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2021 Fiscal Year Annual Research Report

水素社会の基盤構築に貢献する触媒的化学反応群の開発

Research Project

Project/Area Number 19H02715
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

藤田 健一  京都大学, 人間・環境学研究科, 教授 (80293843)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 榊 茂好  京都大学, 実験と理論計算科学のインタープレイによる触媒・電池の元素戦略研究拠点ユニット, 研究員 (20094013)
原 賢二  東京工科大学, 工学部, 教授 (10333593)
新林 卓也  京都大学, 人間・環境学研究科, 助教 (90824938)
Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
Keywords水素 / イリジウム / ルテニウム / グリセロール / 糖類 / 脱水素化
Outline of Annual Research Achievements

水素社会構築の観点から、水素は理想的なエネルギー源として注目されており、持続可能な水素製造法の開発が求められている。このとき、再生可能かつ持続的に大量供給可能な原料を用い、省エネルギー条件下での水素製造を実現する必要がある。本研究では、水素製造の原料としてアルコール性有機化合物に注目し、これらの脱水素化によって実用化に耐えるレベルの水素製造法を開発することを目指している。また、水素社会構築に必要な基盤技術として、水素貯蔵法の開発も重要である。本研究では、有機ハイドライドを活用する水素貯蔵に注目し、既存の社会インフラを最大限有効活用することにつながる水素貯蔵法の開発にも挑戦する。なお、本研究課題は、専門分野を異にする4人の研究者の参画の下に遂行している。
本年度はまず、入手が容易な有機資源であるグリセロールを原料とし、水素を発生すると同時に、有用有機化合物である2-メチルキノキサリン誘導体を与える新規触媒系の開発について検討した。その結果、含窒素複素環カルベン配位子を有するイリジウム錯体を触媒として用いることで、1,2-フェニレンジアミン類とグリセロールとの反応により、1当量の水素の発生を伴い、各種の2-メチルキノキサリン誘導体を中程度から高収率で得ることができた。本触媒系は、水素と有用有機化合物の同時製造法としての発展が見込まれる。
さらに、1)各種単糖類を原料とする高効率的水素製造触媒系の構築、2)イリジウムよりも安価なルテニウムを中心金属とする新規脱水素化錯体触媒の開発等にも取り組み、それぞれ成果を得た。ルテニウム錯体触媒の設計と合成に関しては、計算化学的考察を詳細に行い、錯体触媒による脱水素化の経路に関する重要な知見を得ることができた。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (21 results)

All 2022 2021

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 2 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results) Book (4 results)

  • [Journal Article] Effect of Stretch-forming on Hydrogen Diffusion Behavior in High-strength Steel Sheet2022

    • Author(s)
      Nishimura Hayato、Ajito Saya、Hojo Tomohiko、Koyama Motomichi、Fujita Ken-ichi、Shibayama Yuki、Kakinuma Hiroshi、Akiyama Eiji
    • Journal Title

      Tetsu-to-Hagane

      Volume: 108 Pages: -

    • DOI

      10.2355/tetsutohagane.TETSU-2021-096

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Iridium Complex Catalyzed Hydrogen Production from Glucose and Various Monosaccharides2021

    • Author(s)
      Fujita Ken-ichi、Inoue Takayoshi、Tanaka Toshiki、Jeong Jaeyoung、Furukawa Shohichi、Yamaguchi Ryohei
    • Journal Title

      Catalysts

      Volume: 11 Pages: 891~891

    • DOI

      10.3390/catal11080891

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Synthesis of 2-Methylquinoxaline Derivatives from Glycerol and Diamines Catalyzed by Iridium Complexes Bearing an N-Heterocyclic Carbene Ligand2021

    • Author(s)
      Tanaka Toshiki、Enomoto Akane、Furukawa Shohichi、Fujita Ken-ichi
    • Journal Title

      Catalysts

      Volume: 11 Pages: 1200~1200

    • DOI

      10.3390/catal11101200

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Selective Synthesis of Bisdimethylamine Derivatives from Diols and an Aqueous Solution of Dimethylamine through Iridium‐Catalyzed Borrowing Hydrogen Pathway2021

