2020 Fiscal Year Annual Research Report
Development of high performance adhesives composed of rigid and flexible siloxane polymers containing catechol structures
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19H02781
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| Research Institution | Kagoshima University |
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Principal Investigator |
金子 芳郎 鹿児島大学, 理工学域工学系, 准教授 (80404474)
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | ポリシルセスキオキサン / ポリシロキサン / 接着剤 / カテコール / ハイブリッド |
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| Outline of Annual Research Achievements |
2020年度は、ほぼ全てのユニットにカテコール成分が導入されたラダー状ポリシルセスキオキサン（PSQ）および直鎖状ポリシロキサン（PS）の創製と接着特性について検討した。
まず、アンモニウム側鎖基含有ラダー状PSQおよび直鎖状PSと1,1’-カルボニルジイミダゾールをトリエチルアミン存在下で反応させることにより、カルボニルイミダゾール基含有シロキサンポリマーを合成した後、ドーパミン塩酸塩をトリエチルアミン存在下で反応させることにより、カテコール成分がウレア結合を介して導入されたシロキサンポリマー（PSQ-U-Ph(OH)2およびPS-U-Ph(OH)2）を合成した。この反応において、温度を適切に調整することで、ほぼ全てのユニットにカテコール成分が導入されることが分かった。
これらのポリマー溶液を用いてアルミニウム板を接着させ、室温での引張せん断試験を行ったところ、剥離したときの応力は、PSQ-U-Ph(OH)2で接着した場合は6.2 MPa、PS-U-Ph(OH)2の場合は9.9 MPaであり、強力な接着性を示した。前年度のカテコール成分導入率が70%程度のシロキサンポリマーよりも、２倍弱強くなっていることが分かった。
また、接着させたアルミニウム板を2日間水に浸漬させ、その後引張せん断試験を行ったところ、浸漬前後で剥離時の応力に大きな違いはなく、耐水性を有する接着剤であることが分かった。
さらに、接着させたアルミニウム板に5 kgの重りを吊り下げ、オーブンで加熱したところ、それぞれ190℃（PSQ-U-Ph(OH)2）および150℃（PS-UPh(OH)2）まで加熱しても剥離せず、高温下でも接着性を維持できることを明らかにした。アルミニウム板とステンレス板の接着においても高温下で接着性を示し、さらに室温へ冷却しても剥離せず、異種材料接着においても良好な接着性を示した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初、熱膨張係数の異なる材料の接着においては、温度変化によって生じる歪みを緩和しつつも、高温下で軟化しないような剛柔構造を有するポリマーが適していると考えていた。しかし、アルミニウム板とステンレス板を、本研究で合成した剛直主鎖構造のPSQ-U-Ph(OH)2および柔軟主鎖構造のPS-U-Ph(OH)2のそれぞれ単独のポリマーで接着させた場合においても、室温から150℃以上の範囲での温度変化で剥離しないことが分かった。シロキサン結合の柔軟性と高温下での乾燥過程で起こるカテコール基同士の架橋形成により、前述の異種金属材料接着が達成されたと考えている。
以上のように、PSQ-U-Ph(OH)2およびPS-U-Ph(OH)2は、異種金属材料の接着において有効であることを明らかにすることができ、現在までの進捗状況として、おおむね順調に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
前年度までに合成されたPSQ-U-Ph(OH)2およびPS-U-Ph(OH)2は、引張せん断試験において強力な接着性を示した反面、瞬間的な力（衝撃荷重）に対して、十分な接着性を示すことができなかった。
そこで本年度は、衝撃荷重に対する接着性向上を目指し、疎水性かつ柔軟性のあるポリジメチルシロキサン成分も含むカテコール成分含有シロキサンポリマーの創製を行う。
衝撃荷重に対する接着性に加えて、引張せん断試験における接着性および耐水性の向上、熱膨張係数の異なる様々な異種材料の接着について検討する。対象とする被着体は、マルチマテリアル化で期待されるアルミニウムに加えて、各種樹脂（炭素繊維強化樹脂など）も検討する。
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