界(MPB)組成の変化、組成相境界(MPB)近傍におけるドメイン構造、界面構造、歪み状態、電子状態について調べた。薄膜の歪み状態を変化させるために基板には、格子定数や熱膨張係数の異なる(001)配向SrTiO3(STO),KTaO3 (KTO),MgO単結晶基板を使用した。また、電気特性評価用に半導性LaドープSTO(La:STO)単結晶基板を使用した。各固溶体の組成域としては、MPBが予想される組成範囲に注目した。初年度は、このうち特に端成分である2元系固溶体PZTの界面構造制御の重要性を示す現象を見出したのでこの点に焦点を絞る。
1.CSD法における有機金属酸化物の低温熱分解過程で生じた非晶質PZT薄膜の段階でSTO基板上に約1-2単位胞の厚さの結晶相が(001)のCube-on-cubeの方位関係を持ってエピタキシャル成長し、結晶成長のシード層となることを見出した。
2.完全c軸配向PTO/STOやPZT/KTOでは格子ミスマッチが小さいため整合界面を形成し、基板側へのPbの拡散は見られず界面は原子レベルで急峻であった。一方、MgO基板上では部分転位を伴う特異な界面構造を形した。
3.PZT/STO半整合界面やPTO/STO薄膜における90°ドメインに伴って生成したミスフィット転位を拡散パスとしたPbの拡散が生じ、さらに90°ドメインの形成によりPbの拡散が促進される現象を見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

1.PMN-PZO,PMN-PTO,PTO-PZO(PZT)の3種の組み合わせの2元系固溶体について、化学溶液堆積(CSD)法やMOCVD法によりペロブスカイト相単相(001)エピタキシャル薄膜の成長条件を種種の基板について確立した。
2.CSD法における結晶成長過程を明らかにした。
3.薄膜と基板の整合性やドメイン構造に伴う格子欠陥や局所弾性場が界面急峻性に重要な役割を果たすことを明らかにした。
4.MPB組成における組織についても成果が出始めている。

Strategy for Future Research Activity

PMN-PZ,PMN-PT,PMN-PT-PZについて引き続き研究を進める。ただし、大学休業に伴う実質的な実験停止期間が2ヶ月に及び今後の社会情勢が不透明なため、基板種や組成域を精査して効率化を図る。特に、MPB組成域に及ぼす基板種、膜厚や配向の違いによる歪みの影響および構造、誘電特性の変化、3成分系における組織形成と誘電特性について、材料組織と結合状態の観点から研究を進める。

  • Research Products

    (20 results)

All 2020 2019 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (14 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] State University of New York(米国)

    • Country Name
      U.S.A.
    • Counterpart Institution
      State University of New York
  • [Journal Article] Switchable third ScFeO3 polar ferromagnet with YMnO3-type structure2020

    • Author(s)
      Hamasaki Yosuke、Katayama Tsukasa、Yasui Shintaro、Shiraishi Takahisa、Akama Akihiro、Kiguchi Takanori、Taniyama Tomoyasu、Itoh Mitsuru
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry C

      Volume: 8 Pages: 4447~4452

    • DOI

      10.1039/C9TC07006K

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Epitaxial Growth Mechanism of Pb(Zr,Ti)O3 on SrTiO3 Thin Films by Chemical Solution Deposition through Self-Organized Seed Layer2020

    • Author(s)
      T. Kiguchi, T. Shimizu, T. Shiraishi, and T. J. Konno
    • Journal Title

      J. Ceram. Soc. Jpn.

      Volume: 128 Pages: -

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Local Interdiffusion of in PbTiO3 Epitaxial Thin Films on La-Doped SrTiO3 (001) Substrates through Misfit Dislocations2020

    • Author(s)
      T. Shimizu, T. Kiguchi, T. Shiraishi, and T. J. Konno
    • Journal Title

      J. Ceram. Soc. Jpn.

      Volume: 128 Pages: -

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Interface structure of Pb(Zr,Ti)O3/MgO(001) epitaxial thin film in early stage of Stranski-Krastanov growth mode2019

    • Author(s)
      Kiguchi Takanori、Kodama Yumiko、Shimizu Takumi、Shiraishi Takahisa、Wakiya Naoki、Konno Toyohiko J.
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 58 Pages: SLLA08~SLLA08

    • DOI

      10.7567/1347-4065/ab3b13

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Short range biaxial strain relief mechanism within epitaxially grown BiFeO32019

    • Author(s)
      Bae In-Tae、Yasui Shintaro、Ichinose Tomohiro、Itoh Mitsuru、Shiraishi Takahisa、Kiguchi Takanori、Naganuma Hiroshi
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 9 Pages: 6715-1~6715-10

