2020 Fiscal Year Annual Research Report
電荷秩序相とディラック電子相の境界での電子相関効果と輸送現象
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19J20677
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
大木 大悟 名古屋大学, 理学研究科, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2019-04-25 – 2022-03-31
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| Keywords | 有機導体 / ディラック電子系 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
前年度は、有機導体α-(BEDT-TTF)2I3 (α-(ET)2I3)の類縁物質である、α-(BEDT-TSeF)2I3 (α-(BETS)2I3)の有限温度での電子状態に関する研究を中心に行った。α-(ET)2I3およびα-(BETS)2I3は、どちらも高温でフェルミエネルギー近傍に線形のバンド分散を有するディラック電子系が実現することが報告されているが、絶縁体化の特徴は双方で大きく異なっており、両物質の低温電子状態の違いとその原因解明に関心が集まっている。
そこで、本年度はα-(BETS)2I3に対する、実験と矛盾の無い絶縁体化機構の解明を目的とした研究を行った。まず、低温相でのX線構造データに基づく第一原理計算とワニエ軌道フィッティングを行った。ここで得られたtransfer積分値をもとにハバード模型を作成し、これをHartree近似の範囲で解析した。結果として、オンサイトクーロン相互作用の効果により、スピン反転対称性のみを破るDiracコーンの質量生成機構による絶縁体化が実験と矛盾の無い秩序相として得られることが分かった。
前年度は更に、α-(ET)2I3とα-(BETS)2I3との絶縁体化機構の違いを生む原因についても調べた。前回の研究と同様に、第一原理計算によりtransfer積分値を求め、cRPA法により有効相互作用を導出し、拡張ハバード模型を作成した。そして、ハートリーフォック近似の範囲で両物質の低温電子状態の解析を行った。結果として、相互作用の異方性が強いα-(ET)2I3では横ストライプ電荷秩序状態が現れ、相互作用がより等方的なα-(BETS)2I3では、以前に示したものと同様のスピン秩序状態が実験と矛盾のない安定解として現れることが分かった。このように、最近接サイト間クーロン相互作用の異方性が、絶縁体化機構に違いを生む可能性がある事を示唆する結果を得た。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
前年度は有機導体α-(BEDT-TTF)2I3とα-(BEDT-TSeF)2I3の低温電子状態の解明と、双方の絶縁体化機構に違いが生じる原因について研究を行った。結果として、α-(BEDT-TseF)2I3では、α-(BEDT-TTF)2I3に比べて最近接サイト間クーロン相互作用がより等方的であることとに起因して横ストライプ電荷秩序は現れず、主にオンサイトクーロン相互作用の寄与によりスピン秩序が生じ、ディラックコーンが質量を獲得する可能性があることを示した。この秩序相への相転移はスピンの反転対称性のみ破り、電荷密度に変化は現れない。そのため、X線構造回折実験で示唆された、絶縁体化の前後で電荷の反転対称性が破れないという事実と矛盾の無い機構である。
一方、このようなスピン秩序を伴う絶縁体化が生じる場合は通常、磁気感受率や1/T1T等のNMRで観測される物理量にも明確な変化が現れる。しかし、現時点でそのような報告はなく、スピン秩序を伴う絶縁体化機構はこの点で実験事実を再現できない。したがって、来年度の課題の1つとして、NMRの実験結果とも矛盾の無いα-(BEDT-TSeF)2I3の絶縁体化機構の再検討が挙げられる。
また、2つ目の課題として、圧力下のα-(BEDT-TTF)2I3における、ゼロ質量Dirac電子相と電荷秩序相の相境界近傍での電子相関効果を考慮した解析が挙げられる。最近行われたシュブニコフドハース振動測定実験によると、電荷秩序相に向かってフェルミ速度が急激に減少する傾向があることが明らかとなった。この結果は、本物質でこれまで示唆されてきた長距離クーロン相互作用による速度繰込みに由来するDiracコーンの先鋭化現象とは一見して矛盾する。そのため、今年度はα-(BEDT-TTF)2I3の相境界近傍での電子状態の変遷についても再検討する必要がある。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後の1つ目の課題として、まず、NMRの実験結果とも矛盾の無いα-(BEDT-TSeF)2I3の絶縁体化機構の再検討を行う。特に、X線回折やNMR実験で観測されていない、電荷やスピン、ボンド秩序といった秩序変数の実部に由来する秩序ではなく、秩序変数の虚部に由来する秩序の可能性を詳細に調べる。計算手法としては主にハートリーフォック近似を用いる。具体的な計算手順として、まずα-(BEDT-TSeF)2I3のX線構造データを元にQuantum Espressoパッケージによる第一原理計算を行い、ワニエ軌道フィッティングをWannier90パッケージにより行う。この計算はスピン軌道相互作用を考慮して行い、スピン依存性や虚部についても考慮したトランスファー積分値を算出する。相互作用項については、オンサイト項、最近接サイト間項、及び次近接サイト間クーロン相互作用項を考慮し、１．RESPACKで見積もられた有効相互作用を用いる場合、２．各々をパラメタとして変化させる場合の2通りについてハートリーフォック近似による計算を行い、最も安定な解を調べる。
また、2つ目の課題として、圧力下のα-(BEDT-TTF)2I3における、ゼロ質量Dirac電子相と電荷秩序相の相境界近傍での電子相関効果を考慮した解析を行う。まず、α－(BEDT-TTF)2I3の伝導面内での電子状態を再現する有効模型を第一原理計算により作成する。この模型をもとに3点バーテックスの繰込み因子の計算を行い、フェルミ速度の変化を見積もる。計算結果と実験との整合性を確認し、電荷秩序相転移近傍での電子状態の変化を詳細に調べる。
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