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2021 Fiscal Year Annual Research Report

Na添加を用いた結晶成長技術の革新による高効率Inフリー化合物薄膜太陽電池の開発

Research Project

Project/Area Number 19H02663
Research InstitutionNagaoka National College of Technology

Principal Investigator

荒木 秀明  長岡工業高等専門学校, 物質工学科, 教授 (40342480)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 赤木 洋二  都城工業高等専門学校, 電気情報工学科, 准教授 (10321530)
寺田 教男  鹿児島大学, 理工学域工学系, 教授 (20322323)
田中 久仁彦  長岡技術科学大学, 工学研究科, 教授 (30334692)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2023-03-31
Keywords太陽電池 / 硫化物 / 薄膜 / カルコゲン化合物 / 銅錫ゲルマニウム硫化物 / インジウムフリー / Na添加効果 / 結晶成長
Outline of Annual Research Achievements

Cu2SnS3(CTS)前駆体薄膜の熱処理中のラマン分光測定による結晶成長過程に関する知見として,立方晶構造CTSを含む前駆体薄膜が単斜晶構造の薄膜へと変化する様子を観察し,単斜晶構造の単相薄膜が得られる硫化温度条件を明らかにした。
また,同時蒸着Cu2SnS3(CTS)薄膜を用いた太陽電池セルの作製プロセスの最適化の取り組みとして,同時蒸着・硫化法で作製したCTS薄膜上にCdSを形成した後の熱処理温度を変化させて作製した太陽電池セルの光起電力特性を調べ,250-275℃で熱処理(熱処理時間30分)を行うことで太陽電池の光起電力特性が向上することを明らかにした。
さらに,Cu2GeS3(CGS)に対するNa添加効果について検討するため,同時蒸着法により作製した CGS 薄膜上に NaF を蒸着した CGS/NaF 積層薄膜を硫化することで CGS 薄膜を作製し,ラマン分光による結晶構造の評価を行った。Naを添加していない試料ではcubic構造に帰属されるピークとともに,monoclinic構造に帰属されるピークが確認されたが,Naを添加した試料ではmonoclinic構造に帰属されるピークのみが確認された。このことから,Na添加によりmonoclinic-Cu2GeS3の成長が促進されることが示唆された。また,得られたCGS薄膜を用いた太陽電池セルの特性を評価したところ, Na添加しない場合と比較して,Naを添加した試料の方が良好な光電変換特性を示し,Na添加によるCGS薄膜太陽電池の特性向上を明らかにした。
これらの同時蒸着によるCTS,CGSの作製条件を踏まえ,同時蒸着CGS/CTS積層前駆体薄膜を作製し,熱処理することでCu2(Ge,Sn)S3(CTGS)薄膜を作製した。CGS/CTSの積層膜厚比を変化させることで,Ge/Sn組成比を制御できることを明らかにした。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

Cu2(Sn,Ge)S3のベース化合物であるCu2GeS3へNa添加結晶成長を適用し,Na添加による太陽電池セルの高効率化を見出した。また,Cu2SnS3系太陽電池の作製プロセスの最適化として,単斜晶構造の単相化の硫化温度条件やCTS上に形成したCdSバッファ層との適切な接合界面を得るための熱処理条件を明らかにするなど,CTS系薄膜太陽電池の高効率化のための作製プロセスの新たな指針が得られたと考えている。

Strategy for Future Research Activity

Cu2SnS3,Cu2GeS3の作製で得られた知見に基づいて,Cu2(Sn,Ge)S3(CTGS)薄膜の作製及びNa添加試料の作製と熱処理による結晶成長の検証を行うとともに,得られたCTGS薄膜を用いた太陽電池セルを作製と,更なる作製プロセスの最適化に取り組むことで,高効率なCTGS薄膜太陽電池の作製を目指す。

  • Research Products

    (36 results)

All 2022 2021

All Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 2 results) Presentation (33 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Cu2SnS3薄膜太陽電池における高効率化の検討2022

    • Author(s)
      内村友宏,荒木秀明,中村重之,赤木洋二
    • Journal Title

      都城工業高等専門学校研究報告

      Volume: 56 Pages: 13-18

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Cu2GeS3/ZnS積層プリカーサの硫化によるCu2ZnGeS4薄膜の作製2022

    • Author(s)
      高橋昌也, 大橋亮太, 佐藤春夫, 荒木秀明
    • Journal Title

      令和3年度応用物理学会多元系化合物・太陽電池研究会年末講演会論文集

      Volume: 2021 Pages: 18-21

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effect of annealing temperature on p-n junction formation in Cu2SnS3 thin-film solar cells fabricated via the co-evaporation of elemental precursors2022

    • Author(s)
      Daiki Motai, Ryota Ohashi, Hideaki Araki
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 61 Pages: SB1043

