2021 Fiscal Year Annual Research Report
固固界面制御と Operando 計測による新規触媒の創成
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19H02515
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
田中 庸裕 京都大学, 工学研究科, 教授 (70201621)
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2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | Operando / XAFS / 自動車排ガス浄化触媒 / 三元触媒 / 酸素吸蔵材料 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では自動車排ガス浄化触媒の一種である三元触媒について，担持金属種，金属酸化物担体の関係，特に触媒の固固界面の動的挙動を明らかにすることで，高活性，高耐久性触媒の設計指針を得ることを目的として研究を実施した．
三元触媒の活性成分として有効な Pd を高比表面積 Al2O3 あるいは酸素吸放出特性を有する代表的な酸化物である CeO2 に担持した触媒について，三元触媒反応中に高温で動的に変化する金属ナノ粒子の酸化還元挙動や凝集状態を X 線吸収分光法により追跡した．
実際の自動車排ガス中の燃料残渣と空気由来の酸素の比率は変化し続ける．酸化的な雰囲気と還元的な雰囲気を行き来することで触媒そのものも酸化還元を受け，劣化が進行することが知られているが，これまでは劣化前後の状態分析がほとんどであった．本研究では模擬排ガス中の酸素濃度を変化させながら，実際に排ガス浄化反応が進行している条件での Pd の状態変化をその場観察した結果，Al2O3 上に担持されている Pd は酸素濃度変化に鋭敏に反応して速やかに金属 Pd と酸化状態を行き来するのに対して，CeO2 上に担持されている Pd は CeO2 の酸素吸放出効果のため，その酸化還元が緩やかになっていることの直接観察に成功した．更に，Al2O3 担持の Pd 種がその場で凝集していることを示唆する結果を得た．
また，Fe が Al2O3 に固溶し酸素吸放出特性を示す材料について，Operando X 線吸収分光により，固溶した Fe の酸化還元挙動のその場観察を行った．その結果，γ-Al2O3 の四面体サイトに固溶した Fe が γ-Al2O3 構造を維持したまま，Fe3+/Fe2+ の酸化還元を繰り返すことで酸素吸放出特性を示していることを見いだした．
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| Research Progress Status |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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