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2021 Fiscal Year Annual Research Report

高性能触媒創出の可能性を飛躍的に拡げる新規ゼオライト合成法の開発

Research Project

Project/Area Number 19H02513
Research InstitutionYokohama National University

Principal Investigator

窪田 好浩  横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (30283279)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 池田 拓史  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 上級主任研究員 (60371019)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
Keywords新型ゼオライト / 合成 / 構造解析 / 高性能触媒
Outline of Annual Research Achievements

本課題の最終目標として,一般に利用しやすいゼオライト触媒調製法を提供し,基礎研究だけでなく,より応用に近い触媒開発研究・社会実装の加速に貢献することを挙げている。これを実現すべく,新規ゼオライトYNU-5から成る触媒粒子内メソ孔の形成による階層構造の構築を検討した。その結果,塩基処理によって階層構造YNU-5を構築し,触媒性能を向上させることに成功した。具体的には,YNU-5の焼成体に対して塩基処理と酸処理を順次施した。YNU-5サンプルは,塩基および酸処理後でも高い結晶性を保った。結晶形態とサイズはYFI-calとYFI-BTの間で違いが見られなかったが,FE-SEM像からはメソ孔の存在が示唆された。また,窒素吸着等温線およびそれに基づく一連の解析によってもメソ孔の存在が明瞭に示された。さらにNH3-TPDにより,塩基処理・酸処理を経ても酸点が損なわれていないことも明らかとなった。比較用も含めた各触媒の性能を,固定床流通反応装置を用いたヘキサン接触分解で評価した。単なる脱Al体(Si/Al=35)と比較し,階層構造触媒(Si/Al=35)では明らかに転化率が増加した。階層構造によって,炭素析出が起こってもなお活性低化が抑制されることがわかった。Si/Al=61-75のレベルまで脱Alすると,いずれも炭素析出による活性低下が抑制された。この場合でも,階層構造がヘキサン転化率の向上に寄与していると考えている。
別途,本課題の一環として,27Al-29Si HETCOR NMR測定のためのパルスプログラムの作成と測定を行っており,Al/P=1に近いアルミノリン酸塩型ゼオライトAlPO4-14で27Al-31P HETCOR NMR測定を行ったところ十分な信号強度が得られた。今後,新規ゼオライトサンプルに対して一般的に利用できるものと期待される。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (18 results)

All 2022 2021 Other

All Journal Article (7 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 2 results) Presentation (10 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Acidic property of YNU-5 zeolite influenced by its unique micropore system2022

    • Author(s)
      Katada Naonobu、Yamamoto Kana、Fukui Moeri、Asanuma Kai、Inagaki Satoshi、Nakajima Kazuki、Suganuma Satoshi、Tsuji Etsushi、Palcic Ana、Valtchev Valentin、Petkov Petko St.、Simeonova Kristina、Vayssilov Georgi N.、Kubota Yoshihiro
    • Journal Title

      Microporous and Mesoporous Materials

      Volume: 330 Pages: 111592~111592

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2021.111592

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] GAM-4: a novel microporous silicoaluminophosphate crystal formed by the interzeolite conversion of SAPO-5 zeolite2022

    • Author(s)
      Komura Kenichi、Aoki Hisakazu、Ikeda Takuji
    • Journal Title

      Journal of Porous Materials

      Volume: 29 Pages: 583~590

    • DOI

      10.1007/s10934-021-01183-0

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Introduction of Hierarchical Structure into YNU-5 Zeolite and Its Enhanced Catalytic Performance for Hexane Cracking2021

    • Author(s)
      Liu Qing、Sugimoto Ryota、Inagaki Satoshi、Kubota Yoshihiro
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 50 Pages: 1725~1728

    • DOI

      10.1246/cl.210368

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Defect Formation, T-Atom Substitution and Adsorption of Guest Molecules in MSE-Type Zeolite Framework?DFT Modeling2021

