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2019 Fiscal Year Annual Research Report

Hybrid-Electrolytic Fabrication of Nanoporous Ti/Sn,Mo based Composite Films toward High-perfomance LIB Anodes

Research Project

Project/Area Number 19H02441
Research InstitutionNagoya Institute of Technology

Principal Investigator

呉 松竹  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (30633573)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 八代 仁  岩手大学, 理工学部, 教授 (60174497)
日原 岳彦  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (60324480)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
KeywordsLIB負極材料 / TiO2-TiN / Sn-SnO2 / MoO2-MoO3-MoN / アノード酸化 / ハイブリッドめっき
Outline of Annual Research Achievements

リチウムイオン電池(LIB)の需要は、従来の小型電子機器から大型電気機器へと急速に拡大し、電池の高エネルギー密度化に伴う安全性問題の解決が喫緊の課題となっている。
本研究では、まず、安全性向上の視点から、Tiの酸化と窒化とを同時に実現するスマートアノード酸化により、LIB負極向けの高反応性かつ導電性のナノポーラスTiO2-TiN複合酸化皮膜をTi板上に形成した。続いて、高容量化の面から、金属と酸化物を同時に析出させるハイブリッドめっき法を活用して、大容量且つ導電性のSn-SnO2およびMoO2-MoO3-Mo3N複合ナノ粒子をTiO2-TiN アノード酸化皮膜のナノ細孔中に析出させ、高性能TiO2-TiN/M-MOx複合電極材料の創製に成功した。また、アノード酸化条件の最適化により、カソード電析に必要な導電性を調整することができ、ハイブリッドめっきの条件により複合めっき膜の微細構造および化学組成を制御することができた。さらに、電気化学測定により、Sn系およびMo系物質をマトリックスのTiO2-TiN皮膜へ電析することにより、複合膜の導電性を大幅に改善し、電析前と比べて単一面積の放電容量が5~16倍向上され、サイクル特性も改善できることが確認された。これにより、LIBの安全性向上と高容量化の両立は実現可能のことが示唆された。
特に、Tiのアノード酸化皮膜にカソード電析を用いてモリブデン酸化物とモリブデン窒化物の複合体をめっきできることは世界初めて実現することができた。
そして、研究成果として、著書1件、学術論文登載7件(他投稿中2件)、招待講演5件、国際学会発表9件(ほか予定2件)、国内発表15件、新聞掲載1件を行った。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の予想から研究計画と分担内容に沿って行い、研究を順調に進展している。
なお、3月の学会は、コロナウイルス感染拡大の影響で一部中止、一部がWeb開催となっていた。

Strategy for Future Research Activity

(1)TiO2-TiN/Sn-SnO2系LIB負極材料の作製および特性評価:昨年度の続きとして、アノード酸化法により異なる膜厚のTiO2-TiN複合皮膜を形成し、ハイブリッドめっき法によりSn-SnO2充填する最適条件を調べる。また、熱安定性および充放電特性について詳細に調べ、安定な電池特性を持つ膜組成と構造の制御方法を見極める。
(2)TiO2-TiN/MoOx-MoO3-Mo3N系LIB負極材料の作製および特性評価:上記と同様に、アノード酸化法により異なる膜厚のTiO2-TiN複合皮膜を形成し、ハイブリッドめっき法によりMoOxを充填する最適条件を調べる。特に電解条件によりMoO2-MoO3-Mo3N複合膜の組成と化学結合状態の制御条件を詳細に調べるとともに、高温型電池としての特性に及ぼす影響因子およびメカニズムを究明する。
(3)LIB負極材料としての電気化学特性評価:前述の各種複合膜を作用電極とし、CV測定およびEIS測定によりLiとの反応メカニズムを解明するとともに、種々の条件で充放電試験を行い、複合めっき膜の組成と結晶構造などによる電池特性への影響を調べ。
また、研究結果を国際雑誌に積極的に投稿し、国内外の学会での発表を通じて社会に発信する。

Remarks

2020.3.17(火) 【中部経済新聞】3面 「研究現場発」の欄において、(独自開発の「ハイブリッド電解法」により新規なLIB負極材料を創製-リチウムイオン電池の高安全性と大容量化の両立」の題名で本研究の研究内容が掲載されました。

  • Research Products

    (38 results)

