2020 Fiscal Year Annual Research Report
高圧技術を主とした欠陥制御によるペロブスカイト関連構造高速プロトン伝導体の探索
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19J20849
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
川森 弘晶 東北大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
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| Project Period (FY) |
2019-04-25 – 2022-03-31
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| Keywords | 固体酸化物形燃料電池 / プロトン伝導体 / ペロブスカイト / プロトン性欠陥 / 水和 / 高圧力 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
固体酸化物形燃料電池の低温作動化のため、高いイオン伝導度を有するプロトン伝導体の開発が望まれている。イオン伝導度は一般にキャリア濃度、つまりプロトン濃度と移動度の積で表されるため、本研究はプロトン濃度の高い新規材料の開発を目的とする。前年度までで、高圧合成されたBa-Sc系酸化物は従来のペロブスカイト型プロトン伝導体と比較して数倍高いプロトン濃度を有することが明らかとなっている。当該年度は、ラマン分光法や核磁気共鳴分光法、走査透過電子顕微鏡を用いた構造解析や、交流インピーダンス測定と熱重量分析による伝導度と水和・脱水挙動の相関の調査を行なった。
熱重量分析から加湿雰囲気下で昇温するとBa-Sc系酸化物が段階的に脱水されることが明らかとなり、対応する温度域で伝導度が不連続的かつ不可逆的に増減した。従来のBa-(Ce,Zr)系のプロトン伝導体とは異なる挙動である。熱履歴により伝導度が変化すると考えられるが、最大で0.01 S/cmの伝導度も達成された。結晶構造は脱水後も保たれており、分解することはなかった。
また、Ba-Sc以外の元素で同等の構造の合成も試みた。その結果、他元素でも合成が可能であり、さらにBa-Sc系と異なる前駆体を用いることができるため、より合成方法を簡便化できる可能性が示唆された。脱水温度や脱水の応答性が元素により異なるため、温度に対する伝導度の挙動も異なることが期待される。今後はBa-Sc系に限らず、伝導度や水和状態、結晶構造の解析を進めていく予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
プロトン濃度を高めることで高いイオン伝導度を得ることを目的として本研究を計画し、目的通り高い伝導度が得られ始めているのでおおむね順調に進展していると考えられる。ただし、現在得られている構造解析の結果や水和・脱水挙動からでは伝導度の増減の挙動について正確に説明するまでに至っていないため、今後解明すべき課題はある。Ba-Sc以外の元素でも同様の合成が行えたことは、さらなる良伝導体探索の可能性を示しており、また、合成方法の多様化にも繋がるため、本研究をさらに発展させると考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後はBa-Sc以外の系でも合成を行い、その伝導度を測定する予定である。より高い伝導度を得られる元素はあるのか、または高い伝導度が得られないのであればその原因は何か考察していく。Ba-Sc系と異なる前駆体を用いることで、得られる試料量を増大することができれば、Ba-Sc系で高い伝導度が得られた温度域で核磁気共鳴分光法によるその場測定を行い、水素の局所環境の変化から高伝導度発現の機構を明らかにしたいと考えている。その後は異価元素の添加などにより伝導度や化学的安定性をさらに改善することを考えている。
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