2019 Fiscal Year Annual Research Report
光応答性を有する三端子DNAを用いた単一分子トランジスタの創案と開発
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19J20605
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
原島 崇徳 東京工業大学, 理学院, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2019-04-25 – 2022-03-31
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| Keywords | DNA / 分子デバイス / 単分子 / 分子探針 / ナノテクノロジー / πスタッキング / トランジスタ / 単一分子 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、三端子構造に基づく光応答性単分子トランジスタの創成を目指している。当該年度は、DNA単分子トランジスタのテンプレートとして用いる3'-5'型DNA単分子接合について、1)吸着様式の最適化および2)電流-電圧(I-V)計測を実施した。
1) 吸着様式の最適化は、電極との接続を担う官能基の検討およびDNAの長さと機械的安定性の関係性の調査を行った。DNAと金属との接続にはチオール基が最も安定に機能した。使用するDNAの長さについては、長いDNAの方が単分子接合の機械的な安定性が向上するという特徴を見出した。この特徴は、長いDNAでは二重鎖内部の塩基対が段階的に解離することで、単分子接合にかかる張力を緩和する機構によって説明できる。塩基対の段階的な解離は、従来型の3'-3'型DNA単分子接合には無い、3'-5'型独自の特性である。
2) トランジスタ特性の基礎となるπスタック軌道の電界効果発現に向けた準備段階として、3'-5'型DNA単分子接合のI-V計測を実施した。また、計測したI-V特性のFowler-Nordheimプロットから、状態遷移電圧(Vtrans)を算出した。Vtrans値は、電気伝導のためのエネルギー障壁の大きさと対応している。計3000回以上のI-V計測の統計解析の結果、単分子接合の形成前後で、Vtrans値は>1.1 Vから0.38 Vへ変化した。Vtrans値の低下の要因は、DNA二重鎖の形成に伴うπスタック軌道の形成によって伝導軌道のエネルギーが低下したためであると考えられる。以上から、3'-5'型DNA単分子接合の電気伝導にはπスタック軌道が関与していることが実証された。この結果から、πスタック軌道に電荷を供与することでゲート機能を賦与するという当初想定していた機構の実現がより一層期待できる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究の現在までの進捗状況は非常に良好である。本年度は, 3'-5'型DNA単分子接合の作製スキームや計測条件を検討し、吸着様式の最適化や電流-電圧計測といった本研究の基盤となる課題を着実に達成した。研究成果は、国際学会および原著論文にて報告した。これら期待通りの成果に加えて、本研究の過程で得られた知見を基に追加実験を実施している。現在までの結果として、3'-5'型DNA単分子接合が高い機械的安定性を有することを見出した。具体的には、3'-5'型DNAに特有の段階的な塩基対の解離によって電極との接続の破壊を防ぎ、また接合の自己修復が可能となった。従来型の単分子接合は、数ナノメートルの軽微な機械的な揺らぎで容易に破壊されてしまうことが課題として指摘されているが、3'-5'型DNA単分子接合はこの課題を克服している。また本研究の過程で、単分子接合の形成を高精度で検出できる解析法を実装し、共著論文の報告につながっている。以上の観点から、今年度の研究進捗は当初の研究計画以上に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
光ゲーティング機能を実証するための準備段階として、電荷ドナー修飾DNAの合成、接合中に光を入射するための光学系の設計を行う。まず、電界効果発現の源となる光応答性電荷ドナー分子を3’-5’型DNA末端に修飾し、光ゲーティング機能を持つDNAを合成する。ドナー分子修飾DNAはスチルベンやアゾベンゼンを用いた光応答性電荷ドナー末端修飾の報告例を参考に合成する。単分子接合の実験における光波長や印加電圧などの条件を決定するために、ドナー分子修飾DNAの基礎的な光学特性を可視紫外吸収スペクトル・蛍光スペクトルによって同定する。また、融解温度計測や、分子動力学シミュレーションを用いてDNAの安定性および最適構造を評価する。その後、接合中に光を入射するための光学系を設計する。電極への光照射はSTM電極の熱ドリフトを誘起するため、安定な接合形成や精確な計測を妨げる要因になりうる。そこで、照射するレーザー光の強度及び照射時間を調節することで、単分子接合の形成および電流-電圧特性の計測条件を最適化する。以上の準備段階ののち最終段階として、修飾DNA 単分子接合の電流-電圧特性の光量依存性を計測することで、光照射によって出力特性を制御する光ゲーティング機能を実証する。
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Research Products
(8 results)