    • Author(s)
      Jeong Jaeyoung、Fujita Ken‐ichi
    • Journal Title

      ChemCatChem

      Volume: 14 Pages: e202101499

    • DOI

      10.1002/cctc.202101499

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] イリジウム錯体触媒のスイッチング機能によるエステルとエーテルの合成反応の開発2022

    • Author(s)
      小野田光貴、藤田健一
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] 含窒素複素環カルベン配位子を持つイリジウム錯体触媒を用いたアルコールのメチルアミノ化反応2022

    • Author(s)
      吉田七瀬、丁在瑛、藤田健一
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] イリジウム錯体触媒によるメタノール水溶液からの長時間水素製造2022

    • Author(s)
      久保田開人、古川翔一、王涵、キョウコウツウ、藤田健一
    • Organizer
      日本化学会第102春季年会
  • [Presentation] Hydrogen Production from Cellulose Catalyzed by an Iridium Complex under Mild Conditions2021

    • Author(s)
      Fujita Ken‐ichi
    • Organizer
      The Material Research Meeting 2021 (MRM2021)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 機能性配位子を有するルテニウム錯体触媒を用いたアルコールの脱水素的酸化反応2021

    • Author(s)
      伊東初、清水嶺之、新林卓也、藤田健一
    • Organizer
      第10回JACI/GSCシンポジウム
  • [Presentation] NHC配位子を有するイリジウム触媒を用いたアルコールによるアミンとの低温N-アルキル化反応2021

    • Author(s)
      古川翔一、森島凡乃、藤田健一
    • Organizer
      第10回JACI/GSCシンポジウム
  • [Presentation] イリジウム錯体触媒の機能スイッチング作用に基づくエステルならびにエーテル合成法2021

    • Author(s)
      小野田光貴、藤田健一
    • Organizer
      第10回JACI/GSCシンポジウム
  • [Presentation] 機能性高分子配位子を有するイリジウム錯体の設計と合成2021

    • Author(s)
      久野太希、丁在瑛、森崎泰弘、藤田健一
    • Organizer
      第10回JACI/GSCシンポジウム
  • [Presentation] 機能性高分子配位子を有するイリジウム錯体触媒を用いたアルコールの脱水素化2021

    • Author(s)
      丁在瑛、久野太希、森崎泰弘、藤田健一
    • Organizer
      第10回JACI/GSCシンポジウム
  • [Presentation] イリジウム錯体による水素活性化を応用した水素可視化フィルムの開発2021

    • Author(s)
      早崎直哉、藤田健一
    • Organizer
      第10回JACI/GSCシンポジウム
  • [Presentation] アルコールの脱水素的酸化反応に高活性を示すルテニウム触媒の開発と機能性配位子上の置換基効果の考察2021

    • Author(s)
      伊東初、新林卓也、清水嶺之、藤田健一
    • Organizer
      第67回有機金属化学討論会
  • [Presentation] イリジウム錯体触媒を用いたグリセロールとフェニレンジアミン類からの2-メチルキノキサリン誘導体合成2021

    • Author(s)
      田中寿樹、榎本茜、藤田健一
    • Organizer
      第50回複素環化学討論会
  • [Presentation] 機能性配位子による金属錯体反応場の制御とその活用2021

    • Author(s)
      藤田健一
    • Organizer
      新学術領域研究「精密制御反応場」終了後公開シンポジウム
  • [Book] “水素”を使いこなすためのサイエンス ハイドロジェノミクス2022

    • Author(s)
      折茂 慎一、福谷 克之、藤田 健一
    • Total Pages
      216
    • Publisher
      共立出版
    • ISBN
      978-4-320-04498-2
  • [Book] 水中有機合成の開発動向2022

    • Author(s)
      古川翔一、藤田健一(監修:小林修、北之園拓)
    • Total Pages
      319(30-41)
    • Publisher
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1663-5
  • [Book] 有機ハイドライド・アンモニアの合成と利用プロセス2021

    • Author(s)
      藤田健一(監修:関根泰)
    • Total Pages
      344(62-69)
    • Publisher
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1600-0
  • [Book] 触媒技術の動向と展望(触媒年鑑)2021

    • Author(s)
      藤田健一
    • Total Pages
      44-53
    • Publisher
      触媒学会

URL: 

Published: 2022-12-28  

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