    • DOI

      10.35848/1347-4065/ac2e56

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 同時蒸着法を用いたGe-Sn-S 系薄膜の作製2021

    • Author(s)
      茂田井大輝,佐藤春夫,荒木秀明
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] 同時蒸着法を用いたCTGS 薄膜の作製と太陽電池応用2021

    • Author(s)
      田崎傑士,大橋亮太,茂田井大輝,細川陽子,佐藤春夫,荒木秀明
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] Cu2GeS3/NaF 積層前駆体を用いたCu2GeS3 薄膜太陽電池2021

    • Author(s)
      大橋亮太,佐藤春夫,荒木秀明
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] Cu2GeS3/ZnS 積層プリカーサの硫化によるCu2ZnGeS4 薄膜の作製2021

    • Author(s)
      高橋昌也,大橋亮太,佐藤春夫,荒木秀明
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] Cu2SnS3 薄膜太陽電池に対するアルカリ金属添加効果2021

    • Author(s)
      張 乃偉,佐藤春夫,荒木秀明
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] Eagle XG 基板上に作製したCTS 薄膜太陽電池のNa 添加量の検討2021

    • Author(s)
      神林嵩也,大橋亮太,茂田井大輝,高橋昌也,田崎傑士,張 乃偉,吉村駿佑,佐藤春夫,細川陽子,荒木秀明
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] Bi 添加CTS 薄膜の作製と太陽電池への応用2021

    • Author(s)
      小林俊太,山口暁裕,大橋亮太,茂田井大輝,高橋昌也,田崎傑士,張 乃偉,吉村駿佑,佐藤春夫,荒木秀明
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] CTS 薄膜太陽電池に対するCBD-CdS バッファ層の作製条件の検討2021

    • Author(s)
      齋藤聡一郎,神林嵩也,小林俊太,山口暁裕,大橋亮太,茂田井大輝,高橋昌也,田崎傑士,張 乃偉,吉村駿佑,佐藤春夫,荒木秀明
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] Cu2SnS3 薄膜に対する硫化水素濃度の影響2021

    • Author(s)
      阿部日向,宗像龍輝,喜瀬 駆,内村友宏,荒木秀明,赤木洋二
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] Ag8SnS6 薄膜の高品質化に向けた熱処理条件の検討2021

    • Author(s)
      宗像龍輝,外山沙也華,内村友宏,荒木秀明,赤木洋二
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] Cu2SnS3 薄膜における硫化水素を用いた熱処理の影響2021

    • Author(s)
      喜瀬 駆,宗像龍輝,阿部日向,荒木 秀明,赤木洋二
    • Organizer
      第11回高専-TUT 太陽電池合同シンポジウム&防災・減災(エネルギー)シンポジウム
  • [Presentation] ICP発光分光分析を用いた硫化物薄膜の組成評価2021

    • Author(s)
      細川陽子,神保和夫,荒木秀明
    • Organizer
      女性研究者・技術者による研究交流会2021
  • [Presentation] Raman spectroscopy study on in-situ monitoring of monoclinic Cu2SnS3 formation2021

    • Author(s)
      Hideaki Araki, Ryota Ohashi, Daiki Motai, Takeshi Tasaki, Yoji Akaki
    • Organizer
      31st International Photovoltaic Science and Engineering Conference (PVSEC-31)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis and Characterization of Cu3BiS3 Particles2021

    • Author(s)
      Yasuhiro Shirahata, Akira Nagaoka, Hideaki Araki, Takashi Kawakubo
    • Organizer
      31st International Photovoltaic Science and Engineering Conference (PVSEC-31)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effect of H2S concentration for Cu2SnS3 thin films2021

    • Author(s)
      Yoji Akaki, Hinata Abe, Tomohiro Uchimura, Hideaki Araki
    • Organizer
      31st International Photovoltaic Science and Engineering Conference (PVSEC-31)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Cu2SnS3 薄膜太陽電池におけるCdS 堆積後のアニール温度依存性2021

    • Author(s)
      茂田井大輝,大橋亮太,荒木秀明
    • Organizer
      第12回半導体材料・デバイスフォーラム
  • [Presentation] Cu2SnS3薄膜に対する硫化水素濃度の影響2021

    • Author(s)
      阿部日向,宗像龍輝,内村友宏,荒木秀明,赤木洋二
    • Organizer
      第12回半導体材料・デバイスフォーラム
  • [Presentation] ATS太陽電池作製に向けたAg8SnS6薄膜の高品質化の検討2021

    • Author(s)
      宗像龍輝,外山紗也華,内村友宏,荒木秀明,赤木洋二
    • Organizer
      第12回半導体材料・デバイスフォーラム
  • [Presentation] 発光分光による異なる硫化温度で作製したCu2SnS3薄膜の評価2021

