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2019 Fiscal Year Annual Research Report

精密合成された複合ナノクラスターの集積薄膜作製と機能性デバイスへの応用

Research Project

Project/Area Number 19J22141
Research InstitutionKeio University

Principal Investigator

横山 高穂  慶應義塾大学, 理工学研究科, 特別研究員(DC1)

Project Period (FY) 2019-04-25 – 2022-03-31
Keywordsナノクラスター / 超原子 / 集積薄膜 / マグネトロンスパッタリング / 電気伝導 / 金属内包シリコン / 気相合成
Outline of Annual Research Achievements

構成原子数・合金組成を厳密に規定した粒子(ナノクラスター)は個々のナノクラスターを機能の単位とした触媒や電子デバイスへの活用が期待されている。しかしながら試料作製と機能物性評価の困難さから、従来の孤立系での評価を越えたナノクラスター集積体としての物性評価は進められてこなかった。そこで、本研究では、精密合成された複合ナノクラスターの集積薄膜作製と電気伝導特性を含む電子物性評価を目的としている。本年度は(1)有機配位子で保護された金ナノクラスターにおける配位子の秩序性評価、(2)気相合成された遷移金属内包シリコンケージナノクラスター(M@Si16)の集積薄膜作製手法の確立と電気伝導メカニズムの解明に関する課題に取り組み、それぞれ以下の成果を得た。
(1)基板に担持したチオラート保護金ナノクラスターの振動スペクトルを反射型赤外分光で測定を行ったところ、有機配位子の末端部分であるメチル基の振動に由来するピークが温度、構成原子数(クラスターサイズ)によって顕著に強度変化することを見出した。量子化学計算から強度変化は有機配位子の立体配座の違いに由来することがわかり、クラスターサイズが小さいほど温度に対して敏感に立体配座の変化が起こることを明らかにした。
(2)M@Si16の集積薄膜作製に際しては高強度ナノクラスターイオン源を用いることで精密大量合成を試みた。種々の条件検討の結果、5族金属(バナジウム、ニオブ、タンタル)を内包したM@Si16の集積膜(25層程度)を4.5時間程度の蒸着で作製できた。作製した集積薄膜の電流-電圧特性の温度変化から、電気伝導の機構が各M@Si16に局在した電子準位を介して電荷が移動する、広域ホッピングであることを明らかにした。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

有機配位子で保護された金ナノクラスターに関して、基板に担持した状態での振動スペクトルを取得でき、有機配位子末端の振動に由来するピークの解析をすることで、電荷移動に際して重要な、配位子のコンフォメーションを評価できた。
気相合成されたM@Si16に関して、本年度の目標として掲げていた集積薄膜作製手法の確立ができた。作製した集積薄膜の電流-電圧特性における温度依存性の評価も行い、5族金属を内包したM@Si16において電気伝導のメカニズムを解明することができた。

Strategy for Future Research Activity

本年度に確立したM@Si16薄膜作製手法を用いて、様々な族の金属を内包したM@Si16の集積薄膜の作製と電気特性評価を行う。内包する金属の族によってM@Si16の電子状態が変化することが知られており、集積薄膜の電気特性を評価することで個々のM@Si16の電子構造とどのような相関があるかを明らかにする。また、ホール効果測定を行うことで電気伝導におけるキャリアの符号を明らかにする。

  • Research Products

    (8 results)

All 2020 2019

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results)

  • [Journal Article] Vibrational Spectra of Thiolate-Protected Gold Nanocluster with Infrared Reflection Absorption Spectroscopy: Size- and Temperature-Dependent Ordering Behavior of Organic Monolayer2019

    • Author(s)
      Yokoyama Takaho、Hirata Naoyuki、Tsunoyama Hironori、Eguchi Toyoaki、Negishi Yuichi、Nakajima Atsushi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 124 Pages: 363~371

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b07550

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Fabrication and Electrical Characterization of Metal-Encapsulating Si16 Cage Nanocluster Assembled Thin Films2020

    • Author(s)
      Takaho Yokoyama, Tatsuya Chiba, Naoyuki Hirata, Hironori Tsunoyama, Masahiro Shibuta, Atsushi Nakajima
    • Organizer
      Symposium on Size Selected Clusters 2020
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 遷移金属内包シリコンケージクラスター薄膜の電気伝導特性2020

    • Author(s)
      横山 高穂、 千葉 竜弥、 平田 直之、 角山 寛規、 渋田 昌弘、 中嶋 敦
    • Organizer
      第67回応用物理学会春季学術講演会
  • [Presentation] 遷移金属内包シリコンケージナノクラスター薄膜の作製と電気伝導機構の解明2020

    • Author(s)
      千葉 竜弥、 横山 高穂、 平田 直之、 渋田 昌弘、 角山 寛規、 中嶋 敦
    • Organizer
      日本化学会第100春季年会(2020)
  • [Presentation] 赤外反射吸収分光による金ナノクラスターに配位したチオール誘導体分子の構造評価:配向秩序の空間次元・温度依存性2019

    • Author(s)
      横山 高穂、 平田 直之、 角山 寛規、 江口豊明、 根岸 雄一、 中嶋 敦
    • Organizer
      ナノ学会第17回大会
  • [Presentation] Structural characterization of organic thiolate ligands on gold nanoclusters with infrared reflection absorption spectroscopy2019

    • Author(s)
      Yokoyama Takaho, Hirata Naoyuki, Tsunoyama Hironori, Toyoaki Eguchi, Negishi Yuichi, Nakajima Atsushi
    • Organizer
      Gordon Research Conference Clusters and Nanostructures
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Vibrational Spectra of Thiolate Protected Gold Nanoclusters with Infrared Reflection Absorption Spectroscopy2019

    • Author(s)
      Yokoyama Takaho, Hirata Naoyuki, Tsunoyama Hironori, Toyoaki Eguchi, Negishi Yuichi, Nakajima Atsushi
    • Organizer
      The 76th Fujihara Seminar International Workshop on Designer Nanocluster Materials - From Gas Phase to Condensed Phase -
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 赤外反射吸収分光によるAu(111)表面に修飾した自己組織化単分子膜及び配位子保護金ナノクラスターの構造評価2019

    • Author(s)
      横山 高穂、 平田 直之、 角山 寛規、 江口豊明、 根岸 雄一、 中嶋 敦
    • Organizer
      第13回 表面・界面スペクトロスコピー 2019

URL: 

Published: 2021-01-27  

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