2020 Fiscal Year Annual Research Report
精密合成された複合ナノクラスターの集積薄膜作製と機能性デバイスへの応用
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19J22141
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| Research Institution | Keio University |
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Principal Investigator |
横山 高穂 慶應義塾大学, 理工学研究科, 特別研究員(DC1)
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2019-04-25 – 2022-03-31
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| Keywords | ナノクラスター / 超原子 / 気相合成 / 集積薄膜 / 電気特性 / ホッピング伝導 / 集合体物性 / マグネトロンスパッタリング |
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| Outline of Annual Research Achievements |
原子の集合体であるナノクラスターの中にはそれら1つ1つがあたかも原子のようにふるまう、超原子と呼ばれる物質がある。金属内包シリコンケージクラスター(M@Si16)は多様な金属を内包することで電子物性を制御できる超原子であり、固体材料への展開が期待されている。
昨年度の研究によって5族金属(V, Nb, Ta)を内包したM@Si16の集積薄膜作製と電気伝導機構の解明を達成した。本年度は電気特性評価の結果をEfros-Shklovskii広域ホッピングモデルにより詳細な解析を行うことでM@Si16集積薄膜では電子状態がいくつかのM@Si16からなるドメインに局在していることがわかった。さらに、ドメインの大きさは内包する金属の周期に依存していることがわかり、超原子集積体の物性における周期律が明らかとなった。
M@Si16は内包する金属の族によって価電子総数が変化し、電子構造の変化に伴う電子物性の制御が可能となる。そこで、異なる族の金属を内包したM@Si16の電子物性の違いが集合体の電気伝導性にどのように反映されるかを明らかにするために3族(Lu)、4族(Ti, Hf)を内包したM@Si16の効率的な薄膜作製法の確立と電気特性評価に取り組んだ。その結果、Lu@Si16集積薄膜では4族あるいは5族を内包した場合とは異なる電気伝導機構であることがわかり、電気伝導度は2桁ほど小さいことが明らかとなった。このことは内包する金属の族が変化することでM@Si16の孤立系での電子構造が変化し、電気伝導におけるキャリアがホールまたは電子と異なるということと、対応するキャリアの移動度が顕著に異なることを示唆している。以上、本年度の研究によって超原子集積薄膜を多様なM@Si16において効率的に作製できるように手法を高度化するとともに、内包する金属の周期・族に依存した集合体物性を呈することを明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度の目標として掲げていた、多様なM@Si16の集積薄膜作製と電気特性評価を達成することができたため。特に、内包する金属の族によって集合体物性が劇的に変化することが実験的に確かめられたことはM@Si16の機能性材料としての可能性を示唆するものである。M@Si16集積薄膜の電子状態が内包する金属の族だけでなく周期にも依存していることが解明でき、超原子集積薄膜の集合体物性の評価による超原子固体の化学における基礎を構築することを推進できていると判断している。
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| Strategy for Future Research Activity |
異なる族でのM@Si16集積薄膜における電気伝導機構を解明するために、電気伝導度の温度依存性に加えて電界依存性も評価し、実験結果を最もよく再現できる伝導モデルを解明する。伝導モデルに基づき詳細な解析を行うことで集積薄膜の電子状態を解明し、孤立状態でのM@Si16の電子構造との相関を明らかにする。また、これまでに作製してきた集積薄膜はいずれもアモルファスであったが、秩序集積体の物性を評価することで孤立系でのM@Si16の電子物性が、集合体物性により明確に反映される可能性がある。そこで、基板温度を制御しながら蒸着が行えるシステムを構築し、結晶性を高められる温度領域を明らかにして薄膜作製を行うことで秩序集積された超原子集積体の集合体物性を解明することを目指す。
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