    • DOI

      10.1038/s41598-019-42998-x

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 基板種に依存したPZT 薄膜のMPB 組織の変化2020

    • Author(s)
      木口賢紀, 清水匠, 白石貴久, 今野豊彦
    • Organizer
      日本セラミックス協会2020年年会
  • [Presentation] MPB組成におけるPZT薄膜の組織と結合状態に及ぼす基板種の影響2020

    • Author(s)
      木口賢紀, 清水匠, 白石貴久, 今野豊彦
    • Organizer
      第67回応用物理学会 春季学術講演会
  • [Presentation] PZT薄膜のMPB組成域における微細組織に及ぼすミスフィット転位の影響2019

    • Author(s)
      清水匠, 粟飯原雅矢, 木口賢紀, 白石貴久, 今野 豊彦
    • Organizer
      2019年度 東北大学金属材料研究所 共同利用・共同研究ワークショップ 強誘電体関連物質の機能発現に関する構造科学の新展開
  • [Presentation] Structure and Electronic State of Misfit Strain Induced Morphotropic Phase Boundary Shift in Pb(Zr,Ti)O3 Epitaxial Thin Films on Various Substrate2019

    • Author(s)
      Takanori Kiguchi, Takumi Shimizu, Takahisa Shiraishi, Toyohiko J. Konno
    • Organizer
      MRS 2019 Fall Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] PZT薄膜のMPB組成域における微細組織に及ぼす格子ミスマッチの影響2019

    • Author(s)
      清水匠, 粟飯原雅矢, 木口賢紀, 白石貴久, 今野豊彦
    • Organizer
      日本セラミックス協会第39回電子材料研究討論会
  • [Presentation] Effect of elastic field on domain structure of PZT thin films in MPB composition2019

    • Author(s)
      Takumi Shimizu, Takanori Kiguchi, Takahisa Shiraishi, Toyohiko J Konno
    • Organizer
      13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Nanodomain Structure of Ferroelectric HfO2-Based Epitaxial Thin Films2019

    • Author(s)
      Takanori Kiguchi, Takahisa Shiraishi, Takanori Mimura, Takao Shimizu, Hiroshi Funakubo, Toyohiko J. Konno
    • Organizer
      13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 組成相境界近傍組成のPZT膜の電界による構造変化と圧電性の評価2019

    • Author(s)
      井上 英久, 清水 荘雄, 木口 賢紀, 白石 貴久, 舟窪 浩
    • Organizer
      第80回応用物理学会 秋季学術講演会
  • [Presentation] PZT薄膜における組成相境界近傍の ドメイン構造に及ぼす弾性場の影響2019

    • Author(s)
      清水 匠, 木口 賢紀, 白石 貴久, 今野 豊彦
    • Organizer
      第80回応用物理学会 秋季学術講演会
  • [Presentation] 電子エネルギー損失分光法によるPZT薄膜の結合状態の分析2019

    • Author(s)
      木口 賢紀, 清水 匠, 粟飯原 雅矢, 白石 貴久, 今野 豊彦
    • Organizer
      第80回応用物理学会 秋季学術講演会
  • [Presentation] Short range biaxial strain relief mechanism within epitaxially grown BiFeO32019

    • Author(s)
      In-Tae Bae, 安井 伸太郎, 一ノ瀬 智浩, 伊藤 満, 白石 貴久, 木口 賢紀, 永沼 博
    • Organizer
      第80回応用物理学会 秋季学術講演会
  • [Presentation] Nanostructure Analyses of Hafnia-Based Ferroelectric Thin Films by Aberration-Corrected Electron Microscopy2019

    • Author(s)
      T. Kiguchi, T. Shiraishi, T. Mimura, T. Shimizu, H. Funakubo, T.J. Konno
    • Organizer
      The 10th Pacific Rim International Conference on Advanced Materials and Processing (PRICM10)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] PbTiO3薄膜の界面急峻性に及ぼす導電性SrTiO3 基板の影響2019

    • Author(s)
      木口 賢紀, 清水 匠, 白石 貴久, 今野 豊彦
    • Organizer
      日本顕微鏡学会 第75回学術講演会
  • [Presentation] PZTエピタキシャル薄膜の組成相境界近傍の微細構造2019

    • Author(s)
      木口 賢紀, 清水 匠, 白石 貴久, 今野 豊彦
    • Organizer
      第36回強誘電体応用会議 (FMA36)

URL: 

Published: 2021-01-27  

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