2019 Fiscal Year Annual Research Report
半屈曲性高分子の粘弾性の全容解明と補強理論への新展開
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19H02777
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
井上 正志 大阪大学, 理学研究科, 教授 (80201937)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
浦川 理 大阪大学, 理学研究科, 准教授 (70273539)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 半屈曲性高分子 / 応力光学則 / 配向緩和モード / 曲げモード / 伸長モード / からみ合い高分子 / 緻密からみ合い |
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| Outline of Annual Research Achievements |
近年、持続可能な社会の実現のために、天然高分子が材料として多く用いられるようになった。天然高分子の一つとして、セルロースナノファイバー(CNF)が注目されている。CNFは、棒状の硬い高分子であると考えられてきたが、最近、半屈曲性高分子としての挙動が観測されることが明らかになった。半屈曲性高分子では、粘弾性緩和に、配向モード、曲げモード、伸長モードが観測される2)。CNFを材料として活用し、成形加工や実用物性を向上させるためには、半屈曲性高分子の非線形粘弾性を理解することが重要であるが、これまでの研究ではそうした認識もなく、またモード分割も行われておらず、十分解明されていない。本研究では、セルローストリフェニルカルバメート(CTC)を、半屈曲性高分子のモデル高分子として利用し、その非線形粘弾性について調べた。CTCは、不揮発性溶媒であるリン酸トリクレジル(TCP)に溶解し、粘弾性測定に適している。
粘弾性測定装置を用いて、CTC溶液の粘度成長関数の測定を行った．動的粘弾性と複屈折の測定結果を利用して、粘度成長関数を、配向緩和モード、曲げモード、伸長モードに分離し、それぞれの非線形度を求めた。その結果、何のモードも同程度の非線形度を示した。以上の結果は、曲げモード、伸長モードの非線形性が、セグメントの配向度に支配されていることを示唆する。
また，種々の半屈曲性高分子系への適用として，DNA溶液，PBGL溶液，ザンサン溶液等について，粘弾性と動的複屈折の予備的な測定を行った．いずれの系においても緻密からみ合い領域が存在することが明らかになった．この成果は，複屈折測定を利用する本研究で初めて明らかになったものである．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究は，半屈曲性高分子の粘弾性の全容を解明するものである．そのために，1）緻密絡み合い系の精査，2）種々の半屈曲性高分子に対する測定，3）からみ合いの本質の理解と分子構造との関係を目指している．
1）緻密からみ合い系の精査に関しては，2019年度の研究の結果，非線形粘弾性までを含めて理解できるようになってきた．
2）種々の半屈曲性高分子に対する測定では，2019年度に，DNA溶液，PBGL溶液，ザンサン溶液等について，予備的な測定を行った．その結果，いずれの系についても緻密からみ合い濃度域が存在することがわかった．これは，複屈折測定を併用する本研究で初めて明らかになった知見であり，本研究の独自性，先進性を示している．
3）高分子のからみ合い効果については，屈曲性高分子に関してはよく理解されているが，高分子の剛直性が増加した場合については，よく理解できていなかった．2）の研究の自死により，高分子の剛直性を考慮したからみ合い分子モデルの構築の目処が立った．
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| Strategy for Future Research Activity |
現在までの進捗状況は満足のいくものであるので，今後の方策としてはこれまの研究をさらに進めることである．
種々の半屈曲性高分子に対する測定をさらに進める．基本的な方針は，2019年度の研究の結果からすでに得られている．持続長の関数としてからみ合い弾性率を測定し，からみ合い構造と持続長の関係を明らかにし，より強固な結論としたい．多糖のからみ合いについて，結果がよく理解されていない系統的な報告がある．この結果を説明する目処もできたので，これを論文としてまとめて発表する．
ナノセルロース系の材料に関しては，ナノクリスタルの希薄溶液の粘弾性に関して，配向・曲げ・伸長のモード分割を行うことができ，論文として発表することができた．ナノファイバーの希薄溶液について測定は終了しているので論文にまとめる．今後は，高濃度域に視点を移し，測定データの収集を行う．さらにモデル高分子系での研究と比較し，実用物性の向上の方針を得ることを目指す．
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