All 2020 2019

All Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 7 results,  Open Access: 2 results) Presentation (26 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results,  Invited: 5 results) Book (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (4 results) (of which Overseas: 1 results)

  • [Journal Article] Comparative Evaluation of Surface Treatment Effect of AD91D Alloy Material2020

    • Author(s)
      Sung-Hyung Lee, Hitoshi Yashiro, and Song-Zhu Kure-Chu*
    • Journal Title

      International Journal of Advances in Scientific Research and Engineering

      Volume: 5 Pages: 1-7

    • DOI

      10.31695/IJASRE.2019.33213

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] 自動車端子用の銅合金上へのAg-Nano C ハイブリッドめっきの諸特性に及ぼす影響因子2020

    • Author(s)
      坂井田しずか、呉 松竹*、佐藤 尚、日原 岳彦、八代 仁
    • Journal Title

      銅と銅合金

      Volume: 59 Pages: -

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Controlled Fabrication of Nanoporous Anodic Titania Films on Ti-6Al-4V Alloy for Enhanced Self-Lubricating Properties by Combining Spark Anodization and Electropulse-Assisted Ultrasonic Rolling2019

    • Author(s)
      Yongda Ye, Song-Zhu Kure-Chu*, Zhiyan Sun, Takashi Matsubara, Qiulin Li, Takehiko Hihara
    • Journal Title

      Journal of Materials Engineering and Performance

      Volume: 28 Pages: 5266-5276

    • DOI

      https://doi.org/10.1007/s11665-019-04262-1

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] 自動車端子向けの銅合金へのAg@Nano-C複合めっきの創製および特性評価2019

    • Author(s)
      坂井田しずか、呉 松竹*、石原大暉、日原岳彦、八代 仁
    • Journal Title

      銅と銅合金

      Volume: 58 Pages: 171-176

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Physical Properties of Oxide Films on Mg Alloy Formed by Plasma Anodization2019

    • Author(s)
      Sung-Hyung Lee, Hitoshi Yashiro, Kazuki Aoki, Hidetaka Nanao, and Song-Zhu Kure-Chu
    • Journal Title

      Korean Journal of Materials Research

      Volume: 29 Pages: 657-663

    • DOI

      10.3740/MRSK.2019.29.11.0

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Electrolyte Temperature Dependence on the Properties of Plasma Anodized Oxide Films Formed on AZ91D Magnesium Alloy2019

    • Author(s)
      Sung-Hyung Lee, Hitoshi Yashiro, and Song-Zhu Kure-Chu*
    • Journal Title

      Korean Journal of Materials Research

      Volume: 29 Pages: 288-296

    • DOI

      10.3740/MRSK.2019.29.5.288

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Deformation mechanisms and recrystallization behavior of Mg-3Al-1Zn and Mg-1Gd alloys deformed by electroplastic-asymmetric rolling2019

    • Author(s)
      Xiaopei Li, Xiaohui Li, Yongda Ye, Ruikun Zhang, Song-Zhu Kure-Chu, Guoyi Tang
    • Journal Title

      Materials Science & Engineering A

      Volume: 742 Pages: 722-733

    • DOI

      10.1016/j.msea.2018.09.041

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Direct Fabrication of TiO2-TiN/Sn-SnO2 Composite Films on Ti Sheets as High-safety and Ultra-high Power Density LIB Anodes2020

    • Author(s)
      Song-Zhu Kure-Chu,* Xuewen Chen, Yota Sakuma, Takashi Matsubara, Takehiko Hihara, Masazumi Okido, Hitoshi Yashiro
    • Organizer
      The 26th Topical Meeting of International Society of Electrochemistry
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ハイブリッドめっきを活用した次世代高安全性大容量Liイオン電池電極材料の創製2020

    • Author(s)
      呉 松竹
    • Organizer
      電気化学会第87回大会
    • Invited
  • [Presentation] ハイブリット電解法によるTiO2-TiN/MoOx複合膜の創製およびLIB負極としての特性評価2020

    • Author(s)
      河合 光, 呉 松竹* , 陳 雪文, 井上 貴斗, 日原 岳彦, 八代 仁
    • Organizer
      電気化学会第87回大会
  • [Presentation] Facile Fabrication of High-Performance Lib Anode and Cathode Materials on Al and Ti By Smart Anodization and Hybrid Electrodeposition2020

