2021 Fiscal Year Annual Research Report
Mechanistic investigation of dynamic metal nanoparticles
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19H02535
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
今岡 享稔 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (80398635)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ナノ粒子 / サブナノ粒子 / 電子顕微鏡 / 原子動態 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
金属サブナノ粒子を1原子刻みで設計、合成できる超精密制御にむけて、配位座数が予め規定されたデンドリマーを鋳型としてサブナノ粒子を合成する手法を開発した(Sci. Adv. 2021)。11から17座までのデンドリマーへ安定に集積することができる金属固定化反応として、 [Cp*MCl2]2 (Cp*: Pentamethylcyclopentadienyl, M = Ir, Rh)を原料とすることで９族金属元素IrおよびRhの錯体を高収率で合成できることを新たに見出した。
合成したイリジウム錯体を担持したデンドリマーを、炭素原子が原子1つの厚みで六角形の格子状に並んだグラフェン上に分散させ、HAADF-STEM法によって低加速電圧(80 kV)かつ低電子線量(10 pA以下)の電子顕微鏡観察を行ったところ、それぞれの多核錯体分子中のイリジウム原子の位置を顕微鏡像として捉えることができた。
続いて、HAADF-STEM法で得られた顕微鏡像から、もとの多核錯体の立体構造を明らかにするため、理論計算によるシミュレーションを実施した。観察によって得られた電子顕微鏡像との比較を定量的に行うことで、電子顕微鏡像に対応する立体構造の探索を行った。探索を実施するにあたって、分子が取りうる立体構造を支配するパラメーターは数多く存在しており、あらゆる構造に対して網羅的にシミュレーションを試みるには膨大な時間を要する。そこで、まずは第一のステップとして、特にイリジウム錯体の位置に大きく影響を与える、炭素－窒素単結合間の二面角のみに着目してSTEM像のシミュレーションを行い、得られた顕微鏡像と一致度の高い立体構造を選択した。また第二のステップとして、詳細に構造を最適化するという2段階で構造解析を行った。
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| Research Progress Status |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(2 results)
