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2019 Fiscal Year Annual Research Report

酸化物/窒化物へテロ界面を持つバルクナノコンポジット熱電変換材料の開発

Research Project

Project/Area Number 19H02800
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

大瀧 倫卓  九州大学, 総合理工学研究院, 教授 (50223847)

Project Period (FY) 2019-04-01 – 2022-03-31
Keywords酸化物熱電変換材料 / ナノ構造制御 / 窒化物 / 拡散防止層 / ナノコンポジット / ヘテロ界面 / フォノン散乱
Outline of Annual Research Achievements

本研究は、温度差を電力に直接変換する熱電変換材料について、耐熱性が高い物質群である酸化物系材料に着目し、高温でもナノ構造を安定に保持するため、異種材料として高い導電性を 有する金属窒化物を拡散防止材料として組み合わせたナノコンポジット化を行い、優れた熱電変換性能を長期間保持できる手法を開発するものである。
2019年度は、n型酸化物熱電変換材料として優れた性能を示すことが知られているSrTiO3(STO)酸化物ナノ粒子の表面を窒化物シェルで覆った酸化物@窒化物コアシェル型ナノ粒子の液相合成方法を確立した。市販のSTOナノ粒子上にチタンテトラブトキシド(TBOT)の加水分解によるゾルゲル法でTiO2シェルを被覆し、その後シェルのみをアンモニア流通下での焼成により窒化しTiNとすることにより、酸化物/窒化物コアシェル構造ナノ粒子を合成した。TBOTの滴下の順序と加水分解に用いるNH3水の滴下量の調整により、20から40nmの膜厚を有するSTO/TiO2コアシェルナノ粒子が得られた。得られたナノ粒子のSTO/TiNコアシェル構造は、SEM/EDSのライン分析と元素マッピングから明確に確認できた。このコアシェル型ナノ粒子の焼結により、STO酸化物ナノ粒子間をTiNの拡散防止層で隔てたナノコンポジット構造を形成した。TiNの融点は約2950°Cと高温であるため、窒化物の焼結実績が豊富な放電プラズマ焼結(SPS)を採用し、ナノ構造を保持した短時間焼結を行うことにより、酸化物/窒化物ナノコンポジットを得ることができた。SEM/EDSなどによりナノコンポジット材料の微細構造を種々のサイズスケールで観察し、導電率、ゼーベック係 数、熱伝導率の測定により熱電特性を評価した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

2019年度の後半に、研究代表者が不測の急性疾病で緊急入院し、1ヶ月半の入院加療を要したため、年度後半に予定していた研究計画を次年度に繰り越して実施することになった。さらに2020年度は、年度当初から新型コロナウイルス感染症の拡大によって研究活動がほぼ不可能となったため、研究計画を修正するとともに、一部の計画は第3年度の2021年度まで再度繰り越すことになった。このため、2019年度の当初計画は予定通りには進捗しておらず、計画の一部に変更と遅れが見られるが、研究計画の繰越実施により、期待された成果はおおむね達成されている。

Strategy for Future Research Activity

上述の通り、2019年度の後半に予定していた研究計画は次年度に繰り越したが、2020年度当初から新型コロナウイルス感染症の拡大によって研究活動がほぼ不可能となったため、一部の計画は2021年度まで再度繰り越すことになった。状況の変化に対応して、具体的な実験手法の一部を変更しているが、当初の目的と基本的な研究方針からの大きな逸脱はない。

  • Research Products

    (21 results)

All 2020 2019

All Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 1 results) Presentation (19 results) (of which Int'l Joint Research: 11 results,  Invited: 5 results)

  • [Journal Article] Enhanced figure of merit of cement composites with graphene and ZnO nanoinclusions for efficient energy harvesting in buildings2020

    • Author(s)
      Ghosh Sampad、Harish Sivasankaran、Ohtaki Michitaka、Saha Bidyut Baran
    • Journal Title

      Energy

      Volume: 198 Pages: 117396~117396

    • DOI

      10.1016/j.energy.2020.117396

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Simultaneous Enhancement in the Electrical Conductivity and Reduction in the Lattice Thermal Conductivity Leading to Enhanced Thermoelectric ZT Realized by Incorporation of Metallic Nanoparticles into Oxide Matrix2020

    • Author(s)
      Shinji HIRATA and Michitaka OHTAKI
    • Journal Title

      Evergreen

      Volume: 7 Pages: 1-6

    • DOI

      10.5109/2740934

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 組成とナノ構造の制御による酸化物サーモエレクトロニクスの開拓 ーバルク酸化物における熱・電子輸送の実験的探究と新規分野開拓ー2020

