2020 Fiscal Year Annual Research Report
非線形分光による有機デバイス界面電荷輸送機構の定量的解析と分子配向挙動
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19H02793
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
宮前 孝行 千葉大学, 大学院工学研究院, 教授 (80358134)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
佐藤 友哉 東京理科大学, 理工学部物理学科, 助教 (80836370)
赤池 幸紀 国立研究開発法人産業技術総合研究所, 材料・化学領域, 主任研究員 (90581695) [Withdrawn]
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| Project Period (FY) |
2019-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 有機トランジスタ / オペランド計測 / 界面 / 電荷蓄積 / イメージング / 有機EL |
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| Outline of Annual Research Achievements |
SFG分光法を用いた有機トランジスタの電荷挙動の直接観測に関して、ヒューストン大学の研究グループと共同で駆動中のトランジスタ界面の電荷挙動の可視化に関して研究を進めた。通常のSFG分光を用いたイメージング法では、試料損傷やコントラストの問題によりこうした有機界面の可視化技術は困難であるが、圧縮センシングを用いた局所イメージングにより電圧印加時のトランジスタ界面の電荷挙動を可視化することに初めて成功した。実験については、2019年度に実施した。
ゲート電極としてアルミ、絶縁層として陽極酸化法により作成した酸化アルミを使用し、その上に長鎖アルキルホスホン酸単分子膜を吸着させ、さらに有機半導体層として、大気下で安定なDPh-BTBTを用いたトランジスタについて、素子駆動時の電荷挙動の直接可視化のため、圧縮センシングを用いたSFGの局所イメージングを試みた。SFG分光によるトランジスタチャネル近傍のスペクトル測定では、トランジスタを駆動すると、電荷は有機半導体／絶縁体界面に蓄積し、スペクトル上の絶縁膜由来、有機半導体層界面由来のSFG信号強度がそれぞれ上昇する。この期限を解明するため、圧縮センシングによる局所イメージングによる解析を行ったところ、素子駆動時に電荷蓄積が金電極直下に偏在している様子が明らかとなった。また、金電極直下の金属／有機半導体界面での電荷挙動はソース、ドレイン電極で異なっている様子を鮮明にとらえることができた。本成果についてはPCCPに投稿し、受理された。
過渡電流測定法を用いた有機デバイスの電荷挙動評価については、有機EL素子として2層型のα-NPD/Alq3界面での蓄積電荷量や様々な電圧印加条件（ホール注入電圧領域や発光電圧領域）下でのα-NPD層の実効的なホール移動度などの評価、さらにはホール注入層の違いによる影響の検討を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究代表者の宮前は、2020年度7月に産業技術総合研究所から、千葉大学工学研究院に異動し、それに伴ってSFG分光装置等を移設したが、本装置は移設後も大きな問題もなく順調に稼働している。トランジスタ界面の局所イメージング測定に関しては新型コロナウィルスの影響により、現地に直接行くとこが困難な状況となったためヒューストン大学との連携については中断しているが、千葉大学に移設したSFG分光装置を使用して、有機トランジスタの界面における電荷挙動の測定を継続して進めている。
過渡電流測定法を用いた有機デバイスの電荷量測定に関しては東京理科大の分担者佐藤が中心となって進めている。過渡電流法は、主に単層の有機半導体の電荷移動度評価に用いられてきたが、本手法を有機EL素子の電荷量の解析に適用し、界面電荷量の評価を進めている。ホール注入層としてHAT-CNを用いた有機EL素子（以下A0H）と参加モリブデンをホール注入層に用いた素子（以下A0M)について、過渡電流測定からホール移動度を測定したところ、A0H素子では～10^-4 cm2/Vs、A0M素子では～10^-5 cm2/Vsと見積もられ、同じ大きさの電圧を印加し同じ速度で電圧を掃引することで過渡電流測定を実施してもホール注入層に用いる材料の違いによりホール移動度が異なることが明らかとなった。また、ホール輸送材料α-NPD層の膜厚を25 nm、65 nmとしたA0M型の素子に対しても同様に過渡電流法を適用した結果、素子に用いているα-NPD層の膜厚で規格化することで測定条件に対する移動度の大きさや変化の傾向が一致することが確認された。このことから、駆動可能な有機EL素子におけるホール注入層に用いる材料の種類やα-NPD層の膜厚の違いによらずα-NPD層の実効的なホール移動度が評価できたと考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
有機トランジスタに電圧を印加した際の蓄積電荷は、有機半導体／絶縁体界面の数層に蓄積しているとされるが、どの程度電界が広がりを持っているのかについての明確な情報は、電荷蓄積が埋もれた界面で起こる現象であるために未だ明確な情報はない。
今年度は、絶縁層と有機半導体層の分子配向が規定された有機トランジスタを作成し、実際に電圧を印加することでSFG信号の挙動変化を実測し、蓄積電荷によって形成された電界の広がりを計測することを計画している。具体的には、骨格は同じで側鎖の構造が異なる有機半導体を用いて、絶縁体界面との距離を変えたときの素子特性、並びにSFG信号挙動を調べていく。絶縁体界面との距離が近い場合と遠い場合での、電界誘起SFG挙動の違いを検証することで、蓄積電荷によって形成された電界の広がりを詳細に見積もることが可能であると考える。
さらにアンバイポーラー特性を示す有機半導体を用いてトランジスタ作製を進め、素子に電子、あるいはホールが注入された際のSFG信号挙動変化を詳しく解析していく。一般にN型半導体は大気中で不安定であるため、電子注入に関しての情報が殆ど得られていないが、アンバイポーラートランジスタであれば、ホール蓄積と電子蓄積の両者を同一素子で比較検討することが可能である。大気に対して安定な有機半導体を用いてアンバイポーラートランジスタの作製とSFG分光による電界挙動計測を計画している。
過渡電流測定については、有機EL素子を用いて、実際に駆動可能な素子における有機層の移動度の見積もりが可能であることを実証する。また、電界誘起二重共鳴SFGによる有機EL素子に対するオペランド計測の定量的解析の確立に向けては、過渡電流測定にて評価した素子に対して同一の駆動条件下で電界誘起SFG計測を行い、蓄積電荷量とSFG信号強度変化量との相関を検証したいと考えている。
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