    • Author(s)
      宮城祥吾, 田中久仁彦, 茂田井大輝, 大橋亮太,渡邉奏汰, 細川陽子, 神保和夫, 赤木洋二, 荒木秀明
    • Organizer
      令和3年度応用物理学会多元系化合物・太陽電池研究会 年末講演会
  • [Presentation] Cu2GeS3/ZnS積層プリカーサの硫化によるCu2ZnGeS4薄膜の作製2021

    • Author(s)
      高橋昌也, 大橋亮太, 佐藤春夫, 荒木秀明
    • Organizer
      令和3年度応用物理学会多元系化合物・太陽電池研究会 年末講演会
  • [Presentation] Crystal growth in CTS thin films by adding Au2021

    • Author(s)
      Takeshi Tasaki, Ryota Ohashi, Daiki Motai, Yoji Akaki, Kunihiko Tanaka, Hideaki Araki
    • Organizer
      The 6th International Conference on "Science of Technology Innovation" 2021(6th STI-Gigaku 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effects of the addition of alkali metals Li, Na, K, and Rb on CTS thin films2021

    • Author(s)
      Naiwei Zhang, Yoji Akaki, Kunihiko Tanaka, Hideaki Araki
    • Organizer
      The 6th International Conference on "Science of Technology Innovation" 2021(6th STI-Gigaku 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Fabrication of Cu2ZnGeS4 (CZGS) thin films by sulfurization of Cu2GeS3/ZnS stacked precursors2021

    • Author(s)
      Masaya Takahashi, Ryota Ohashi, Hideaki Araki
    • Organizer
      The 6th International Conference on "Science of Technology Innovation" 2021(6th STI-Gigaku 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 同時蒸着を用いて作製したCu2SnS3薄膜太陽電池のCuSnS3/CdS接合形成における熱処理の効果2021

    • Author(s)
      茂田井大輝,大橋亮太,荒木秀明
    • Organizer
      第18回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム(第1回日本太陽光発電学会学術講演会)
  • [Presentation] Cu2SnS3薄膜太陽電池に対するアルカリ金属Li,Na添加効果2021

    • Author(s)
      張 乃偉,荒木秀明
    • Organizer
      第18回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム(第1回日本太陽光発電学会学術講演会)
  • [Presentation] Au添加CTS薄膜太陽電池における光起電力特性2021

    • Author(s)
      田崎傑士,荒木秀明
    • Organizer
      第18回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム(第1回日本太陽光発電学会学術講演会)
  • [Presentation] Cu2GeS3薄膜太陽電池のCdS堆積後のアニール温度の検討2021

    • Author(s)
      大橋亮太,茂田井大輝,荒木秀明
    • Organizer
      第18回「次世代の太陽光発電システム」シンポジウム(第1回日本太陽光発電学会学術講演会)
  • [Presentation] Photovoltaic characteristics of Au-added CTS thin-film solar cells2021

    • Author(s)
      Takeshi Tasaki, Hideaki Araki
    • Organizer
      The 9th International Conference on Smart Systems Engineering 2021 (SmaSys 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] DEVELOPMENT OF RARE METAL-FREE SULFIDE-BASED THIN-FILM SOLAR CELLS2021

    • Author(s)
      Hideaki Araki
    • Organizer
      The 5th International Symposium on Hybrid Materials and Processing HyMaP2021
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Effect of annealing temperature variation after p-n junction formation in Cu2SnS3 thin-film solar cells via co-evaporation2021

    • Author(s)
      Daiki Motai, Ryota Ohashi, Hideaki Araki
    • Organizer
      The Eighth International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies (EM-NANO 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Effect of H2S annealing for Cu2SnS3 thin films2021

    • Author(s)
      Yoji Akaki, Tomohiro Uchimura, Shigeyuki Nakamura, Hideaki Araki
    • Organizer
      The Eighth International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies (EM-NANO 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photoluminescence from Cu2SnS3 thin films depend on sulfurization temperature2021

    • Author(s)
      Shogo Miyagi, Kunihiko Tanaka, Daiki Motai, Ryota Ohashi, Kanata Watanabe, Yoko Hosokawa, Hideaki Araki
    • Organizer
      The Eighth International Symposium on Organic and Inorganic Electronic Materials and Related Nanotechnologies (EM-NANO 2021)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] S 含有プリカーサの硫化法による(Cu,Ag)2SnS3薄膜太陽電池の作製条件の検討2021

    • Author(s)
      中嶋崇喜, 中 慶祐, 山口利幸, 荒木秀明, 神保和夫,Pei Loon Khoo,笹野順司,伊﨑昌伸
    • Organizer
      第82回応用物理学会秋季学術講演会

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Published: 2022-12-28  

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