    • Author(s)
      大瀧倫卓
    • Organizer
      日本セラミックス協会2020年年会
    • Invited
  • [Presentation] 酸化物熱電変換材料の挑戦と展望2020

    • Author(s)
      大瀧倫卓
    • Organizer
      賢材研究会2019年度賢材シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] 酸化物熱電変換材料の開発戦略と最新状況2019

    • Author(s)
      大瀧倫卓
    • Organizer
      日本セラミックス協会九州支部春季特別講演会
    • Invited
  • [Presentation] Anomalous Reduction of Lattice Thermal Conductivity in ZnO-based Thermoelectric Oxides with Extended Solid Solubility Limit on Binary Doping2019

    • Author(s)
      Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      E-MRS 2019 Spring Meeting/IUMRS-ICAM2019
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Nano-structured ReO3-type Building Blocks for Reduced Lattice Thermal Conductivity in High Temperature WO2.70 Penta-columnar Phase2019

    • Author(s)
      Nhat Q. M. Tran, Koichiro Suekuni, Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      The 38th International Conference on Thermoelectrics & the 4th Asian Conference on Thermoelectrics (ICT/ACT2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Thermoelectric properties of Ru-doped β-pyrochlore CsW2O62019

    • Author(s)
      Sasikan Maneeyom, Koichiro Suekuni, Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      The 38th International Conference on Thermoelectrics & the 4th Asian Conference on Thermoelectrics (ICT/ACT2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ZnO/GaN複合焼結体の熱電特性2019

    • Author(s)
      有吉真、末國晃一郎、大瀧倫卓
    • Organizer
      第56回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] SrTiO3系酸化物/TiNコアシェル構造ナノ粒子の合成と構造制御2019

    • Author(s)
      長﨑青波、渡邊厚介、末國晃一郎、大瀧倫卓
    • Organizer
      第56回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] Ultra-low Lattice Thermal Conductivity of ZnO-based Thermoelectric Oxides2019

    • Author(s)
      Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      XXVIII International Materials Research Congress (IMRC2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] High Thermoelectric Performance of Reduced Nb-doped SrTiO3 Containing Exsolved Ni nanoparticles2019

    • Author(s)
      Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      17th European Conference on Thermoelectrics (ECT2019)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Thermoelectric Performance of Mo-doped bulk In2O32019

    • Author(s)
      Wojciech Klich, Koichiro Suekuni, Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Anisotropic Thermoelectric Properties of W18O49 Prepared by SPS2019

    • Author(s)
      Nhat Quang Minh Tran, Koichiro Suekuni, Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis and Thermoelectric Properties of β-pyrochlore Oxide CsW2-xRuxO62019

    • Author(s)
      Sasikan Maneeyom, Koichiro Suekuni, Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Biomimetic Self-assembly Synthesis of Highly Regulated Single-nm Thick Layered Oxides and their Physicochemical Properties2019

    • Author(s)
      Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      The 13th Pacific Rim Conference of Ceramic Societies (PACRIM13)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Anomalous Extension of the Solubility Limit in ZnO Leading to an Extremely Low Thermal Conductivity2019

    • Author(s)
      Michitaka Ohtaki
    • Organizer
      2nd International Workshop on Materials and Applications for Next-generation Utilization of Thermoelectric Energy Conversion (MANUTEC-2)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ZnOとGaNを複合した焼結体の合成と熱電特性2019

    • Author(s)
      有吉真、末國晃一郎、大瀧倫卓
    • Organizer
      日本セラミックス協会九州支部秋季研究発表会
  • [Presentation] ゾルゲル法によるSrTiO3/TiNコアシェル構造ナノ粒子の合成と構造制御2019

    • Author(s)
      長崎青波、末國晃一郎、大瀧倫卓、渡邊厚介
    • Organizer
      日本セラミックス協会九州支部秋季研究発表会
  • [Presentation] 還元処理によりNiナノ粒子を溶離析出したSrTiO3セラミックスの熱電性能2019

    • Author(s)
      大瀧倫卓、平田慎治、末國晃一郎
    • Organizer
      日本セラミックス協会九州支部秋季研究発表会
  • [Presentation] High Thermoelectric Performance of Porous Nb- and Ni-doped SrTiO3 Containing Highly Dispersed Exsolved Ni Nanoparticles2019

    • Author(s)
      Michitaka Ohtaki, Shinji Hirata, Koichiro Suekuni
    • Organizer
      The 36th International Japan-Korea Seminar on Ceramics
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2022-12-28  

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