2019 Fiscal Year Annual Research Report
Tailorable anisotropy in self-assembling bottlebrush polymer hydrogels
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19J00458
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
小野田 実真 名古屋大学, 工学研究科, 特別研究員(CPD)
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| Project Period (FY) |
2019-04-25 – 2024-03-31
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| Keywords | グラフト高分子 / 精密重合 / ボトルブラシポリマー / 分岐高分子 / 高分子ゲル / 刺激応答性高分子 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
ボトルブラシポリマー(BBP)と呼ばれる新規高分子材料をビルディングブロックに持つ高分子ゲルの合成・評価を進めている。新規材料であるBBPからなるゲルの研究報告は少ない。一方、米国はBBP研究の先進国であることから、本研究は米国・マサチューセッツ工科大学を拠点に実施した。
さて、側鎖が高密度にグラフトされた特殊構造高分子であるBBPは、側鎖が伸び切り、エンタングルメントが少ない特異的な構造を有する。また、分岐高分子数が極めて多いことから、超他官能ユニットとしても魅力的である。
採用初年度である2019年度は、まず、ポリエチレングリコール(PEG)ベースのBBPゲルを合成し、基本物性の評価を行った。すると、BBPからなるゲルは臨界ゲル化濃度が極めて低く、たったの0.5wt%でゲル化することが分かった。基本物性をまとめた論文は、現在投稿中である。
次に、任意の高分子からなるBBP gelを合成するプロトコルの確立を目指した。まずは温度応答性高分子であるpoly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAAm)をビルディングブロックに有するBBP gelの合成をターゲットとし、可逆的付加開裂連鎖移動(RAFT)重合・開環メタセシス重合(ROMP)及びチオール-エン反応により目的の高分子の合成に成功した。PNIPAAm BBPの構造評価にはDLS測定・SANS測定を行い、ゲルの物性評価には顕微鏡観察を実施した。本本研究は機能性BBPゲル研究の先駆けであり、関連成果は国内学会にて発表した。国内学会にて国外での研究成果を発信した点は、BBPゲル研究が日本ではほとんど行われていない状況を鑑みるに、重要な研究活動の1つであった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究課題は、BBPに関する最先端の知見を得ることを目的に米国・マサチューセッツ工科大学を拠点に実施している。2019年5月に渡米しまもない期間ながら、すでに論文1報が投稿中であり、学会発表を実施している。まだ、共著として他2報を発表した。
当初計画していた主な研究計画では、初年度は「全くの新規材料であるBBPの合成プロトコルを確立すること」であったが、以上の成果が得られている点において当初の計画以上と評価する。
具体的には、(1)PEGベースのBBPゲルを創製することで基本物性を評価する、(2)刺激応答性高分子からなるBBPゲルを創製することで機能展開の可能性を模索する、の2点が主軸であった。また、現在は高強度ゲルをデザインする試みやナノコンポジットゲルを創製する試みなどを検討中である。
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| Strategy for Future Research Activity |
採用2年目には、初年度に得られた知見「①合成プロトコルの確立②基本物性の評価」をもとに、BBPゲルの可能性を模索すべく更に具体的な研究を展開する。まず第一に、BBPの側鎖・主鎖長をパラメータに種々のゲルを合成し物性評価することで、BBPゲルの理論体系を理解する。第二に、温度応答性BBPゲルの挙動を詳細に評価し、次世代のアクチュエータとしての可能性を模索する。第三に、BBPゲルに複合網目を導入することで、高強度特性の付与を実現する。BBPは側鎖が伸び切っているため、得られるゲルの膨潤圧は通常のゲルよりも低く、また、エンタングルメントも極めて少ない。この性質はゲルの機能に様々な影響を与えることが予想さる。一連の検討を通じ、採用2年目はBBPゲルの実用性を具体的に提唱することを目指す。3年目以降はそれを立証し、BBPゲルという新規分野の確立を目指す。
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