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2021 Fiscal Year Annual Research Report

ホイスラー合金の触媒機能のメカニズム解明

Research Project

Project/Area Number 19H02452
Research InstitutionShinshu University

Principal Investigator

小嶋 隆幸  信州大学, 学術研究院繊維学系, 助教 (10732183)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 亀岡 聡  東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (60312823)
藤井 伸平  鹿児島大学, 理工学域理学系, 教授 (90189994)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
Keywordsホイスラー合金 / 金属間化合物触媒
Outline of Annual Research Achievements

近年、金属間化合物のユニークな触媒機能が注目されており、我々は三元系のホイスラー合金において、Co2(Mn or Ge)がアルキン選択水素化特性に優れることを見出し、第四元素置換による触媒機能制御を実現した。しかし、高い選択性の起源と元素置換効果のメカニズムについては不明な点が多い。本研究では、粉末試料だけでなく薄膜試料なども用い、他の反応系もモデル反応に用いて多角的な視点から研究しメカニズム解明を目指した。
エピタキシャル薄膜試料について、粉末と同様にCo2FeGaの方がCo2FeGeより活性が高いが、どちらの合金でも(110)配向の方が(100)配向よりも高いという結果がこれまでに得られていた。一般論からは最密面の(110)面の方が低活性と予想されるが逆の結果だったためその原因を調べた。第一原理計算からは、(100)面ではCo終端面よりFeGe終端面の方が安定と予想され、純Feと純Geは非常に低活性であることから、(100)薄膜では低活性なFeGe層が主に表面に現れていたものと考察された。
選択性についても議論するために閉鎖循環系を用いた精密な触媒評価を試みたが、薄膜という低表面積試料のために、アルケンからの炭素析出による劣化と思われる現象によって正確な評価が困難であった。一方、粉末試料について重水素を用いたエチレン(C2H4)の水素化試験を行ったところ、Co2FeGeがHDやC2D4を生成した。したがって、C2H4が表面に吸着し、Hを切り離して替わりにDを取り込む交換反応が起きていることがわかった。Co2FeGeでは不活性なGeがアルケンの吸着を制限するために高いアルケン選択性が得られると考えていたが、アルケンは全く吸着しないわけではなく、吸着するがさらなる水素付加の活性化エネルギーが高いためにアルカンが生成しないことが示唆された。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (15 results)

All 2022 2021 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 1 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 3 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] Univ. Lorraine, CNRS, IJL(フランス)

    • Country Name
      FRANCE
    • Counterpart Institution
      Univ. Lorraine, CNRS, IJL
  • [Journal Article] Activity switching of Sn and In species in Heusler alloys for electrochemical CO<sub>2</sub> reduction2022

    • Author(s)
      Iwase Kazuyuki、Kojima Takayuki、Todoroki Naoto、Honma Itaru
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 58 Pages: 4865~4868

    • DOI

      10.1039/D2CC00754A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 三元金属間化合物群「ホイスラー合金」の触媒機能2022

    • Author(s)
      小嶋隆幸
    • Journal Title

      触媒

      Volume: 64 Pages: 92~98

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] ホイスラー合金の触媒としての性質2022

    • Author(s)
      小嶋隆幸
    • Journal Title

      応用物理

      Volume: 91 Pages: (accepted)

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis of Co<sub>2</sub>FeGe Heusler alloy nanoparticles and catalysis for selective hydrogenation of propyne2021

    • Author(s)
      Kojima Takayuki、Nakaya Yuki、Ham Hyungwon、Kameoka Satoshi、Furukawa Shinya
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 11 Pages: 18074~18079

    • DOI

      10.1039/D1RA02884G

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Durability and activity of Co<sub>2</sub>YZ (Y = Mn or Fe, Z = Ga or Ge) Heusler alloy catalysts for dehydrogenation of 2-propanol2021

    • Author(s)
      Kojima Takayuki、Koganezaki Takuya、Fujii Shinpei、Kameoka Satoshi、Tsai An-Pang
    • Journal Title

      Catalysis Science &amp; Technology

      Volume: 11 Pages: 4741~4748

    • DOI

      10.1039/D1CY00279A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] High Catalytic Activities of RENi<sub>5?<i>x</i></sub>Al<sub><i>x</i></sub> (RE = La, Er) and Low Activity of Mg<sub>2</sub>Ni Following Hydrogen Uptake: The Role of Absorbed Hydrogen2021

    • Author(s)
      Tsukuda Ryota、Kojima Takayuki、Xu Ya、Nishimura Chikashi、Kraj?? Marian、Kameoka Satoshi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 125 Pages: 20919~20929

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.1c06484

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] ホイスラー合金の触媒への応用2021

    • Author(s)
      小嶋隆幸
    • Journal Title

      まぐね

      Volume: 16 Pages: 224~232

  • [Presentation] Thin film catalysts of Co2FeGe and Co2FeGa Heusler alloys for selective hydrogenation of alkynes2022

    • Author(s)
      Takayuki Kojima, Shinpei Fujii, Emilie Gaudry, Satoshi Kameoka
    • Organizer
      TOCAT9
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] to be fixed2022

    • Author(s)
      Takayuki Kojima
    • Organizer
      Intermetallic Compounds in Catalysis (IMCAT) 2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] アルキン選択水素化特性に優れるCo2FeGeホイスラー合金触媒の担持ナノ粒子合成と構造2021

    • Author(s)
      ○小嶋隆幸、中谷勇希、Hyungwon Ham、亀岡聡、古川森也
    • Organizer
      日本金属学会2021年秋期(第169回)講演大会
  • [Presentation] Co2FeGeホイスラー合金の担持ナノ粒子合成とプロピン選択水素化特性2021

    • Author(s)
      ○小嶋隆幸、中谷勇希、Hyungwon Ham、亀岡聡、古川森也
    • Organizer
      第128回触媒討論会
  • [Presentation] ホイスラー合金の触媒機能についての研究2021

    • Author(s)
      小嶋隆幸
    • Organizer
      日本金属学会・日本鉄鋼協会 北陸信越支部 長野地区令和3年度第2回材料技術講演会
    • Invited
  • [Presentation] Catalytic properties of Heusler alloys2021

    • Author(s)
      Takayuki Kojima
    • Organizer
      Materials Research Meeting 2021
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Remarks] 信州大学 小嶋研究室

    • URL

      https://takayukikojimaresearch.web.fc2.com

URL: 

Published: 2022-12-28  

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