ソフト界面を反応場とする希土類元素およびマイナーアクチノイド分離の新機軸

2022 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 19H02644
• Research Institution: University of Tsukuba
• Principal Investigator: 山崎 信哉 筑波大学, 数理物質系, 助教 (70610301)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 関根 由莉奈 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究副主幹 (00636912) ; 田中 万也 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究主幹 (60377992) ; 菱田 真史 筑波大学, 数理物質系, 助教 (70519058)
• Project Period (FY): 2019-04-01 – 2023-03-31
• Keywords: リポソーム / 高レベル放射性廃液 / 抽出剤 / 核種分離 / ランタノイド

Outline of Annual Research Achievements

原子炉の稼動により生じる高レベル放射性廃液（HLW）には、分裂生成核種（FP）やAmやCmなどのマイナーアクチノイド（MA）などが含まれる。このHLWの処理として、元素ごとに分離するシステムが提案されている。その中で、性質の似ている希土類元素（REE）およびMAを分離するためのシステムが開発されている。この手法としては現在は溶媒抽出法が主流であるが、大量の可燃性有機溶媒を用いるため安全性や環境影響が問題となっており、新しい技術が必要とされている。そこで、本研究の目的はHLWの処理を想定した新たなREEおよびMA抽出システムを構築することとした。MAおよびREEに対して選択性が報告されている配位子をモリポソームに導入して分離媒体とすることで、有機溶媒を用いずにREEおよびMAを水相から回収するシステムの構築を目指した。
本研究では2021年度に引き続き、ジグリコールアミド系配位子（DGA配位子）を封入したリポソーム（DGAリポソーム）を調製し、REEの分離挙動について検討した。リポソーム内膜と外膜に分布するDGA配位子の定量：2021年度の結果から、リポソームの内膜と外膜にDGA配位子が不均一に分布していることを示唆する結果が得られた。そこで、蛍光を発するユウロピウムを用いて内膜と外膜に分布するDGA配位子量を定量した。DGAリポソームに吸着したユウロピウムの蛍光強度を測定し、その後リポソームを超音波処理することで二重膜構造を破壊、再生することでユウロピウムの蛍光強度の変化を測定した。この結果から内膜よりも外膜に多く分布していることが分かった。さらにこの結果と吸着実験の結果から、DGA配位子とユウロピウムの反応比が2:1であることが分かった。得られた化学量論から、広域X線吸収微細構造（EXAFS）のデータを解析した結果、吸着メカニズム（配位構造）が明らかとなった。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Occurrence of radioactive cesium-rich micro-particles (CsMPs) in a school building located 2.8 km south-west of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (2023)
  • Author(s): Kazuki Fueda, Tatsuki Komiya, Kenta Minomo, Kenji Horie, Mami Takehara, Shinya Yamasaki, Hiroyuki Shiotsu, Toshihiko Ohnuki, Bernd Grambow, Gareth T.W. Law, Rodney C. Ewing, Satoshi Utsunomiya
  • Journal Title: Chemosphere Volume: 328 Pages: 1-12
  • DOI: 10.1016/j.chemosphere.2023.138566
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research