    • Author(s)
      Petkov Petko St.、Simeonova Kristina、Koleva Iskra Z.、Aleksandrov Hristiyan A.、Kubota Yoshihiro、Inagaki Satoshi、Valtchev Valentin、Vayssilov Georgi N.
    • Journal Title

      Molecules

      Volume: 26 Pages: 7296~7296

    • DOI

      10.3390/molecules26237296

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Multiple templating strategy for the control of aluminum and phosphorus distributions in AFX zeolite2021

    • Author(s)
      Tsunoji Nao、Tsuchiya Kazuyoshi、Nakazawa Naoto、Inagaki Satoshi、Kubota Yoshihiro、Nishitoba Toshiki、Yokoi Toshiyuki、Ohnishi Takeshi、Ogura Masaru、Sadakane Masahiro、Sano Tsuneji
    • Journal Title

      Microporous and Mesoporous Materials

      Volume: 321 Pages: 111124~111124

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2021.111124

  • [Journal Article] Unveiling unique structural features of the YNU-5 aluminosilicate family2021

    • Author(s)
      Zhang Yaping、Zhou Yi、Sun Tu、Chen Pengyu、Li Chengmin、Kubota Yoshihiro、Inagaki Satoshi、Dejoie Catherine、Mayoral Alvaro、Terasaki Osamu
    • Journal Title

      Microporous and Mesoporous Materials

      Volume: 317 Pages: 110980~110980

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2021.110980

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Highly efficient titanosilicate catalyst Ti-MCM-68 prepared using a liquid-phase titanium source for the phenol oxidation2021

    • Author(s)
      Inagaki Satoshi、Ishizuka Ryo、Ikehara Yuya、Odagawa Shota、Asanuma Kai、Morimoto Shunsuke、Kubota Yoshihiro
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 11 Pages: 3681~3684

    • DOI

      10.1039/d0ra10081a

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Preparation and Catalytic Properties of Novel Titanosilicate with YFI-type Framework2021

    • Author(s)
      Yoshihiro Kubota
    • Organizer
      FEZA2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Highly efficient titanosilicate catalyst Ti-MCM-68 for the oxidation of phenol with hydrogen peroxide2021

    • Author(s)
      Satoshi Inagaki
    • Organizer
      FEZA2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 脱AlしたYNU-5の固体酸触媒としての応用2021

    • Author(s)
      杉本遼太
    • Organizer
      第37回ゼオライト研究発表会
  • [Presentation] 8員環ゼオライトのスチーミングによる脱Al挙動2021

    • Author(s)
      奥田多絵
    • Organizer
      第37回ゼオライト研究発表会
  • [Presentation] Selective oxidation over FAU-type titanosilicate prepared by vapor phase TiCl4 treatment2021

    • Author(s)
      張 聖翔
    • Organizer
      第37回ゼオライト研究発表会
  • [Presentation] 液相Ti導入したTi-MCM-68の活性点構造解明へ向けた紫外・可視分光法によるアプローチ2021

    • Author(s)
      小田川翔大
    • Organizer
      第37回ゼオライト研究発表会
  • [Presentation] Synthesis and framework stabilization of YNU-5 zeolite for catalytic application2021

    • Author(s)
      Yoshihiro Kubota
    • Organizer
      International Symposium on Materials of the Millennium: Emerging Trends and Future Prospects (MMETFP-2021)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] YNU-5ゼオライトへの階層構造の導入とヘキサンの接触分解に対する触媒性能の向上2021

    • Author(s)
      窪田好浩
    • Organizer
      第51回石油・石化討論会
  • [Presentation] 第四級アンモニウムTEBOP2+誘導体を構造規定剤とするAFX型ゼオライトの合成2021

    • Author(s)
      奥田多絵
    • Organizer
      第128回触媒討論会
  • [Presentation] TiCl4加水分解物を用いた簡便な調製法で得られたTi-MCM-68の触媒特性2021

    • Author(s)
      小田川翔大
    • Organizer
      第128回触媒討論会
  • [Remarks] Kubota Lab

    • URL

      http://www.kubota.ynu.ac.jp/

URL: 

Published: 2022-12-28  

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