    • Author(s)
      Song-Zhu S. Kure-Chu
    • Organizer
      PRiME 2020 (ECS, ECSJ, & KECS Joint Meeting)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Fabrication and of Electrochemical Performance of TiO2-TiN/Sn-SnO2 Composite Films on Ti for High Capacity and High Conductivity LIB Anodes2020

    • Author(s)
      Xuewen Chen, Song-Zhu Kure-Chu*, Yota Sakuma, Takashi Matsubara, Takehiko Hihara, Masazumi Okido, Hitoshi Yashiro
    • Organizer
      PRiME 2020 (ECS, ECSJ, & KECS Joint Meeting)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Direct Electrodeposition Li-V-Mn-Ni-O Composite Films on Al Foils Toward Li Ion Battery Cathode Materials2019

    • Author(s)
      Takato Inoue, Song-Zhu Kure-Chu*, Y. Morikuchi, R. Miyazaki, T. Hihara, H. Yashiro
    • Organizer
      The 235th Meeting of Electrochemical Society
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hybrid Electrodeposition and Characteristics of Ag-Graphene Composite Films on Cu Sheets Toward High-Performance Electric Connectors2019

    • Author(s)
      Shizuka Sakaida, Song-Zhu Kure-Chu*, T. Hihara, H. Yashiro
    • Organizer
      The 235th Meeting of Electrochemical Society
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] The Role of Anodic Titania Films in Fabricating TiO2-TiN/Sn-SnO2 Composite Films as Anode Materials for Lithium Ion Batteries2019

    • Author(s)
      Song-Zhu Kure-Chu*, Yota Sakuma, Takashi Matsubara, Takehiko Hihara, Masazumi Okido, Hitoshi Yashiro
    • Organizer
      The 3rd International Symposium on Anodizing Science and Technology (AST2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Tailored Fabrication of TiO2-TiN/Sn-SnO2 Composite Films as High-Performance LIB Anode Materials”, Song-Zhu S. Kure-Chu2019

    • Author(s)
      Song-Zhu S. Kure-Chu*, Takato Inoue, Xuewen Chen, Takehiko Hihara, Cong Peng, Masazumi Okido, and Hitoshi Yashiro
    • Organizer
      International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2019 (ICMaSS2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Facile Fabrication of Large-surface Nanoporous Pd/Ni-B/Al2O3 Composite Films as Catalytic Electrodes for Direct Ethanol Fuel Cells2019

    • Author(s)
      Song-Zhu Kure-Chu,* Katsunori Takahashi, Takehiko Hihara, Hitoshi Yashiro
    • Organizer
      The 3rd International Symposium on Anodizing Science and Technology (AST2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effect of electrolyte condition on the characteristics of oxide film for AZ91D magnesium alloy formed by plasma anodization2019

    • Author(s)
      Sung-Hyung Lee, Song-Zhu Kure-Chu, Hitoshi Yashiro
    • Organizer
      The 3rd International Symposium on Anodizing Science and Technology (AST2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Formation Behaviors of Nanoporous Anodic Alumina Films on Al Materials with Different Purities, Alloying Elements, and Manufacturing Methods2019

    • Author(s)
      Shuji Katsuta, Katsunori Takahashi, Song-Zhu Kure-Chu
    • Organizer
      The 14th International Aluminum Conference 2019(INALCO 2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Pd-Sn/Nano-C複合ナノ材料の創製およびDEFC電極触媒としての特性評価2019

    • Author(s)
      呉 松竹,高橋 克典, 劉 珈成, 日原 岳彦, Fang Shaoli, Wang Yue
    • Organizer
      電気化学会第87回大会
  • [Presentation] 自動車端子向けの銅合金上へのハイブリッドめっき法によるCu板へのSn@Nano-C複合膜の創製および特性評価2019

    • Author(s)
      佐藤 弘崇、呉 松竹*、坂井田 しずか、日原 岳彦
    • Organizer
      表面技術協会第141回講演大会
  • [Presentation] 粗化ニッケルめっきによる異種材料との接合メカニズム解明2019

    • Author(s)
      初 暁飛, 浅井 正, 劉 珈成, 呉 松竹, 日原 岳彦
    • Organizer
      表面技術協会第141回講演大会
  • [Presentation] 高安全性・大容量LIB負極向けのTiO2-TiN/Sn-SnO2 複合膜の創製および電気化学特性評価2019

    • Author(s)
      陳 雪文、呉 松竹、井上 貴斗、日原岳彦、彭 聰; 興戸 正純
    • Organizer
      令和元年度表面技術若手研究者・技術者研究交流発表会
  • [Presentation] 次世代高導電性・耐摩耗性自動車端子向けのAg-Grapheneハイブリッドめっきの創製2019

    • Author(s)
      坂井田 しずか、呉 松竹*、佐藤 弘崇、日原 岳彦
    • Organizer
      令和元年度表面技術若手研究者・技術者研究交流発表会
  • [Presentation] 自動車エンジン部品用のAl-Si合金上への潤滑性アノード酸化皮膜の作製および耐摩耗性に及ぼす影響因子2019

    • Author(s)
      勝田修二, 呉 松竹, 飯塚建興, 江部 淳
    • Organizer
      令和元年度表面技術若手研究者・技術者研究交流発表会
  • [Presentation] ハイブリッドめっきを用いたAl上へのLi-V-Mn-Ni-O複合膜の直接形成およびLIB正極としての 特性評価2019

    • Author(s)
      井上 貴斗,呉 松竹,日原 岳彦,興戸 正純,八代 仁
    • Organizer
      電気化学会第60回電池討論会
  • [Presentation] 自動車端子用の銅合金上へのAg-Nano Cハイブリッドめっきの諸特性に及ぼす影響因子2019

    • Author(s)
      坂井田 しずか、呉 松竹、松原 孝至, 日原 岳彦、八代 仁
    • Organizer
      日本銅学会第59回講演大会
  • [Presentation] ハイブリッドめっきによる高性能リチウムイオン電池電極材料の創製2019

    • Author(s)
      呉 松竹
    • Organizer
      表面技術協会めっき部会9月例会
    • Invited
  • [Presentation] 高性能LIB負極に向けたアノード酸化とハイブリッドめっき法によるTi板へのTiO2-TiN/Sn-SnO2複合膜の創製および特性評価2019

    • Author(s)
      陳 雪文、呉 松竹*、井上貴斗、日原岳彦; 興戸正純
    • Organizer
      表面技術協会第140回大会
  • [Presentation] カーボンナノチューブへの無電解めっきによる機能性ナノ複合材料の創製2019

    • Author(s)
      高橋 克典、呉 松竹、坂井田 しずか、佐藤 弘崇、日原 岳彦
    • Organizer
      表面技術協会第140回大会
  • [Presentation] 高導電性自動車端子向けの銅合金へのAg-Graphene 複合めっきの創製2019

    • Author(s)
      呉 松竹
    • Organizer
      第226回 継電器・コンタクトテクノロジ研究会
    • Invited
  • [Presentation] ハイブリッドめっきによる高性能エネルギー材料の創製2019

    • Author(s)
      呉 松竹
    • Organizer
      表面技術協会ナノプレーティング研究会
    • Invited
  • [Presentation] Anodic oxidation of Mg-rare earth alloys for biodegradable implant2019

    • Author(s)
      Xiaopei Li, Xiaohui Li, Song-Zhu Kure-Chu, Xiufeng Xiao
    • Organizer
      The 3rd International Symposium on Anodizing Science and Technology (AST2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Book] 全固体電池の界面抵抗低減と作製プロセス、評価技術2020

    • Author(s)
      共著:呉 松竹担当:5.6
    • Total Pages
      490
    • Publisher
      株式会社 技術情報協会
    • ISBN
      978-4-86104-780-01
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 電池の負極材料とその製造方法2020

    • Inventor(s)
      呉 松竹
    • Industrial Property Rights Holder
      呉 松竹
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2020-038639
  • [Patent(Industrial Property Rights)] Sn-グラフェン複合めっき膜金属製端子とその製造方法2020

    • Inventor(s)
      呉 松竹
    • Industrial Property Rights Holder
      呉 松竹
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2020-020764
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 陽極酸化皮膜を有する金属成形体及び製造方法、ピストンおよび内燃機関2020

    • Inventor(s)
      呉 松竹、飯塚建興
    • Industrial Property Rights Holder
      呉 松竹、飯塚建興
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      CN 110872721 A
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] Ag-グラフェン複合めっき膜金属製端子とその製造方法2019

    • Inventor(s)
      呉 松竹
    • Industrial Property Rights Holder
      呉 松竹
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2019-196958

URL: 

Published: 2021-01-27  

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